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二氧化碳经碳酸乙烯酯加氢绿色合成甲醇与乙二醇铜基催化体系研究

发布时间:2022-01-23 02:05
  利用CO2资源化学转化合成甲醇与乙二醇高值化学品,对能源、环境和经济具有重要意义。而CO2分子的热力学稳定性好和动力学惰性特点导致了 CO2直接加氢转化路线存在反应条件要求高、催化剂活性低等问题。目前工业上已实现CO2与环氧乙烷生产碳酸乙烯酯,通过CO2经碳酸乙烯酯(EC)氢解制备甲醇/乙二醇路线可实现高效间接利用CO2,且具有很大应用潜力。目前该路线的催化体系主要集中于价格低廉且有一定研究进展的铜基催化体系,但铜基催化剂仍存在活性偏低、易团聚失活等问题,所以本论文的研究重点在于发展碳酸乙烯酯加氢联产甲醇与乙二醇路线的高效稳定铜基催化体系。通过在制备过程中引入第二种金属Au、添加β-环糊精对铜基催化剂进行改性,进一步系统地进行了催化剂的表征分析、催化性能评价、反应条件影响考察、催化剂稳定性、构效关系分析和催化机理等研究工作。本论文的主要研究结果与结论归结如下:1.针对碳酸乙烯酯加氢反应,采用一步蒸氨发成功制备了Cu-Au/SBA-15双金属催化剂。通过系统表征与性能评价,发现了适量的金有助于催化剂表面具有合适的Cu+/(Cu0+Cu+)比例,从而提升催化性能,确定了 Cu-Au双金属催... 

【文章来源】:北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校

【文章页数】:96 页

【学位级别】:硕士

【部分图文】:

二氧化碳经碳酸乙烯酯加氢绿色合成甲醇与乙二醇铜基催化体系研究


图1-1近年来co2排放量与地球表面温度变化[24】??Fig.?1-1?The?changes?of?annual?C〇2?emission?and?global?mean?surfa?

二氧化碳经碳酸乙烯酯加氢绿色合成甲醇与乙二醇铜基催化体系研究


图1-2C02转化和利用图M??Fig.?1-2?C〇2?conversion?and?utilization??

标准生成吉布斯自由能,化学转化,热力学


??图1-2C02转化和利用图M??Fig.?1-2?C〇2?conversion?and?utilization??其中,co2的化学转化是非常有潜力实现co2大规模利用的转化途径,但co2??是所有燃烧过程中最常见的最终产物之一,具有动力学惰性。且C〇2的转化在热力学??上是不利的(如图1-3),表明大部分化学转化利用的反应都是热力学非自发的(AG>0)。??綱?T—????????????—— ̄’,’,,’,,,——,,-,,—一??j?_:???—?HCN?||?4IM???厶G:>§???CM4_?*Sl??…跡?ZIZI圆崎棚‘詹??〇?,?一 ̄—?c〇(0?4.IW??|?H??tH,m?m?*iiij??>?…,?M?m^fom??^?*3W-?&0m??質观??’?一 ̄—?HCTONjp_:l8X;4_??《躺叫屬)??M<????〇V?^c|3?*S27J??柳-??*?C—staf#???參???鏞????測?1?:— ̄:——-—^???图1-3典型Cl成分的标准生成吉布斯自由能[25]??Fig.?1-3?Formation?Gibbs?free?energy?of?some?Cl?species??值得注意的是

【参考文献】:
期刊论文
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博士论文
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硕士论文
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[3]钌催化的碳酸乙烯酯均相加氢反应研究[D]. 高玉祺.大连理工大学 2012
[4]碳酸乙烯酯合成及其应用的研究[D]. 杨超.西北大学 2010



本文编号:3603371

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