ZSM-35分子筛在1-丁烯异构化反应中催化性能的研究

发布时间：2017-05-12 22:03

  本文关键词：ZSM-35分子筛在1-丁烯异构化反应中催化性能的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：异丁烯是一种重要的基本有机化工原料，有着广泛的用途，其需求量逐年增加。1-丁烯骨架异构化是一条非常有竞争力的生产异丁烯的工艺路线。研究结果表明一些具有十元环或折叠的十二元环孔道结构分子筛催化剂对正丁烯骨架异构化有着很好的催化作用，如ZSM-35（镁碱沸石）、SAPO-11等。其中镁碱沸石具有相对较高的选择性和稳定性，显示出良好的实际应用前景。 本工作主要以镁碱沸石ZSM-35为催化剂，结合各种改性和后处理方法对催化剂的组成和表面性质进行了调变，，考察了其对丁烯骨架异构化反应的催化性能，得出以下结果： 1.考察了具有不同硅铝比的ZSM-35分子筛催化剂对丁烯异构化反应的性能，其中SiO_2/Al_2O_3为15的样品显示出较好的性能。催化剂中掺入适量碳化硅或改性硅胶能进一步提高异丁烯的选择性。 2.以TEOS为沉积剂，采用化学液相沉积（CLD）法对ZSM-35（SiO_2/Al_2O_3=15）分子筛进行了改性处理。改性后的催化剂的反应活性明显降低，异丁烯的选择性略有提高。 3.水蒸汽处理结合酸洗的方法对ZSM-35（SiO_2/Al_2O_3=15）分子筛进行改性对改善催化剂的丁烯异构化性能有明显的作用。如经水蒸汽处理和硝酸改性的ZSM-3（5SiO_2/Al_2O_3=15）催化剂上丁烯转化率达到47%，异丁烯选择性超过80%，催化剂的再生周期可达10天以上。
【关键词】：ZSM-35 丁烯 异丁烯 异构化
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.3
【目录】：

• 提要4-5
• 中文摘要5-7
• Abstract7-11
• 第1章 绪论11-24
• 1.1 课题研究的背景和意义11-16
• 1.2 镁碱沸石16-17
• 1.3 镁碱沸石催化剂的改性方法及催化性能17-18
• 1.4 正丁烯骨架异构化反应机理18-22
• 1.4.1 双分子机理18-20
• 1.4.2 单分子机理20-22
• 1.5 本课题研究的目的、意义和内容22-24
• 第2章 实验部分24-27
• 2.1 主要试剂和原料24
• 2.2 催化剂的表征24-25
• 2.3 催化剂的制备25
• 2.4 催化剂评价25-27
• 2.4.1 评价装置及反应条件25-26
• 2.4.2 反应物及产物分析26-27
• 第3章 ZSM-35 分子筛的 1-丁烯骨架异构化反应性能27-41
• 3.1 不同硅铝比的 ZSM-35 分子筛催化剂的丁烯异构化反应性能27-29
• 3.2 反应温度对 ZSM-35 分子筛的催化性能的影响29-31
• 3.3 氮气稀释对丁烯异构化反应性能的影响31-33
• 3.4 ZSM-35 分子筛与碳化硅颗粒混合催化剂的丁烯异构化反应性能33-35
• 3.5 大孔 SiO_2混入对 ZSM-35 分子筛的酸性和 1-丁烯骨架异构化反应性能的影响35-39
• 3.5.1 大孔硅胶对 ZSM-35 分子筛修饰的方法及结构性质的表征36-38
• 3.5.2 大孔硅胶修饰对 ZSM-35 分子筛的丁烯异构化反应性能的影响38-39
• 3.6 本章小结39-41
• 第4章 ZSM-35 分子筛改性对 1-丁烯异构化反应性能的影响41-65
• 4.1 化学液相沉积（CLD）处理对 ZSM-35 分子筛丁烯异构化反应性能的影响41-45
• 4.1.1 ZSM-35 分子筛的 CLD 改性的方法41
• 4.1.2 CLD 改性的 ZSM-35 分子筛的结构性质及丁烯异构化性能41-45
• 4.2 水蒸汽处理结合酸处理对 ZSM-35 分子筛丁烯异构化性能的影响45-64
• 4.2.1 水蒸汽结合酸洗涤处理 ZSM-35 分子筛45-46
• 4.2.2 水蒸汽结合酸洗涤处理前后的 ZSM-35 分子筛催化剂的结构性质46-55
• 4.2.3 水蒸汽结合酸洗涤处理前后对 ZSM-35 分子筛的催化性能的影响55-64
• 4.3 本章小结64-65
• 结论65-66
• 参考文献66-70
• 作者简介70-71
• 致谢71

【参考文献】

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本文编号：360928