异相光芬顿催化剂NCDs/Fe 2 O 3 /g-C 3 N 4 制备及降解煤化工废水典型污染物研究
发布时间：2022-01-26 16:53
煤转化工艺过程中产生大量高浓度有机废水,其控制与处理一直是煤化工领域的难题。我国煤炭资源与水资源逆向分布,大规模发展煤化工必将受到水资源“质”（水质）和“量”（水量）两方面限制。均相Fenton试剂(Fe2+/H2O2)生成羟基自由基（?OH）,可无选择地破坏有机污染物,对去除煤化工废水中芳烃类、酚类、芳胺类具有明显优势。但存在强酸性处理环境、污泥产量高以及催化剂难分离等关键问题。异相Fenton催化剂将铁离子固相化,形成铁、铁离子掺杂型、铁氧化物等,在高初始pH值下促进H2O2分解,并抑制铁泥产生,但固相化过程中原子的相互作用使得Fe（III）/Fe（II）循环速率更慢,导致催化剂活性降低。因此,本文提出利用碳点、Fe2O3和g-C3N4构建具有全可见光范围响应的异相光Fenton催化剂,利用更宽的光谱激发更多的光电子以加速Fe（III）/Fe（II）循环。本文以尿素和柠檬酸为原料水热制备...
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
合成碳点的常见自上而下和自下而上的方法
3.NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂合成及表征17不锈钢高压釜中，180C下加热6h，待冷却至室温后，在3000rpm转速下离心20min，用去离子水多次冲洗，最后在40C下真空干燥后，在氮气氛围下，以10C/min升至520C，煅烧4h，得到NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，实验合成步骤如图2所示。称取0.20g氮掺杂碳点，0.20g石墨相氮化碳粉末，改变六水合三氯化铁用量，分别制备FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比分别为0:1:1、1:1:1、3:1:1、5:1:1和7:1:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，研究三氧化二铁负载量对催化剂光降解效率的影响。称取0.60g六水合三氯化铁，0.20g石墨相氮化碳粉末，改变氮掺杂碳点用量，分别制备FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比分别为3:0:1、3:1:1、3:2:1和3:5:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，研究氮掺杂碳点含量对催化剂光降解效率的影响。称取0.60g六水合三氯化铁，0.20g氮掺杂碳点，改变石墨相氮化碳用量，分别制备FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比分别为3:1:0、3:1:1、3:1:2、和3:1:5的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，研究石墨相氮化碳含量对催化剂光降解效率的影响。图3-1合成步骤图Figure3-1Synthesisstepdiagram3.2.2NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂表征利用场发射透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、热重分析(TG)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-visDRS)、全自动比表面/孔隙分析和蒸汽吸附仪(BET)以及同步热分析仪(TGA-DSC)等分析技术对制备的样品进行表面形貌、晶体结构、物质组成和含量等进行表征分析，研究其表面性质和结构特性。本章表征及第四章和第五章所用NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂均为FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比为3:1:1时所制备。
硕士学位论文20准确称量0.1000g亚甲基蓝，溶解于去离子水中，并定容至1000mL容量瓶中,配置为100mg/L储备液。用移液管分别取1、3、5、7和9mL亚甲基蓝储备液，定容至100mL容量瓶中，配置成1、3、5、7和9mg/L亚甲基蓝标准溶液。采用紫外可见光分光光度计UV-1900于664nm吸收波长处，用去离子水作为空白对照，测定亚甲基蓝标准溶液的吸光度。绘制亚甲基蓝浓度和吸光度标准曲线，如图3-3所示。图3-3亚甲基蓝标准曲线图Figure3-3StandardcureofMethyleneBlue将相应的亚甲基蓝溶液浓度与吸光度数值拟合得到吸光度和浓度的线性关系式（3-3），其相关系数R2=1。A=0.26134C+0.00538（3-3）3.3结果与讨论（ResultsandDiscussion）3.3.1NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂表征（1）TEM表征结果图3-4TEM、HRTEM图像与NCDs的尺寸分布图Figure3-4TEM,HRTEMimagesandthesizesdistributionofNCDs
【参考文献】：
期刊论文
[1]探讨煤化工废水的处理技术及应用[J]. 赵婷婷,王真,郑雯倩. 中国资源综合利用. 2019(05)
[2]天然沸石去除煤化工废水中氨氮的研究[J]. 张璐,杨忆新,罗明生,禹耕之. 工业水处理. 2018(07)
[3]混凝-气浮法处理煤化工废水的试验研究[J]. 罗文. 山西化工. 2018(03)
[4]生物柴油萃取煤化工废水除酚研究[J]. 宋丹,程文杰,杨忆新,张璐,罗明生. 工业用水与废水. 2018(01)
[5]多相芬顿催化水处理技术与原理[J]. 吕来,胡春. 化学进展. 2017(09)
[6]兰炭基活性炭和高分子树脂吸附焦化废水[J]. 蒋绪,侯党社,张蕾,张娟. 当代化工. 2017(06)
[7]我国煤化工废水处理关键工艺解析[J]. 方芳,吴刚,韩洪军,吴限,韩文耀,吴艳军. 水处理技术. 2017(06)
[8]模拟日光-非均相Fenton光催化降解喹啉[J]. 付军,余艳鸽,赵昱东,王颖. 环境化学. 2017(05)
[9]SiO2/PDMS/PVDF复合膜渗透蒸发回收煤化工废水中酚[J]. 姚杰,李道玉,刘帅,孙浩,李丹,韩帮军. 水处理技术. 2017(02)
[10]PAC混凝法去除煤化工废水中难降解组分及其可生化性提高研究[J]. 吴锦华,方一莉,江燕斌,盖恒军,李平. 环境工程. 2017(02)
博士论文
[1]高铁酸钾的制备及去除水中铊、吲哚和处理污水厂污泥的效果与机理[D]. 刘玉蕾.哈尔滨工业大学 2018
[2]铁基氧化物膜层制备及其类Fenton降解苯酚研究[D]. 王建康.哈尔滨工业大学 2017
硕士论文
[1]基于石墨相氮化碳/石墨烯复合材料的制备、表征及其性能研究[D]. 郭雅敏.郑州大学 2017
[2]苯酚氧化降解反应机理和动力学研究[D]. 李剑.苏州大学 2010
本文编号：3610842
【文章来源】：中国矿业大学江苏省 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：88 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
合成碳点的常见自上而下和自下而上的方法
3.NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂合成及表征17不锈钢高压釜中，180C下加热6h，待冷却至室温后，在3000rpm转速下离心20min，用去离子水多次冲洗，最后在40C下真空干燥后，在氮气氛围下，以10C/min升至520C，煅烧4h，得到NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，实验合成步骤如图2所示。称取0.20g氮掺杂碳点，0.20g石墨相氮化碳粉末，改变六水合三氯化铁用量，分别制备FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比分别为0:1:1、1:1:1、3:1:1、5:1:1和7:1:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，研究三氧化二铁负载量对催化剂光降解效率的影响。称取0.60g六水合三氯化铁，0.20g石墨相氮化碳粉末，改变氮掺杂碳点用量，分别制备FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比分别为3:0:1、3:1:1、3:2:1和3:5:1的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，研究氮掺杂碳点含量对催化剂光降解效率的影响。称取0.60g六水合三氯化铁，0.20g氮掺杂碳点，改变石墨相氮化碳用量，分别制备FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比分别为3:1:0、3:1:1、3:1:2、和3:1:5的NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂，研究石墨相氮化碳含量对催化剂光降解效率的影响。图3-1合成步骤图Figure3-1Synthesisstepdiagram3.2.2NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂表征利用场发射透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱仪(XPS)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)、热重分析(TG)、紫外-可见光漫反射光谱(UV-visDRS)、全自动比表面/孔隙分析和蒸汽吸附仪(BET)以及同步热分析仪(TGA-DSC)等分析技术对制备的样品进行表面形貌、晶体结构、物质组成和含量等进行表征分析，研究其表面性质和结构特性。本章表征及第四章和第五章所用NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂均为FeCl36H2O:NCDs:g-C3N4质量比为3:1:1时所制备。
硕士学位论文20准确称量0.1000g亚甲基蓝，溶解于去离子水中，并定容至1000mL容量瓶中,配置为100mg/L储备液。用移液管分别取1、3、5、7和9mL亚甲基蓝储备液，定容至100mL容量瓶中，配置成1、3、5、7和9mg/L亚甲基蓝标准溶液。采用紫外可见光分光光度计UV-1900于664nm吸收波长处，用去离子水作为空白对照，测定亚甲基蓝标准溶液的吸光度。绘制亚甲基蓝浓度和吸光度标准曲线，如图3-3所示。图3-3亚甲基蓝标准曲线图Figure3-3StandardcureofMethyleneBlue将相应的亚甲基蓝溶液浓度与吸光度数值拟合得到吸光度和浓度的线性关系式（3-3），其相关系数R2=1。A=0.26134C+0.00538（3-3）3.3结果与讨论（ResultsandDiscussion）3.3.1NCDs/Fe2O3/g-C3N4催化剂表征（1）TEM表征结果图3-4TEM、HRTEM图像与NCDs的尺寸分布图Figure3-4TEM,HRTEMimagesandthesizesdistributionofNCDs
【参考文献】：
期刊论文
[1]探讨煤化工废水的处理技术及应用[J]. 赵婷婷,王真,郑雯倩. 中国资源综合利用. 2019(05)
[2]天然沸石去除煤化工废水中氨氮的研究[J]. 张璐,杨忆新,罗明生,禹耕之. 工业水处理. 2018(07)
[3]混凝-气浮法处理煤化工废水的试验研究[J]. 罗文. 山西化工. 2018(03)
[4]生物柴油萃取煤化工废水除酚研究[J]. 宋丹,程文杰,杨忆新,张璐,罗明生. 工业用水与废水. 2018(01)
[5]多相芬顿催化水处理技术与原理[J]. 吕来,胡春. 化学进展. 2017(09)
[6]兰炭基活性炭和高分子树脂吸附焦化废水[J]. 蒋绪,侯党社,张蕾,张娟. 当代化工. 2017(06)
[7]我国煤化工废水处理关键工艺解析[J]. 方芳,吴刚,韩洪军,吴限,韩文耀,吴艳军. 水处理技术. 2017(06)
[8]模拟日光-非均相Fenton光催化降解喹啉[J]. 付军,余艳鸽,赵昱东,王颖. 环境化学. 2017(05)
[9]SiO2/PDMS/PVDF复合膜渗透蒸发回收煤化工废水中酚[J]. 姚杰,李道玉,刘帅,孙浩,李丹,韩帮军. 水处理技术. 2017(02)
[10]PAC混凝法去除煤化工废水中难降解组分及其可生化性提高研究[J]. 吴锦华,方一莉,江燕斌,盖恒军,李平. 环境工程. 2017(02)
博士论文
[1]高铁酸钾的制备及去除水中铊、吲哚和处理污水厂污泥的效果与机理[D]. 刘玉蕾.哈尔滨工业大学 2018
[2]铁基氧化物膜层制备及其类Fenton降解苯酚研究[D]. 王建康.哈尔滨工业大学 2017
硕士论文
[1]基于石墨相氮化碳/石墨烯复合材料的制备、表征及其性能研究[D]. 郭雅敏.郑州大学 2017
[2]苯酚氧化降解反应机理和动力学研究[D]. 李剑.苏州大学 2010
本文编号：3610842
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