磺胺类抗生素分子印迹制备技术与应用进展
发布时间：2022-02-05 07:43
分子印迹技术是一种可以特异性地从样品中将待测物分离和富集,降低样品中复杂基质对待测物检测结果的干扰,提高仪器检测精度的前处理技术,现已广泛应用于动物性食品中的兽药残留检测领域。磺胺类抗生素作为最常被检出的兽药之一,其检测方法的优化有着重要研究意义。本文聚焦了近年来磺胺类抗生素分子印迹技术的发展趋势,包括新型功能单体、交联剂和致孔剂的选用,聚合方法的优化以及其应用模式从传统固相萃取材料到快速检测产品的转变,阐述了该技术的优势和目前存在的问题,为磺胺类抗生素分子印迹聚合技术的发展提供参考。
【文章来源】：食品工业科技. 2020,41(15)北大核心
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
磺胺类药物的结构图
随着MIS的发展与应用，分子印迹逐渐摆脱传统乙烯基聚合法易受水影响导致特异性下降的限制。制备溶剂为水的MIS受水强极性影响较小，掺杂荧光量子点后与荧光检测器联合使用，可在提高灵敏度的同时减小样品的除杂步骤，部分报道中，水性样品只需要经过简单的过滤步骤即可直接使用MIS萃取目标物质[18,33]。MIS的出现进一步简化了分子印迹的使用流程，提高了分子印迹聚合物成为一种针对水性样品的独立快检产品的潜力。3.3 作为快检方法的应用研究
磺胺类抗生素的结构特点决定了它的分子印迹聚合方法多属于非共价型聚合，这一聚合方法的分子间相互作用力弱，要求模板分子的功能位点个数适中，在模板与功能单体间有足够作用强度的同时，避免模板分子与功能单体的结合过于牢固而导致的模板分子难以从MIP中除去的情况。除此之外，分子印迹还要求模板分子具有较高的溶解性。磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)[17-20]、磺胺二甲基嘧啶(sulfamethazine,SMZ)[15,21-22]、磺胺二甲氧基嘧啶(sulfamethazine,SDM)[23-24]同属磺胺嘧啶类抗菌剂，三种化合物结构相似，溶解性较好，R基团嘧啶环上的两个胺基可提供两个氢键结合位点，可辅助磺胺基上的四个氢键结合位点形成稳定的非共价型络合结构，有利于MIP特异性空腔的形成，因此，如图2所示，拥有嘧啶杂环的磺胺类抗生素作为模板分子的频率，达57%，即一半的磺胺类抗生素分子印迹的模板分子都属于磺胺嘧啶类。一方面，这是因为其化学性质的适配性，另一方面，这是由市场应用情况决定的，SD、SMZ和SDM作为中效抗菌剂，使用范围广泛，残留情况相对严重[12]，用它们制备的MIP具有更高的实用性。磺胺甲噁唑(sulfamethoxazole,SMO)[25]作为磺胺类抗生素中的常用药，同样存在较严重的药物污染问题，而且其噁唑杂环也可为MIP提供两个氢键结合位点，是较为理想的模板分子材料，因此，磺胺甲噁唑也常被用作MIP的模板分子，其占比高达19%。功能单体与模板分子在有机介质中识别程度的差异也是选择模板分子的影响因素之一[24]，由于功能单体的p H、极性、结构等存在差异，不同的磺胺类模板分子与功能单体间的络合效果也有所不同。在已有的报道中，甲基丙烯酸(methacrylic acid,MAA)的使用频率最高，这可能与磺胺二甲基嘧啶被作为磺胺类抗生素分子印迹的常用模板分子有关。对比表1 MIP-1和MIP-2发现，当SMZ和MAA分别作为模板分子和功能单体时，MIP的选择性显著。Isarankura-Na-Ayudhya等[26]使用计算机模拟技术，对这一现象进行分析，发现MAA与磺酰胺部分的结合能达-91.9364 k J/mol，比1-乙烯基咪唑与磺酰胺部分的结合能高一倍，而当功能单体与模板分子间能量较高时，MIP的结合位点亲和力更高[27]。由于磺胺类抗生素分子印迹选用的模板结构多与SMZ类似，所以MAA功能单体在磺胺类分子印迹中普遍适用。但是，MAA作为一种可同时成为氢键供体和受体的功能单体，MAA和MAA之间的结合能很高[26],当模板分子与MAA间的结合能不足时，MAA容易自聚，MIP效果反而不理想。表1 MIP-5显示，当SMO作为模板分子时，功能单体MAA并不能为MIP带来较好的特异性。除此之外，将表1 MIP-1、MIP-2和MIP-3的实验结果进行对比，还可以发现，功能单体的复合使用对MIP的吸附性能和选择性有了很大提升[28-29]，乙烯基功能单体的复合使用为磺胺类分子印迹的优化提供了更多可能。
【参考文献】：
期刊论文
[1]动物源食品中磺胺类药物残留的免疫分析方法研究进展[J]. 王佳,陶晓奇. 食品与发酵工业. 2018(10)
[2]UPLC-MS/MS对鸡肉中6种磺胺类药物的分析[J]. 刘兰,周培华. 食品工业. 2018(06)
[3]黑龙江省猪肉中磺胺类药物残留的检测与风险评估[J]. 关舒函,李蕊,金慧然,韩美玉,张秀英,李睿. 黑龙江畜牧兽医. 2017(01)
[4]磺胺类药物化学研究新进展[J]. 何世超,Ponmani Jeyakkumar,Avula Srinivasa Rao,王宪龙,张慧珍,周成合. 中国科学:化学. 2016(09)
[5]食品中磺胺类药物前处理及检测方法研究进展[J]. 张元,李伟青,周伟娥,任志芹,张峰,冯雪松,周昱,李绍辉,郑阳. 食品科学. 2015(23)
硕士论文
[1]磺胺类兽药磁性分子印迹聚合物的制备、表征及应用[D]. 崔一笑.齐鲁工业大学 2016
[2]磺胺及其衍生物分子印迹聚合物的计算模拟与制备研究[D]. 嵇大圣.华中农业大学 2009
本文编号：3614847
【文章来源】：食品工业科技. 2020,41(15)北大核心
【文章页数】：9 页
【部分图文】：
磺胺类药物的结构图
随着MIS的发展与应用，分子印迹逐渐摆脱传统乙烯基聚合法易受水影响导致特异性下降的限制。制备溶剂为水的MIS受水强极性影响较小，掺杂荧光量子点后与荧光检测器联合使用，可在提高灵敏度的同时减小样品的除杂步骤，部分报道中，水性样品只需要经过简单的过滤步骤即可直接使用MIS萃取目标物质[18,33]。MIS的出现进一步简化了分子印迹的使用流程，提高了分子印迹聚合物成为一种针对水性样品的独立快检产品的潜力。3.3 作为快检方法的应用研究
磺胺类抗生素的结构特点决定了它的分子印迹聚合方法多属于非共价型聚合，这一聚合方法的分子间相互作用力弱，要求模板分子的功能位点个数适中，在模板与功能单体间有足够作用强度的同时，避免模板分子与功能单体的结合过于牢固而导致的模板分子难以从MIP中除去的情况。除此之外，分子印迹还要求模板分子具有较高的溶解性。磺胺嘧啶(sulfadiazine,SD)[17-20]、磺胺二甲基嘧啶(sulfamethazine,SMZ)[15,21-22]、磺胺二甲氧基嘧啶(sulfamethazine,SDM)[23-24]同属磺胺嘧啶类抗菌剂，三种化合物结构相似，溶解性较好，R基团嘧啶环上的两个胺基可提供两个氢键结合位点，可辅助磺胺基上的四个氢键结合位点形成稳定的非共价型络合结构，有利于MIP特异性空腔的形成，因此，如图2所示，拥有嘧啶杂环的磺胺类抗生素作为模板分子的频率，达57%，即一半的磺胺类抗生素分子印迹的模板分子都属于磺胺嘧啶类。一方面，这是因为其化学性质的适配性，另一方面，这是由市场应用情况决定的，SD、SMZ和SDM作为中效抗菌剂，使用范围广泛，残留情况相对严重[12]，用它们制备的MIP具有更高的实用性。磺胺甲噁唑(sulfamethoxazole,SMO)[25]作为磺胺类抗生素中的常用药，同样存在较严重的药物污染问题，而且其噁唑杂环也可为MIP提供两个氢键结合位点，是较为理想的模板分子材料，因此，磺胺甲噁唑也常被用作MIP的模板分子，其占比高达19%。功能单体与模板分子在有机介质中识别程度的差异也是选择模板分子的影响因素之一[24]，由于功能单体的p H、极性、结构等存在差异，不同的磺胺类模板分子与功能单体间的络合效果也有所不同。在已有的报道中，甲基丙烯酸(methacrylic acid,MAA)的使用频率最高，这可能与磺胺二甲基嘧啶被作为磺胺类抗生素分子印迹的常用模板分子有关。对比表1 MIP-1和MIP-2发现，当SMZ和MAA分别作为模板分子和功能单体时，MIP的选择性显著。Isarankura-Na-Ayudhya等[26]使用计算机模拟技术，对这一现象进行分析，发现MAA与磺酰胺部分的结合能达-91.9364 k J/mol，比1-乙烯基咪唑与磺酰胺部分的结合能高一倍，而当功能单体与模板分子间能量较高时，MIP的结合位点亲和力更高[27]。由于磺胺类抗生素分子印迹选用的模板结构多与SMZ类似，所以MAA功能单体在磺胺类分子印迹中普遍适用。但是，MAA作为一种可同时成为氢键供体和受体的功能单体，MAA和MAA之间的结合能很高[26],当模板分子与MAA间的结合能不足时，MAA容易自聚，MIP效果反而不理想。表1 MIP-5显示，当SMO作为模板分子时，功能单体MAA并不能为MIP带来较好的特异性。除此之外，将表1 MIP-1、MIP-2和MIP-3的实验结果进行对比，还可以发现，功能单体的复合使用对MIP的吸附性能和选择性有了很大提升[28-29]，乙烯基功能单体的复合使用为磺胺类分子印迹的优化提供了更多可能。
【参考文献】：
期刊论文
[1]动物源食品中磺胺类药物残留的免疫分析方法研究进展[J]. 王佳,陶晓奇. 食品与发酵工业. 2018(10)
[2]UPLC-MS/MS对鸡肉中6种磺胺类药物的分析[J]. 刘兰,周培华. 食品工业. 2018(06)
[3]黑龙江省猪肉中磺胺类药物残留的检测与风险评估[J]. 关舒函,李蕊,金慧然,韩美玉,张秀英,李睿. 黑龙江畜牧兽医. 2017(01)
[4]磺胺类药物化学研究新进展[J]. 何世超,Ponmani Jeyakkumar,Avula Srinivasa Rao,王宪龙,张慧珍,周成合. 中国科学:化学. 2016(09)
[5]食品中磺胺类药物前处理及检测方法研究进展[J]. 张元,李伟青,周伟娥,任志芹,张峰,冯雪松,周昱,李绍辉,郑阳. 食品科学. 2015(23)
硕士论文
[1]磺胺类兽药磁性分子印迹聚合物的制备、表征及应用[D]. 崔一笑.齐鲁工业大学 2016
[2]磺胺及其衍生物分子印迹聚合物的计算模拟与制备研究[D]. 嵇大圣.华中农业大学 2009
本文编号：3614847
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3614847.html
教材专著
