多级孔SAPO-34分子筛催化剂的合成及甲醇制烯烃反应性能研究

发布时间：2022-02-22 07:14

　　以低碳烯烃为基础原料的石油化工产品广泛地应用于人类生产生活和经济发展的各个方面。作为低碳烯烃的传统原料,石油资源日渐枯竭却需求不减的现状对低碳烯烃产品的可用性和价格产生严重的影响。甲醇制烯烃（MTO）反应,是以非石油资源生产低碳烯烃的方法,有效替代了传统的石油生产路线,在一定程度上缓解了石油与天然气等自然资源短缺的问题。近几十年来,关于甲醇制取烯烃研究取得了诸多进展,不仅在烯烃裂解过程的MTO加工合成工艺领域方面,而且在优化催化剂合成的化学研究中,均取得了瞩目的成果。微孔分子筛具有规则的孔道结构,利于催化分子有选择地择形转化,同时,孔道内的酸性适宜,使其在石油化工领域占据着重要的位置。硅取代磷酸铝分子筛SAPO-34具备独特的CHA拓扑结构,包括三维8元环交叉直孔道和一个较大的cha笼结构,其酸性适度便于调节,在MTO催化反应中具有最优异的催化性能。然而,在MTO催化反应中,传统微孔SAPO-34晶体内容易生成体积较大的积碳类物质,导致催化剂迅速失活。因此,为了提高催化剂的催化性能,应当采取有效策略,克服晶体内部的扩散限制,抑制积碳类物质的生成。据研究表明,具有多级孔道结构的SAPO-... 

【文章来源】：吉林大学吉林省211工程院校985工程院校教育部直属院校

【文章页数】：127 页

【学位级别】：硕士

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中文摘要
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第一章 绪论
    1.1 多级孔材料概述
        1.1.1 多级孔材料的优势
        1.1.2 多级孔材料的应用
            1.1.2.1 多级孔材料在催化方面的应用
            1.1.2.2 多级孔材料在吸附与分离方面的应用
            1.1.2.3 多级孔材料在能源方面的应用
            1.1.2.4 多级孔材料在生命科学方面的应用
        1.1.3 多级孔材料的合成策略
            1.1.3.1 基础性技术
            1.1.3.2 化学合成技术
            1.1.3.3 复制相关性化学合成
            1.1.3.4 物理化学合成技术
    1.2 甲醇制烯烃(MTO)催化反应
        1.2.1 MTO催化反应的反应工艺
        1.2.2 MTO催化反应的机理
            1.2.2.1 氧鎓内鎓盐转化机理
            1.2.2.2 卡宾机理
            1.2.2.3 自由基机理
            1.2.2.4 烃池机理
        1.2.3 MTO催化反应的失活
            1.2.3.1 催化剂温度对积碳生成的影响
            1.2.3.2 催化剂酸性对积碳生成的影响
            1.2.3.3 催化剂拓扑结构对积碳生成的影响
    1.3 高性能MTO反应催化剂
        1.3.1 SAPO-34分子筛的改性
            1.3.1.1 调变SAPO-34分子筛的酸性
            1.3.1.2 减小SAPO-34分子筛的尺寸
            1.3.1.3 在SAPO-34分子筛中引入多级孔结构
        1.3.2 多级孔SAPO-34分子筛的合成方法
            1.3.2.1 硬模板法
            1.3.2.2 软模板法
            1.3.2.3 后处理法
            1.3.2.4 中空结构合成
            1.3.2.5 母液循环法
            1.3.2.6 无溶剂合成法
            1.3.2.7 晶种辅助合成法
            1.3.2.8 纳米筑构法
    1.4 本论文的选题目的与意义
    1.5 本论文所取得的主要成果
    1.6 本论文采用的表征手段以及测试方法
    参考文献
第二章 阳离子聚合物导向合成具有优异MTO催化性能的多级孔SAPO-34分子筛
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 实验试剂
        2.2.2 实验步骤
        2.2.3 测试方法
        2.2.4 催化测试及积碳分析
    2.3 实验结果与讨论
    2.4 本章小结
    参考文献
第三章 母液后处理法合成的多级孔SAPO-34分子筛及其MTO催化性能研究
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验试剂
        3.2.2 实验步骤
        3.2.3 测试方法
        3.2.4 催化测试及积碳分析
    3.3 实验结果与讨论
    3.4 本章小结
    参考文献
第四章 结论与展望
攻读硕士学位期间取得的成果
致谢
作者简历



本文编号：3638956