HKUST-1单位点铜催化CO 2 /CS 2 成环耦合三氟甲基化反应

发布时间：2022-02-23 21:59

　　以烯丙基胺类化合物为底物,Togni′s ReagentⅡ〔1-（三氟甲基）-1,2-苯碘酰-3（1H）-酮〕为三氟甲基源,CO₂或CS₂为C1合成子,高稳定性金属有机框架HKUST-1的Cu₂（O₂C）4双轮桨节点的单位点铜为催化剂,在温和条件下耦合CO₂/CS₂成环与三氟甲基化反应。对碱性添加剂、溶剂、反应温度、催化剂负载量等反应条件进行了优化。结果表明,在5%的HKUST-1〔以底物N-苄基-2-苯基丙烯-2-烯-1-胺（1a）的物质的量为基准计算得到。HKUST-1的添加量基于Cu₂（O₂C）₄双轮桨节点（催化剂最简分子结构式为Cu₂（BTC）4/3·2H₂O,摩尔质量为439.28g/mol）的摩尔质量计算,下同〕、CO₂压力为101.325kPa、45℃的最佳反应条件下,含不同取代基的底物能以69%～87%的产率得... 

【文章来源】：精细化工. 2020,37(09)北大核心EICSCD

【文章页数】：8 页

【文章目录】：
1 实验部分
    1.1 试剂与仪器
    1.2 催化剂的制备与活化
        1.2.1 晶态HKUST-1的合成
        1.2.2 晶态HKUST-1的活化
    1.3 反应底物的合成及表征
        1.3.1 反应底物的合成
        1.3.2 反应底物的表征
    1.4 HKUST-1催化CO2/CS2成环耦合三氟甲基化反应的一般操作步骤及表征
        1.4.1 反应一般操作步骤
        1.4.2 产物核磁表征
2 结果与讨论
    2.1 反应条件优化及控制实验
    2.2 HKUST-1非均相催化剂循环实验
    2.3 底物适用范围拓展
    2.4 机理研究
3 结论



本文编号：3641401