基于密度泛函理论的固体表面及吸附计算

发布时间：2022-02-28 22:04

　　小分子在固体表面的吸附是研究催化反应以及表面扩散的关键一环,密度泛函理论（Density functional theory,DFT）经过多年发展,其对物质第一原理意义上的预测正在逐步走向现实,目前已经成为研究表面吸附不可或缺的重要方法;结合尖端的原位表征技术,许多现象背后的机理得以揭示,极大扩展了人类知识的边界。本文针对两类不同体系,采用DFT方法展开研究,以期探讨实验现象背后的微观机理。针对烯烃聚合Ziegler-Natta催化剂优化了载体MgCl2不同的表面结构（α-MgCl2:104,101,102,110;β-MgCl2:010,011,012,110,111）,探究其表面性质;计算了 TiCl4和给电子体在MgCl2不同表面结构上的吸附行为,以及二者的共同吸附,分析不同吸附结构的协同、重构和键合特性。得出以下结论:1.暴露四配位的MgCl2表面因裸露的位点多,表面重建效果明显,表面能普遍高于暴露五配位MgCl2表面。2.TiCl4与内给电子体（internal electron donors,IDs）的共吸附表明,协同效应和电子效应对共吸附态的稳定或失稳起着重要作用。IDs... 

【文章来源】：北京化工大学北京市211工程院校教育部直属院校

【文章页数】：81 页

【学位级别】：硕士

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摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 量子化学
    1.2 表面吸附
        1.2.1 固体表面及吸附
        1.2.2 物理吸附与化学吸附
        1.2.3 吸附位点
    1.3 计算理论基础
        1.3.1 密度泛函理论
        1.3.2 周期性边界条件
        1.3.3 交换关联泛函
        1.3.4 DFT-D3校正
    1.4 本论文的主要研究内容
第二章 计算模型与方法
    2.1 计算方法
        2.1.1 计算工具
        2.1.2 计算方法
    2.2 计算模型
        2.1.1 晶胞结构
        2.1.2 表面模型
第三章 MgCl_2表面结构及吸附性能计算
    3.1 引言
    3.2 计算细节
    3.3 晶胞结构计算
    3.4 表面结构计算
    3.5 吸附计算
        3.5.1 MgCl_2表面吸附TiCl_4
        3.5.2 MgCl_2表面吸附给电子体
        3.5.3 TiCl_4与EB共吸附计算及成键分析
    3.6 小结
第四章 Au表面结构及吸附性能计算
    4.1 引言
    4.2 计算细节
    4.3 晶胞结构及表面计算
        4.3.1 晶胞结构计算
        4.3.2 表面结构计算
    4.4 吸附计算
        4.4.1 甲醇吸附
        4.4.2 水在Au表面的排布
        4.4.3 离子液体的吸附及温度对吸附的影响
    4.5 小结
第五章 总结
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者简介
导师简介
企业导师简介


【参考文献】：
期刊论文
[1]在晶体表面寻找最佳吸附位点的高通量算法[J]. 王军,杨小渝,王宗国,孙雪姣,武帅.  科研信息化技术与应用. 2016(05)

博士论文
[1]Ru、Cu和Au表面吸附和反应的理论研究[D]. 刘淑萍.大连理工大学 2013



本文编号：3645660