硫化钼基负载型催化剂的制备及其合成气制低碳醇性能研究

发布时间：2022-04-25 21:34

　　低碳醇（HA）具有广泛的应用市场和良好的发展前景。通过合成气直接转化低碳醇途径具有极大的发展潜力。论文针对硫化钼基催化剂活性和醇选择性不足等问题,通过制备方法和载体修饰等手段提升了催化剂低碳醇合成（HAS）性能。论文以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）包覆型多钼酸簇为前体、MgAl复合金属氧化物（MMO）为载体,通过水热法制备了一系列K,Ni-xMo/MMO材料。通过调节钼与载体之间的相互作用,实现了钼的均匀分布和硫化钼晶粒大小和堆叠程度调控,暴露了更多与助剂镍相互作用的边缘活性位。所形成的紧密接触的NiS_x和Ni-KMoS_x双活性位在HAS反应中表现出高效的协同作用,促进了催化剂活性和醇选择性提升。其一氧化碳转化率和混合醇收率明显提高,C₂₊低碳醇时空收率（STY）为253 mg/g.h,分别是分步浸渍法和共浸渍法制备催化剂的3.2倍和1.51倍。论文还通过对NiMgAl三金属复合氧化物（MMO）进行碱溶液刻蚀处理,调控其表面酸碱性性质,并以其为载体制备了一系列K,Mo/MMO-x材料。催化剂表面酸碱性的平衡对于HAS活... 

【文章页数】：68 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文献综述
    1.1 研究背景
    1.2 合成气制低碳醇的理论研究
    1.3 合成气制混合醇研究进展
        1.3.1 贵金属催化剂
        1.3.2 改性费托合成催化剂以及改性甲醇催化剂
        1.3.3 钼基催化剂
    1.4 硫化钼基催化剂性能提升策略
        1.4.1 助剂影响
        1.4.2 载体影响
        1.4.3 制备工艺影响
    1.5 本论文的研究内容
第2章 实验部分
    2.1 药品与试剂
    2.2 催化剂表征
    2.3 计算公式
        2.3.1 HAS的 CO转化率、碳数选择性及收率计算
        2.3.2 硫化钼晶体尺寸及边缘活性位占比计算
第3章 负载型KNiMo催化剂金属-载体相互作用调控及其合成气制低碳醇性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 MMO的合成方法
        3.2.2 K,Ni-xMo/MMO材料的制备
        3.2.3 预硫化以及合成气转化混合醇性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 K,Ni-xMo/MMO催化剂的结构表征
        3.3.2 K,Ni-xMo/MMO催化剂的还原性表征
        3.3.3 K,Ni-xMo/MMO催化剂HAS性能研究
        3.3.4 K,Ni-xMo/MMO催化剂提高HAS性能的原理分析
    3.4 本章小结
第4章 碱刻蚀NiMgAl三元氧化物负载型KMo催化剂及其合成气制低碳醇性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 MMO-x合成方法
        4.2.2 K,Mo/MMO-x催化剂的制备
        4.2.3 催化剂预硫化与HAS测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 K,Mo/MMO-x催化剂的结构组成
        4.3.2 碱刻蚀对K,Mo/MMO-x催化剂的影响
        4.3.3 碱刻蚀对硫化后催化剂的影响
        4.3.4 K,Mo/MMO-x催化剂HAS性能评价
        4.3.5 K,Mo/MMO-x催化剂的构效关系
    4.4 本章小结
第5章 结论
参考文献
致谢
在学期间发表的学术论文及研究成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]合成气经二甲醚/乙酸甲酯制无水乙醇的研究进展[J]. 黄守莹,王悦,吕静,赵玉军,王胜平,马新宾.  化工学报. 2016(01)
[2]合成气制乙醇铑基催化剂研究进展[J]. 潘慧,白凤华,苏海全.  化工进展. 2010(S2)
[3]合成气制乙醇铑催化剂中助剂的作用[J]. 傅锦坤,刘金波,许金来,汪海有,蔡启瑞.  厦门大学学报(自然科学版). 1992(04)
[4]合成气制乙醇[J]. 朱大方.  天然气化工（C1化学与化工）. 1980(01)



本文编号：3648380