ZnO及MgO助剂对甘油与苯胺气相合成3-甲基吲哚的Cu/γ-Al 2 O 3 催化剂的作用
发布时间:2022-07-20 16:42
3-甲基吲哚作为一种重要的吲哚衍生物,由于其独特的结构与性质,可合成多种有重要用途的化合物,在工业、医药及农业等领域有着广泛的应用。以苯胺和生物质基甘油为原料催化合成3-甲基吲哚,既满足绿色化学理念,又能降低成本,是目前制备3-甲基吲哚的最佳路径。本论文以性能优异的γ-Al2O3为载体、金属铜为活性组分,主要研究了ZnO和MgO助剂对苯胺和甘油气相催化合成3-甲基吲哚的Cu/γ-Al2O3催化剂的作用。采用分步等体积浸渍法将助剂ZnO和MgO先后担载到Cu/γ-Al2O3上,制备铜基催化剂,并在常压气固相反应装置中进行催化反应。通过X射线衍射、H2-程序升温还原、NH3-程序升温脱附、热重分析等表征手段研究催化剂的作用机制。研究结果表明,Zn O的加入虽然不利于Cu在载体表面的分散,但有助于CuO还原成金属铜,并且能够减少催化剂的中强酸中心数,从而抑制积碳的生成。Cu/γ-Al2O...
【文章页数】:50 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
Abstract
引言
1 文献综述与论文设想
1.1 3-甲基吲哚概述
1.1.1 3-甲基吲哚的物理性质
1.1.2 3-甲基吲哚的化学性质
1.1.3 3-甲基吲哚的用途
1.2 3-甲基吲哚的合成方法
1.2.1 液相法制备3-甲基吲哚
1.2.2 气相法制备3-甲基吲哚
1.3 ZnO及碱土金属氧化物作为助剂的应用
1.4 论文设想
2 实验部分
2.1 实验药品及试剂
2.2 实验仪器和设备
2.3 催化剂的制备
2.3.1 Cu/γ-Al_2O_3催化剂的制备
2.3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂的制备
2.3.3 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂的制备
2.4 催化反应
2.5 催化剂再生
2.6 产物分析
2.7 催化剂表征
2.7.1 X射线衍射(XRD)
2.7.2 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.7.3 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.7.4 热重-差热(TG-DTA)
3 ZnO助剂对Cu/γ-Al_2O_3催化剂的作用
3.1 ZnO含量对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂性能的影响
3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂表征
3.2.1 H_2-TPR
3.2.2 XRD
3.2.3 NH_3-TPD
3.3 催化剂失活的探究
3.3.1 TG-DTA
3.3.2 XRD
3.4 实验条件的优化
3.4.1 Cu担载量对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂性能的影响
3.4.2 还原条件的优化
3.4.3 反应条件的优化
3.5 本章小结
4 MgO助剂对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂的作用
4.1 MgO含量对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂表征
4.2.1 H_2-TPR
4.2.2 XRD
4.2.3 NH_3-TPD
4.3 催化剂失活的探究
4.3.1 TG-DTA
4.3.2 XRD
4.4 实验条件的优化
4.4.1 还原温度对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.4.2 反应温度对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.4.3 反应混合气流速对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.5 催化剂再生
4.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】:
期刊论文
[1]A comparative study on different regeneration processes of Pt-Sn/γ-Al2O3 catalysts for propane dehydrogenation[J]. Changyong Sun,Junyin Luo,Mingjin Cao,Ping Zheng,Guocheng Li,Jiahao Bu,Zhou Cao,Shihong Chen,Xiaowei Xie. Journal of Energy Chemistry. 2018(01)
[2]CuO-ZnO/γ-Al2O3催化剂分解N2O的性能研究[J]. 马帅,陆强,蔺卓玮,刘宇,李文艳,董长青. 动力工程学报. 2017(09)
[3]在TAME裂解反应中HPW改性NiSO4/γ-Al2O3催化剂的酸性研究[J]. 杨辉,王筠松,钱凯丽,詹望成,郭杨龙. 现代化工. 2016(08)
[4]高分散Cu-Al2O3催化剂选择氢解生物质基糠醇制备1,2-和1,5-戊二醇(英文)[J]. 刘海龙,黄志威,康海笑,夏春谷,陈静. 催化学报. 2016(05)
[5]MgO、CaO助剂对CO2加氢制备甲醇CuO-ZnO-Al2O3催化剂性能的影响[J]. 高文桂,王华,韩冲,刘文艳,王禹皓,贾淼尧. 化工进展. 2014(11)
[6]丙三醇与苯胺在CeO2促进的Cu/SiO2-Al2O3催化剂上气相合成3-甲基吲哚[J]. 朱楠楠,张跃,霍晓敏,孙琪,石雷. 石油化工. 2014(02)
[7]Highly selective synthesis of 3-methylindole from glycerol and aniline over Cu/NaY modifed by K2O[J]. Yan-Xi Cui,Li-Dong Sun,Qi Sun,Lei Shi. Chinese Chemical Letters. 2013(12)
[8]Co或Ni促进的Cu/SiO2-Al2O3催化剂上丙三醇和苯胺气相合成3-甲基吲哚(英文)[J]. 包卓然,崔艳喜,孙鹏,孙琪,石雷. 物理化学学报. 2013(11)
[9]铁促进的Cu/SiO2-Al2O3催化剂上高效气相合成3-甲基吲哚[J]. 包卓然,霍晓敏,孙立冬,孙琪,石雷. 应用化学. 2013(10)
[10]微波辅助溶胶-凝胶法合成MgO纳米粒子及其催化合成Hantzsch1,4-二氢吡啶性能(英文)[J]. Hakimeh MIRZAEI,Abolghasem DAVOODNIA. 催化学报. 2012(09)
硕士论文
[1]银基催化剂上由甘油和苯胺高效气相合成3-甲基吲哚[D]. 魏婷.辽宁师范大学 2016
[2]氧化铈助剂对不同SiO2-Al2O3载体担载的Cu/SiO2-Al2O3气相催化合成3-甲基吲哚的作用[D]. 张跃.辽宁师范大学 2012
[3]锌、钠、钾助剂对Cu/SiO2-Al2O3气相催化合成3-甲基吲哚的影响[D]. 孙薇.辽宁师范大学 2011
本文编号:3664356
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【学位级别】:硕士
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摘要
Abstract
引言
1 文献综述与论文设想
1.1 3-甲基吲哚概述
1.1.1 3-甲基吲哚的物理性质
1.1.2 3-甲基吲哚的化学性质
1.1.3 3-甲基吲哚的用途
1.2 3-甲基吲哚的合成方法
1.2.1 液相法制备3-甲基吲哚
1.2.2 气相法制备3-甲基吲哚
1.3 ZnO及碱土金属氧化物作为助剂的应用
1.4 论文设想
2 实验部分
2.1 实验药品及试剂
2.2 实验仪器和设备
2.3 催化剂的制备
2.3.1 Cu/γ-Al_2O_3催化剂的制备
2.3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂的制备
2.3.3 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂的制备
2.4 催化反应
2.5 催化剂再生
2.6 产物分析
2.7 催化剂表征
2.7.1 X射线衍射(XRD)
2.7.2 氢气程序升温还原(H2-TPR)
2.7.3 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)
2.7.4 热重-差热(TG-DTA)
3 ZnO助剂对Cu/γ-Al_2O_3催化剂的作用
3.1 ZnO含量对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂性能的影响
3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂表征
3.2.1 H_2-TPR
3.2.2 XRD
3.2.3 NH_3-TPD
3.3 催化剂失活的探究
3.3.1 TG-DTA
3.3.2 XRD
3.4 实验条件的优化
3.4.1 Cu担载量对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂性能的影响
3.4.2 还原条件的优化
3.4.3 反应条件的优化
3.5 本章小结
4 MgO助剂对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化剂的作用
4.1 MgO含量对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂表征
4.2.1 H_2-TPR
4.2.2 XRD
4.2.3 NH_3-TPD
4.3 催化剂失活的探究
4.3.1 TG-DTA
4.3.2 XRD
4.4 实验条件的优化
4.4.1 还原温度对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.4.2 反应温度对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.4.3 反应混合气流速对Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化剂性能的影响
4.5 催化剂再生
4.6 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢
【参考文献】:
期刊论文
[1]A comparative study on different regeneration processes of Pt-Sn/γ-Al2O3 catalysts for propane dehydrogenation[J]. Changyong Sun,Junyin Luo,Mingjin Cao,Ping Zheng,Guocheng Li,Jiahao Bu,Zhou Cao,Shihong Chen,Xiaowei Xie. Journal of Energy Chemistry. 2018(01)
[2]CuO-ZnO/γ-Al2O3催化剂分解N2O的性能研究[J]. 马帅,陆强,蔺卓玮,刘宇,李文艳,董长青. 动力工程学报. 2017(09)
[3]在TAME裂解反应中HPW改性NiSO4/γ-Al2O3催化剂的酸性研究[J]. 杨辉,王筠松,钱凯丽,詹望成,郭杨龙. 现代化工. 2016(08)
[4]高分散Cu-Al2O3催化剂选择氢解生物质基糠醇制备1,2-和1,5-戊二醇(英文)[J]. 刘海龙,黄志威,康海笑,夏春谷,陈静. 催化学报. 2016(05)
[5]MgO、CaO助剂对CO2加氢制备甲醇CuO-ZnO-Al2O3催化剂性能的影响[J]. 高文桂,王华,韩冲,刘文艳,王禹皓,贾淼尧. 化工进展. 2014(11)
[6]丙三醇与苯胺在CeO2促进的Cu/SiO2-Al2O3催化剂上气相合成3-甲基吲哚[J]. 朱楠楠,张跃,霍晓敏,孙琪,石雷. 石油化工. 2014(02)
[7]Highly selective synthesis of 3-methylindole from glycerol and aniline over Cu/NaY modifed by K2O[J]. Yan-Xi Cui,Li-Dong Sun,Qi Sun,Lei Shi. Chinese Chemical Letters. 2013(12)
[8]Co或Ni促进的Cu/SiO2-Al2O3催化剂上丙三醇和苯胺气相合成3-甲基吲哚(英文)[J]. 包卓然,崔艳喜,孙鹏,孙琪,石雷. 物理化学学报. 2013(11)
[9]铁促进的Cu/SiO2-Al2O3催化剂上高效气相合成3-甲基吲哚[J]. 包卓然,霍晓敏,孙立冬,孙琪,石雷. 应用化学. 2013(10)
[10]微波辅助溶胶-凝胶法合成MgO纳米粒子及其催化合成Hantzsch1,4-二氢吡啶性能(英文)[J]. Hakimeh MIRZAEI,Abolghasem DAVOODNIA. 催化学报. 2012(09)
硕士论文
[1]银基催化剂上由甘油和苯胺高效气相合成3-甲基吲哚[D]. 魏婷.辽宁师范大学 2016
[2]氧化铈助剂对不同SiO2-Al2O3载体担载的Cu/SiO2-Al2O3气相催化合成3-甲基吲哚的作用[D]. 张跃.辽宁师范大学 2012
[3]锌、钠、钾助剂对Cu/SiO2-Al2O3气相催化合成3-甲基吲哚的影响[D]. 孙薇.辽宁师范大学 2011
本文编号:3664356
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3664356.html
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