光氧化还原活性的金属有机框架的合成、性质及光催化性能研究

发布时间：2022-07-22 17:02

　　金属有机骨架（MOFs）是由金属阳离子或团簇与具有多种配位模式的有机配体配位形成的多维多孔晶体材料,其具备的超高比表面积、多孔结构等显著特性使得MOFs常被当做反应载体,通过调节客体分子、孔隙环境、溶剂和试剂之间的相互作用,使其能在非均相条件下催化各种化学反应,特别是光催化有机反应。多金属氧酸盐（POMs）是一类常见的金属氧化物团簇,拥有丰富的结构类型和良好的氧化还原稳定性,常作为氧化还原剂应用于各种光催化反应中。通过传统水热法,将具有独特的光致电荷转移性能的POMs引入到永久孔隙率和结构简单可扩展的MOFs中可形成新型的多酸基金属有机骨架（POMOFs）材料,该材料不仅能具有高孔隙率和良好稳定性等优异性质,而且能通过POMs与MOFs的协同作用来调节光催化性能,提高光催化效率,实现高效的光催化绿色反应过程。本文主要以2,4,6-三（4-吡啶基）三嗪（简称TPT）与三（4-咪唑基苯基）胺（TIPA）作为桥联配体,通过水热法将上述功能性有机配体与不同的金属离子、POMs相结合,得到5例结构新颖、催化性能良好的非均相光催化剂:{NiW-TPT-1}（1）、{NiW-TPT-2}（2）、{C... 

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摘要
ABSTRACT
前言
    1 金属有机框架(MOFs)概述及应用
    2 金属有机框架(MOFs)在光催化方面的应用分类
        2.1 金属有机框架(MOFs)在光催化还原方面的应用研究
        2.2 金属有机框架(MOFs)在光催化氧化方面的应用研究
    3 多酸基金属有机框架(POMOFs)在催化方面的应用研究分类
        3.1 多酸基金属有机框架(POMOFs)在光催化方面的应用研究
        3.2 多酸基金属有机框架(POMOFs)在其他催化方面的应用研究
    4 选题思路
    参考文献
第一章 偏钨酸盐基金属有机框架的合成、性质及光催化芳香硝基化合物还原反应的研究
    1.1 实验部分
        1.1.1 试剂及仪器
        1.1.2 化合物{NiW-TPT-1}、{NiW-TPT-2}的合成
        1.1.3 晶体结构解析
        1.1.4 化合物1的光催化测试
    1.2 结果与讨论
        1.2.1 晶体结构
        1.2.2 红外光谱
        1.2.3 X-射线粉末衍射
        1.2.4 热稳定性
        1.2.5 紫外-可见吸收光谱、带隙与莫特-肖特基曲线图
        1.2.6 荧光性能测试
        1.2.7 化合物1的BET测试
        1.2.8 化合物1光催化还原芳香硝基化合物的性质研究
    本章小结
    参考文献
第二章 杂多钨酸盐基金属有机框架的合成、性质及光催化还原芳香卤代烃反应的研究
    第一节 基于三缺位Keggin型杂多酸基金属有机框架的合成、性质及光催化芳基碘代烃还原反应的研究
        2.1.1 实验部分
        2.1.2 结果与讨论
    第二节 饱和Keggin型杂多酸基金属有机框架的合成、性质及光催化芳基卤代烃还原反应的研究
        2.2.1 实验部分
        2.2.2 结果与讨论
    本章小结
    参考文献
第三章 富电子金属有机骨架的合成、性质及光催化还原Cr(Ⅵ)的研究
    3.1 实验部分
        3.1.1 试剂及仪器
        3.1.2 配体及化合物5 Cd-TIPA的合成
        3.1.3 晶体结构解析
        3.1.4 化合物5 Cd-TIPA的光催化测试
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 晶体结构
        3.2.2 红外光谱
        3.2.3 X-射线粉末衍射
        3.2.4 BET测试
        3.2.5 电化学性能测试
        3.2.6 XPS分析
        3.2.7 荧光性能测试
        3.2.8 紫外-可见漫反射光谱、带隙与莫特-肖特基曲线图
        3.2.9 化合物5光催化还原Cr(Ⅴ)的反应研究
        3.2.10 化合物5光催化还原Mn(Ⅵ)的反应研究
    本章小结
    参考文献
结论与展望
附录A 化合物1-5主要的键长和键角数据
附录B 硕士期间已发表学术论文
致谢


【参考文献】：
期刊论文
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[4]石墨烯量子点自组装制备硅基亚稳态分子间复合物及其放热性能研究[J]. 赵骏,朱金花,张放为.  化学研究. 2019(02)
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本文编号：3664998