可见光促进含氮化合物的[2+2]、[3+2]环加成反应

发布时间：2022-07-29 20:42

　　含氮四元碳环、五元碳环结构是药物分子及天然产物的重要组成部分,而[2+2]、[3+2]环加成反应是构建此类结构较为便捷的方法之一。合成含氮四元碳环类化合物的反应通常为紫外光促进的[2+2]环加成反应,且该类反应以分子内反应居多,高选择性的分子间反应的实现仍存在一定挑战。合成含氮五元碳环化合物的方法主要集中于1,3-偶极前体与烯烃或烯胺类化合物的[3+2]环加成反应,底物局限于Donor-Acceptor类含氮三元环或烯胺类化合物。因此采用新策略及新的底物类型来构建含氮四元碳环、五元碳环仍然具有重要意义。可见光促进的有机合成反应具有绿色、温和及高效等优点,且可见光促进的[2+2]、[3+2]环加成反应是合成含氮四元碳环、五元碳环类化合物的重要策略。本论文首先综述了含氮四元碳环、五元碳环化合物的合成,并围绕这一领域开展了可见光促进的相关研究工作。首先,利用可见光催化的策略,以乙腈为溶剂,Ir（ppy）3为光敏剂实现了具有生理活性的1,4-二氢吡啶类化合物和烯烃的[2+2]环加成反应,高对映选择性地构建了一系列复杂的氮杂二环[4.2.0]辛烷类化合物。该反应操作简单,底物适用范围广且产物易转... 

【文章页数】：186 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 光促进的含氮四元碳环类化合物的合成及应用
        1.2.1 光促进的烯基胺的[2+2]成环反应
        1.2.2 光促进的烯基酮类化合物的[2+2]环加成反应
        1.2.3 光促进的喹诺酮类化合物的[2+2]环加成反应
        1.2.4 光促进的吡啶酮、嘧啶酮类化合物参与的[2+2]环加成反应
    1.3 含氮五元碳环类化合物的合成及应用
        1.3.1 吲哚类化合物的环戊烷化反应
        1.3.2 含氮三元碳环化合物参与的合成含氮五元碳环类化合物的反应
        1.3.3 烯胺类化合物参与的合成含氮五元碳环类化合物的反应
        1.3.4 硝基化合物参与的合成含氮五元碳环类化合物的反应
        1.3.5 其他含氮化合物参与的合成含氮五元碳环类化合物的反应
    1.4 小结与立题思想
    1.5 参考文献
第二章 可见光促进的Hantch Ester和烯烃的[2+2]环加成反应
    2.1 背景介绍
    2.2 反应条件优化
    2.3 底物适用性研究
    2.4 产物衍生化研究
    2.5 反应机理研究
    2.6 小结
    2.7 参考文献
第三章 可见光促进的β-硝基苯乙烯和烯烃的[2+2]环加成反应
    3.1 背景介绍
    3.2 反应条件筛选
    3.3 底物适用范围
    3.4 小结
    3.5 参考文献
第四章 可见光促进的硝基三元环和烯烃的[3+2]环加成反应
    4.1 研究背景简介
    4.2 结果与讨论
        4.2.1 反应条件优化
        4.2.2 底物拓展研究
        4.2.3 硝基五元环类产物的衍生化
        4.2.4 机理研究
    4.3 小结
    4.4 参考文献
第五章 总结与展望
实验部分
新化合物一览表
缩写清单
博士期间已发表论文
致谢



本文编号：3667151