碳负载铁基单原子、纳米簇催化剂的制备及其电催化氧还原性能研究

发布时间：2022-08-01 18:44

　　能量密度值高、造价低以及无污染物排放的质子交换膜燃料电池（PEMFCs）、金属-空气电池是缓解当前能源短缺、环境恶化问题的重要器件。以高导电性碳材料为基底的负载型小尺寸金属纳米簇、单原子催化剂（SACs）由于其催化性能优异、结构简单、金属用量少而被视为Pt系催化剂的有力替代者。其中,又以过渡金属为重点关注对象。合成小尺寸的纳米簇、高金属载量的SACs是实现实际应用的前提。然而,金属原子的表面活性在原子尺度下会增强,导致金属原子间趋于团聚。因此,需要合理设计合成条件,提高碳基底容纳原子簇和单原子金属的数量,从而提高材料的催化性能。本文从提高金属物种分散性、强化金属原子孤立状态点出发,采用简单有效的配体,并辅以高比表面积的掺杂碳材料,实现高Fe负载量Fe-SAC和高分散小尺寸FeMn双金属原子簇的制备。本论文研究的主要内容如下:（1）通过简单有效的一步热解路径制备Fe负载量高达7.5 wt%的Fe单原子催化剂（250Fe-SA/NPC-800）。合成过程中,采用高比表面积的N掺杂多孔碳（NPC）作为分散基底,邻苯二胺（ο-PD）作为强力配体、三聚氰胺作为额外N源,Fe（NO₃

【文章页数】：93 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 单原子催化剂
        1.2.1 单原子催化剂的定义和起源
        1.2.2 单原子催化剂的特点
        1.2.3 单原子催化剂的制备
        1.2.4 单原子催化剂的表征
    1.3 金属纳米簇
        1.3.1 金属纳米簇定义与起源
        1.3.2 金属纳米簇的特点
        1.3.3 金属纳米簇的合成
    1.4 单原子、金属纳米簇的电催化氧还原化学应用
    1.5 选题的意义及主要研究内容
第二章 实验方法
    2.1 实验试剂
    2.2 仪器
    2.3 表征方法
        2.3.1 X-射线衍射(XRD)
        2.3.2 拉曼光谱分析(Raman)
        2.3.3 X-射线光电子能谱分析(XPS)
        2.3.4 比表面分析(BET)
        2.3.5 扫描电镜(SEM)
        2.3.6 透射电镜(TEM)
        2.3.7 球差扫描透射电镜(AC-HAADF-STEM)
        2.3.8 X射线吸收精细结构谱分析(XAFS)
        2.3.9 电感耦合等离子体发射光谱分析(ICP-OES)
    2.4 电催化性能测试
        2.4.1 测试装置
        2.4.2 电极的制备
        2.4.3 电化学测试。
第三章 碳载体辅助热解法合成高负载量铁单原子催化剂及其氧还原性能研究
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂的合成
        3.2.2 催化剂的表征与性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 催化剂的结构、组成与形貌表征
        3.3.2 催化剂的电催化性能
    3.4 本章小结
第四章 小尺寸FeMn双金属纳米簇的制备及其氧还原性能研究
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂的合成
        4.2.2 催化剂的表征
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 催化剂的结构、组成与形貌表征
        4.3.2 催化剂的电催化性能
    4.4 本章小结
总结与展望
    总结
    本文创新点
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]水在Au1/CeO2单原子催化剂上吸附与解离的理论研究（英文）[J]. 汤妍,王阳刚,梁锦霞,李隽.  催化学报. 2017(09)
[2]单原子催化——概念、方法与应用[J]. 靳永勇,郝盼盼,任军,李忠.  化学进展. 2015(12)



本文编号：3667977