基于3,6-双咪唑-哒嗪和芳香羧酸共筑的新型配位聚合物的合成及其催化CO氧化性能
发布时间：2022-08-01 20:26
配位聚合物,也称金属-有机框架材料,因其结构新颖丰富,孔道可控,高比表面积以及易功能化等特点,在催化、气体存储、选择性吸附与分离、光学及磁学等领域具有潜在的应用前景。本论文依据晶体工程学原理,以开发哒嗪类配位聚合物的功能为目标,研究了合成条件,金属中心种类和配体结构对产物的结构和性质影响,总结其规律。根据所制备的配位聚合物材料的结构特点,考察它们在催化方面应用。主要的研究成果如下:（1）双咪唑哒嗪（bmp）为主配体,芳香多羧酸为辅助配体,在水热或溶剂下分别与不同金属源反应成功地构筑了12例新的配位聚合物。化合物1和2是以对苯二甲酸为辅助配体制备得到的镍基和铜基配位聚合物,1为5-穿插的dia网络结构,具有较好的热稳定性;2是具有CdSO4拓扑的三维配位聚合物。化合物3是以间苯二甲酸为辅助配体制备得到的三维的镍基配位聚合物,它同样具有CdSO4拓扑结构。采用5-硝基间苯二甲酸为辅助配体,分别以硝酸镍和硝酸钴为金属源进行反应得到了同结构的化合物4和5,它们具有CdSO4拓扑结构,均有很好的热稳定性。在类似条件下,采用1,3,...
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 前言
1.1 配位聚合物简介与特点
1.1.1 配位聚合物的特点
1.1.2 配位聚合物的合成方法
1.2 配位聚合物在催化方面的应用
1.3 双咪唑-哒嗪类配体研究现状
1.4 本论文的选题意义与目的
1.5 本论文所用的测试手段
参考文献
第2章 基于3,6-双咪唑-哒嗪的配位聚合物的合成、结构与表征
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 bmp的合成
2.2.2 配位聚合物1-12的合成
2.3 结果与讨论
2.3.1 配位聚合物1-12的晶体结构描述
2.3.2 化合物1-11的红外光谱分析
2.3.3 化合物1-11的热重分析
2.3.4 化合物1-11的X-射线粉末衍射(PXRD)分析
2.4 本章小结
参考文献
第3章 铜基配位聚合物为前驱体制备CuO-CeO_2催化剂催化CO氧化
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 CO催化反应
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的结构表征
3.3.2 CO氧化的催化活性
3.4 本章小结
参考文献
第4章 钴基配位聚合物为前驱体制备CoO-CeO_2催化剂催化CO氧化
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 Co_3O_4-CeO_2催化剂的制备
4.2.2 CO氧化反应
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的结构表征
4.3.2 CO氧化的催化活性
4.4 本章小结
参考文献
第5章 高热稳定性的镍基配位聚合物负载Pd催化CO氧化
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 载Pd催化剂的制备
5.2.2 CO氧化反应
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的结构表征
5.3.2 CO氧化的催化活性
5.4 本章小结
参考文献
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
攻读学位期间的研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]3,6-二（N-咪唑/苯并咪唑基）哒嗪配体配合物的合成、结构、荧光及光催化性能（英文）[J]. 李金萍,范建中,王多志. 无机化学学报. 2016(05)
[2]聚合物辅助成型法制备纳米Co3O4/CeO2催化剂及其对CO低温氧化性能研究[J]. 李文成,王际童,黄海鸿,乔文明,龙东辉,凌立成. 环境科学学报. 2016(01)
[3]基于金属-有机骨架前驱体的先进功能材料[J]. 张慧,周雅静,宋肖锴. 化学进展. 2015(Z1)
[4]金属有机骨架材料MIL-53（Al）负载纳米Pd颗粒:一种CO氧化的活性催化剂（英文）[J]. 梁倩,赵震,刘坚,韦岳长,姜桂元,段爱军. 物理化学学报. 2014(01)
[5]铜基催化剂用于一氧化碳催化消除研究进展[J]. 余强,高飞,董林. 催化学报. 2012(08)
[6]介孔Co3O4-CeO2复合氧化物的制备及在CO选择性氧化中的应用[J]. 刘华,许珊,王晓来. 分子催化. 2011(04)
[7]MOF基上创立活性位的方法及其催化应用[J]. 刘丽丽,张鑫,徐春明. 化学进展. 2010(11)
[8]一氧化碳低温催化氧化[J]. 梁飞雪,朱华青,秦张峰,王国富,王建国. 化学进展. 2008(10)
[9]制备方法及焙烧温度对Co3O4/CeO2催化剂上CO低温氧化反应的影响[J]. 邵建军,张平,唐幸福,张保才,宋巍,徐奕德,申文杰. 催化学报. 2007(02)
本文编号：3668122
【文章页数】：124 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
abstract
第1章 前言
1.1 配位聚合物简介与特点
1.1.1 配位聚合物的特点
1.1.2 配位聚合物的合成方法
1.2 配位聚合物在催化方面的应用
1.3 双咪唑-哒嗪类配体研究现状
1.4 本论文的选题意义与目的
1.5 本论文所用的测试手段
参考文献
第2章 基于3,6-双咪唑-哒嗪的配位聚合物的合成、结构与表征
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 bmp的合成
2.2.2 配位聚合物1-12的合成
2.3 结果与讨论
2.3.1 配位聚合物1-12的晶体结构描述
2.3.2 化合物1-11的红外光谱分析
2.3.3 化合物1-11的热重分析
2.3.4 化合物1-11的X-射线粉末衍射(PXRD)分析
2.4 本章小结
参考文献
第3章 铜基配位聚合物为前驱体制备CuO-CeO_2催化剂催化CO氧化
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的制备
3.2.2 CO催化反应
3.3 结果与讨论
3.3.1 催化剂的结构表征
3.3.2 CO氧化的催化活性
3.4 本章小结
参考文献
第4章 钴基配位聚合物为前驱体制备CoO-CeO_2催化剂催化CO氧化
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 Co_3O_4-CeO_2催化剂的制备
4.2.2 CO氧化反应
4.3 结果与讨论
4.3.1 催化剂的结构表征
4.3.2 CO氧化的催化活性
4.4 本章小结
参考文献
第5章 高热稳定性的镍基配位聚合物负载Pd催化CO氧化
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 载Pd催化剂的制备
5.2.2 CO氧化反应
5.3 结果与讨论
5.3.1 催化剂的结构表征
5.3.2 CO氧化的催化活性
5.4 本章小结
参考文献
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
攻读学位期间的研究成果
【参考文献】：
期刊论文
[1]3,6-二（N-咪唑/苯并咪唑基）哒嗪配体配合物的合成、结构、荧光及光催化性能（英文）[J]. 李金萍,范建中,王多志. 无机化学学报. 2016(05)
[2]聚合物辅助成型法制备纳米Co3O4/CeO2催化剂及其对CO低温氧化性能研究[J]. 李文成,王际童,黄海鸿,乔文明,龙东辉,凌立成. 环境科学学报. 2016(01)
[3]基于金属-有机骨架前驱体的先进功能材料[J]. 张慧,周雅静,宋肖锴. 化学进展. 2015(Z1)
[4]金属有机骨架材料MIL-53（Al）负载纳米Pd颗粒:一种CO氧化的活性催化剂（英文）[J]. 梁倩,赵震,刘坚,韦岳长,姜桂元,段爱军. 物理化学学报. 2014(01)
[5]铜基催化剂用于一氧化碳催化消除研究进展[J]. 余强,高飞,董林. 催化学报. 2012(08)
[6]介孔Co3O4-CeO2复合氧化物的制备及在CO选择性氧化中的应用[J]. 刘华,许珊,王晓来. 分子催化. 2011(04)
[7]MOF基上创立活性位的方法及其催化应用[J]. 刘丽丽,张鑫,徐春明. 化学进展. 2010(11)
[8]一氧化碳低温催化氧化[J]. 梁飞雪,朱华青,秦张峰,王国富,王建国. 化学进展. 2008(10)
[9]制备方法及焙烧温度对Co3O4/CeO2催化剂上CO低温氧化反应的影响[J]. 邵建军,张平,唐幸福,张保才,宋巍,徐奕德,申文杰. 催化学报. 2007(02)
本文编号：3668122
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