多功能金属有机骨架材料的制备及气体吸附分离性能研究

发布时间：2017-05-15 08:05

  本文关键词：多功能金属有机骨架材料的制备及气体吸附分离性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：20世纪90年代初期，对金属有机骨架化合物的研究逐渐引起了人们的注意，金属有机骨架化合物是由含金属的节点与有机配体通过配位键连接形成的多孔骨架结构，其结构与性质具有丰富的可能性，通过选择不同的金属元素与近乎无数种配体进行搭配，能够形成结构，磁学性质，电学性质，光学性质和催化性质各不相同的材料。 近年来，对金属有机骨架化合物功能材料的研究不断增加，尤其是金属有机骨架化合物多晶膜方面的研究更是发展迅速，因为与金属有机骨架化合物薄膜和金属有机骨架化合物混基质膜相比，金属有机骨架化合物多晶膜中，金属有机骨架化合物晶体相互共生在一起，在分离过程中完全利用金属有机骨架化合物中的孔道进行分离，因为连续致密的多晶膜上没有明显的微观缺陷，减少了非选择性的透过过程，而且多晶膜中不含有高分子粘合剂等添加剂，不会造成孔道的堵塞，因而金属有机骨架化合物多晶膜具有比金属有机骨架化合物薄膜和金属有机骨架化合物混基质膜更好的分离效果，目前金属有机骨架化合物多晶膜的研究主要集中在气体分离上，而对液体分离的研究，尤其是对手性底物拆分的研究，仍然处于起步阶段。因此，本文选择一种具有手性孔道的混金属有机骨架化合物（M‘MOF-7）作为原料，在ZnO基底上原位制备M‘MOF-7多晶膜，提出一种适用于纯手性混金属有机骨架化合物多晶膜的普适性制备方案，该多晶膜致密连续而且具有特定取向，并且多晶膜表层的晶体排列相对稀疏有利于增加多晶膜的通量，同时还研究其对H2/CH4，H2/N2，H2/CO2的分离性能，以及其对()1-苯基乙醇的分离性能。 除了金属有机骨架化合物多晶膜以外，金属有机骨架化合物气凝胶是一种近几年来发展起来的新型金属有机骨架化合物功能材料，该种气凝胶与传统的气凝胶不同，其具有明确的晶体结构与均一的微孔孔道，它是由大量金属有机骨架化合物纳米粒子堆积形成的，但是它又具备气凝胶的介孔与大孔结构，因此其拥有比传统气凝胶更加优秀的吸附分离性能，而基于构筑气凝胶的金属有机骨架化合物类型的不同，相应的气凝胶也将具有独特的光、电、磁学等特点，，极大地拓展气凝胶的应用。另外，气凝胶具有极强的可塑性，这在一定程度上解决金属有机骨架化合物粉末难以应用于工业生产的问题。本文以UIO-66、UIO-66-NH2和UIO-66-NO2作为原料，首次制备出含Zr4+的金属有机骨架化合物气凝胶，提出一种制备锆基金属有机骨架化合物气凝胶材料的普适性方案，通过冷冻干燥制备得到的气凝胶结晶度极高，而且这些气凝胶保持了相应锆基金属有机骨架化合物出色的热稳定性，UIO-66气凝胶在500℃仍然能够保持稳定，同时还对这些气凝胶在CO2选择性吸附方面进行了研究。
【关键词】：金属有机骨架化合物 多晶膜 气凝胶
【学位授予单位】：吉林大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O627
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-45
• 1.1 金属有机骨架化合物（MOFs）背景介绍11-16
• 1.1.1 金属有机骨架化合物结构特点12-13
• 1.1.2 金属有机骨架化合物发展历史13-14
• 1.1.3 金属有机骨架化合物的应用14-16
• 1.2 金属有机骨架化合物多晶膜16-29
• 1.2.1 膜分离技术背景介绍16-18
• 1.2.2 膜的类型18-19
• 1.2.3 金属有机骨架化合物多晶膜研究进展19-23
• 1.2.4 金属有机骨架化合物多晶膜的合成方法23-27
• 1.2.5 金属有机骨架化合物多晶膜应用27-29
• 1.3 金属有机骨架化合物气凝胶29-36
• 1.3.1 气凝胶材料的背景介绍30-33
• 1.3.2 金属有机骨架化合物气凝胶研究进展33-36
• 参考文献36-45
• 第2章 [Zn_2(PhIm)_4]_n形貌研究45-52
• 2.1 引言45-46
• 2.2 反应溶剂体系对[Zn_2(PhIm)_4]_n形貌的影响46-49
• 2.2.1 实验步骤46-47
• 2.2.2 实验表征与讨论47-49
• 2.3 本章小结49-50
• 参考文献50-52
• 第3章 M‘MOF-7 膜的制备与分离研究52-65
• 3.1 引言52-54
• 3.2 M‘MOF-7 膜的制备54-55
• 3.2.1 M‘MOF-7 膜晶种层的制备54-55
• 3.2.2 M‘MOF-7 膜的制备55
• 3.3 M‘MOF-7 膜的结构表征与讨论55-56
• 3.4 M‘MOF-7 膜手性溶剂拆分研究56-58
• 3.4.1 实验部分56-57
• 3.4.2 实验分析与讨论57-58
• 3.5 M‘MOF-7 膜气体分离研究58-60
• 3.5.1 实验部分58-59
• 3.5.2 实验结果与讨论59-60
• 3.6 本章小结60-62
• 参考文献62-65
• 第4章 UIO-66 系列气凝胶的合成与性能研究65-82
• 4.1 引言65-66
• 4.2 UIO-66 系列气凝胶的合成66-68
• 4.2.1 UIO-66 湿凝胶（MOG-1）的合成66-67
• 4.2.2 UIO-66-NO_2湿凝胶（MOG-2）的合成67
• 4.2.3 UIO-66-NH_2湿凝胶（MOG-3）的合成67
• 4.2.4 UIO-66 系列湿凝胶溶剂交换67
• 4.2.5 UIO-66 系列湿凝胶的冷冻干燥与活化67-68
• 4.3 UIO-66 系列气凝胶的表征与讨论68-78
• 4.3.1 UIO-66 气凝胶（MOA-1）的表征与讨论68-70
• 4.3.2 UIO-66-NO_2气凝胶（MOA-2）的表征与讨论70-73
• 4.3.3 UIO-66-NH_2气凝胶（MOA-3）的表征与讨论73-75
• 4.3.4 UIO-66 系列气凝胶吸附性能分析75-78
• 4.4 本章小结78-80
• 参考文献80-82
• 作者简介与科研成果82-83
• 致谢83

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 FAN LiLi;XUE Ming;KANG ZiXi;QIU ShiLun;;Synthesis of microporous membranes and films on various substrates by novel electrospinning method[J];Science China(Chemistry);2013年04期

  本文关键词：多功能金属有机骨架材料的制备及气体吸附分离性能研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：367209