水滑石基材料的自动化合成方法及其催化活性位点调控

发布时间：2022-11-06 16:00

　　多相催化剂在生产生活中占据重要地位,通过对催化剂的有效调控,不断优化催化反应,是人们追求的目标。目前催化剂存在活性组分易团聚以及活性组分分散不均等问题,这些问题限制了催化效率的进一步提高。认识和调控多相催化剂的催化活性位点,实现活性位点的高分散、均匀分散以及稳定分散,并进一步的优化催化剂缺陷结构、电子结构以实现高效高选择性的催化反应是研究人员面对的挑战和机遇。水滑石（layered double hydroxides,LDHs）是一大类二维层状功能材料家族,具有层板元素种类、元素比例可调,层间阴离子可控,晶粒尺寸以及层板厚度可变等特点。LDHs主体层板中的元素分布并不是杂乱无章的,而是呈现出了规整有序的分散特性,其中三价金属元素被二价金属元素均匀分散。此外,LDHs具有拓扑转变的特性,通过拓扑转变,可以形成具有特定晶面暴露,且存在大量的界面结构和缺陷结构的混合金属氧化物。这些特点使LDHs成为了一类模型催化体系。围绕水滑石体系,本文开展了一系列研究。首先,为实现对LDHs材料的精细化制备,本文利用连续自动化的装置成功实现了水滑石实验室规模的精细化自动合成。随后,在精细化合成的基础上,利... 

【文章页数】：173 页

【学位级别】：博士

【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 单原子和缺陷结构催化剂
        1.2.1 单原子催化剂
        1.2.2 缺陷结构催化剂
    1.3 水滑石基材料
        1.3.1 水滑石的结构
        1.3.2 水滑石的性质简介
        1.3.3 水滑石的制备方法
        1.3.4 水滑石基单原子材料
        1.3.5 水滑石基缺陷结构材料
        1.3.6 水滑石基催化材料研究进展
    1.4 自动化学简介
    1.5 本论文的研究内容及研究意义
    参考文献
第二章 水滑石的自动合成装置和自动化合成方法
    2.1 引言
    2.2 水滑石自动合成装置的设计和搭建
        2.2.1 水滑石的合成方法
        2.2.3 滑石自动合成装置的整体设计
        2.2.4 水滑石自动合成装置的设备选择
        2.2.5 水滑石自动合成装置的装配
    2.3 自动合成装置控制软件设计
        2.3.1 软件编写采用的计算机语言
        2.3.2 基础控制命令
        2.3.3 高级控制命令
        2.3.4 命令速查表
        2.3.5 控制软件界面设计
    2.4 自动合成装置进行水滑石的合成
        2.4.0 实验药品
        2.4.1 Mg_2Al-LDH,Zn_2Al-LDH,Co_2Al-LDH,Ni_2Fe-LDH等水滑石的自动合成
        2.4.2 单原子Ru分散的单层NiFe-LDH的合成
        2.4.3 远程Ni_2Al-LDH的合成
    2.5 小结
    参考文献
第三章 单层NiFe水滑石上精准定位单原子Ru
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 实验药品
        3.2.2 表征分析
        3.2.3 材料合成
        3.2.4 电化学测试
        3.2.5 理论计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 mono-NiFe,Ru_1/mono-NiFe和bulk-NiFe的形貌及基本结构研究
        3.3.2 mono-NiFe和Ru_1/mono-NiFe的精细结构研究
        3.3.3 单原子Ru的精确定位
        3.3.4 水合肼电催化氧化反应
        3.3.5 电催化氧化水合肼机理的理论计算研究
        3.3.6 拓展实验
    3.4 小结
    参考文献
第四章 NiAl水滑石拓扑转变制备缺陷可调的NiO光催化剂用于CO_2还原反应的研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 实验药品
        4.2.2 表征分析
        4.2.3 材料合成
        4.2.4 可见光催化CO_2还原反应
        4.2.5 理论计算方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 NiAl-x的基本结构研究
        4.3.2 光催化CO_2反应研究
        4.3.3 NiAl-x的精细结构研究
        4.3.4 光催化还原CO_2机理研究
        4.3.5 NiAl-LDH拓扑转变过程研究
    4.4 小结
    参考文献
第五章 总结
致谢
发表学术论文及研究成果
导师简介
作者简介
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]Tuning the selectivity of photoreduction of CO2 to syngas over Pd/layered double hydroxide nanosheets under visible light up to 600 nm[J]. Xian Wang,Zelin Wang,Ya Bai,Ling Tan,Yanqi Xu,Xiaojie Hao,Jikang Wang,Abdul Hanif Mahadi,Yufei Zhao,Lirong Zheng,Yu-Fei Song.  Journal of Energy Chemistry. 2020(07)
[2]水滑石多尺度结构精准调控及其光驱动催化应用研究[J]. 许艳旗,谭玲,王泽林,郝晓杰,王纪康,赵宇飞,宋宇飞.  科学通报. 2018(34)
[3]层状双金属氢氧化物/石墨烯复合材料及其在电化学能量存储与转换中的应用[J]. 王海燕,石高全.  物理化学学报. 2018(01)
[4]A review on photo-thermal catalytic conversion of carbon dioxide[J]. Ee Teng Kho,Tze Hao Tan,Emma Lovell,Roong Jien Wong,Jason Scott,Rose Amal.  Green Energy ＆ Environment. 2017(03)
[5]多酸插层水滑石复合材料的新进展[J]. 李腾飞,王泽林,许艳旗,陈伟,宋宇飞.  中国科学:化学. 2017(04)
[6]同步辐射XAFS技术在纳米科学研究中的应用（英文）[J]. 孙治湖,刘庆华,姚涛,闫文盛,韦世强.  Science China Materials. 2015(04)



本文编号：3703791