改性介孔材料SBA-15负载铂基催化剂的制备及在木质素解聚中的应用

发布时间：2022-12-04 06:53

　　木质素作为自然界中唯一可以提供苯环的绿色可再生资源,开发利用木质素资源可以降低人类对于化石资源的依赖性,缓解能源短缺的压力。将木质素解聚为芳香单体类化合物并进一步加工成为高附加值化学品或是高品质生物燃油已成为研究热点之一。论文以介孔分子筛SBA-15为原料,通过铝掺杂改性再负载金属铂,制备了双功能催化剂4%Pt/Al-SBA-15（10）,并研究了其在木质素解聚中的应用,为木质素高效解聚提供理论基础和应用途径。论文探究了催化剂制备过程中,铝的掺杂量、铂的负载量、铂的焙烧还原温度等因素对催化剂性能的影响,优化了催化剂制备流程与参数,通过核磁共振铝谱、氮气吸附脱附测试、X射线衍射、扫描电镜、透射电镜以及X射线光电子能谱等表征手段对催化剂的微观结构进行表征分析。制备得到的双功能催化剂4%Pt/Al-SBA-15（10）具有规整的六方介孔孔道结构,和较大的比表面积（470.59 m~2/g）、较大的孔径（6.24 nm）以及较大的孔容（0.73 cm~3/g）,并具备稳定的酸活性中心和金属活性中心。由于铝掺杂向载体中引入了丰富的缺陷位,这些缺陷位有助于锚定金属铂并为金属铂提供电子,促使金属铂还... 

【文章页数】：90 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 木质素的结构
    1.3 木质素的性质
    1.4 木质素的解聚
        1.4.1 木质素的热解聚
        1.4.2 木质素的酸催化解聚
        1.4.3 木质素的催化氧化解聚
        1.4.4 木质素的催化加氢解聚
            1.4.4.1 单功能催化剂
            1.4.4.2 双功能催化剂
    1.5 介孔材料用于木质素解聚的研究
    1.6 本论文的研究意义及主要内容
        1.6.1 本论文的研究意义
        1.6.2 本论文的研究内容
        1.6.3 本论文的创新之处
第二章 实验技术与测试方法
    2.1 实验原料
    2.2 实验仪器
    2.3 催化剂的制备
    2.4 木质素解聚工艺
        2.4.1 木质素的制备
        2.4.2 木质素解聚流程
        2.4.3 木质素模型物解聚流程
        2.4.4 木质素解聚产物检测
    2.5 实验测试与表征方法
        2.5.1 核磁共振铝谱(Al-NMR)测试
        2.5.2 氨气程序升温脱附(NH3-TPD)测试
        2.5.3 比表面积及孔径(BET)测试
        2.5.4 X射线衍射(XRD)测试
        2.5.5 扫描电子显微镜(SEM)测试
        2.5.6 透射电子显微镜(TEM)测试
        2.5.7 X射线光电子能谱(XPS)测试
        2.5.8 气相色谱-质谱联用(GC-MS)测试
        2.5.9 凝胶渗透色谱(GPC)测试
        2.5.10 元素分析测试
        2.5.11 红外光谱(FT-IR)测试
第三章 催化剂的制备及其表征
    3.1 引言
    3.2 催化剂的表征
        3.2.1 Al-NMR分析
        3.2.2 NH3-TPD分析
        3.2.3 BET分析
        3.2.4 XRD分析
        3.2.5 SEM分析
        3.2.6 TEM分析
        3.2.7 XPS分析
    3.3 催化剂制备工艺优化
        3.3.1 铝掺杂量对催化剂催化性能的影响
        3.3.2 铂负载量对催化剂催化性能的影响
        3.3.3 焙烧还原温度对催化剂催化性能的影响
    3.4 本章小结
第四章 Pt/Al-SBA-15 催化剂在木质素解聚中的应用
    4.1 引言
    4.2 催化剂种类对木质素解聚的影响
    4.3 反应时间对木质素解聚的影响
    4.4 反应温度对木质素解聚的影响
    4.5 催化剂用量对木质素解聚的影响
    4.6 Pt/Al-SBA-15 催化剂的循环稳定性
    4.7 木质素原料的裂解气相色谱-质谱联用分析
    4.8 解聚产物的分析与表征
        4.8.1 解聚产物的GC-MS分析
        4.8.2 解聚产物的FT-IR分析
        4.8.3 解聚产物的GPC分析
        4.8.4 解聚产物的元素分析
    4.9 Pt/Al-SBA-15 催化剂作用于木质素模型物的研究
    4.10 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
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[5]羟基和甲氧基对木质素Cβ—O键均裂的影响[J]. 赵莉,张阳,陈晨,陆强,董长青,杨勇平.  农业机械学报. 2015(02)
[6]Pd催化木质素醚类二聚体分子内氢转移断裂C—O键研究[J]. 严龙,庞欢,黄耀兵,傅尧.  化学学报. 2014(09)
[7]Al-SBA-15介孔分子筛的合成、表征及其在苯酚叔丁基化反应中的催化性能[J]. 吴淑杰,黄家辉,吴通好,宋科,王虹苏,邢丽红,徐海燕,徐玲,管景奇,阚秋斌.  催化学报. 2006(01)



本文编号：3707799