甲苯液相反应系统的设计与优化
发布时间:2023-01-12 21:41
甲苯液相选择氧化制备苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸和苯甲酸苄酯高附加值产物,既能解决甲苯产能过剩的问题,又可以带来巨大的经济效益。本研究针对苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸和苯甲酸苄酯控制合成过程中的环境污染和产品纯度问题,自主设计了一套甲苯液相反应系统,以光热协同催化反应釜作为反应器,采用优化合成的TiO2基催化材料用作反应系统的催化剂,在无有机溶剂和氧气作为氧化剂的条件下实现了甲苯选择氧化制备苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸和苯甲酸苄酯,反应系统的设计满足清洁生产的需求。(1)在高温高压催化反应釜增设一个透光窗口,用蓝宝石作窗片,氙灯作为光源,开发设计出一套光热协同催化反应釜。同时对光热协同催化反应釜的取样口进行了优化设计,利用可拆卸探底管将气体取样口转化为液体取样口,实现“一口两用”。以光热协同催化反应釜作为甲苯液相反应系统的反应器,可以进行甲苯液相热催化、光催化和光热协同催化选择氧化三种反应,实现“一器多用”。(2)探究甲苯液相反应系统中反应器的实验参数,发现反应器的运行时间、运行温度、激发光波长以及反应器中催化剂的投加量均能影响甲苯液相反应系统对甲苯的催化效果。结果显示,甲苯液相反...
【文章页数】:72 页
【学位级别】:硕士
【文章目录】:
摘要
abstract
第1章 引言
1.1 甲苯资源化再利用制备高附加值产品
1.1.1 甲苯液相热催化选择氧化
1.1.2 甲苯液相光催化选择氧化
1.1.3 甲苯液相光热协同催化选择氧化
1.2 反应系统中反应器的选择
1.2.1 热催化反应器
1.2.1.1 管式反应器
1.2.1.2 釜式反应器
1.2.1.3 小型高温高压反应釜
1.2.2 光催化反应器
1.2.2.1 光催化反应器的分类
1.2.2.2 光催化反应器的结构形式
1.2.2.3 光催化反应器的优化
1.2.3 光热协同催化反应器
1.2.4 光热协同催化反应釜应用于甲苯液相反应系统中的机遇与挑战.
1.3 TiO_2 基催化剂的化学特性和工程应用
1.3.1 TiO_2 的结构与性能
1.3.2 TiO_2 的优化设计
1.3.2.1 N掺杂优化TiO
1.3.2.2 B掺杂优化TiO
1.3.2.3 增加(001)晶面暴露比优化TiO
1.3.3 TiO_2 基催化剂应用于甲苯液相反应系统的机遇和挑战
1.4 选题意义和研究思路
第2章 甲苯液相反应系统的设计
2.1 光热协同催化反应釜的设计
2.1.1 光热协同催化反应釜透光窗口的设计
2.1.2 光热协同催化反应釜光源的设计
2.1.3 光热协同催化反应釜取样装置的设计
2.1.4 光热协同催化反应釜的优势
2.2 TiO_2 基催化剂的设计
2.2.1 N-TiO_2 催化剂制备方法的设计
2.2.2 B-TiO_2 催化剂制备方法的设计
2.2.3 TiO_2(001)催化剂制备方法的设计
2.2.3.1 水热法制备TiO_2(001)催化剂
2.2.3.2 静电吸附法制备Pt/TiO_2(001)
2.3 甲苯液相反应的设计
2.3.1 甲苯液相光热协同催化选择氧化反应的设计
2.3.2 甲苯液相热催化选择氧化反应的设计
2.3.3 甲苯液相光催化选择氧化反应的设计
2.4 检测系统测试条件的设置与优化
2.4.1 待测样品前期处理
2.4.2 气相色谱测试条件的设计与优化
第3章 甲苯液相反应系统中反应器实验参数的优化
3.1 引言
3.2 光热协同催化反应釜运行时间的设计与优化
3.3 光热协同催化反应釜中催化剂投加量的设计与优化
3.4 光热协同催化反应釜实验温度的设计与优化
3.5 光热协同催化反应釜激发光波长的设计与优化
3.6 小结
第4章 N-TiO_2和B-TiO_2 催化剂在甲苯液相反应系统中的测试与优化
4.1 引言
4.2 N-TiO_2和B-TiO_2 催化剂的表征分析
4.2.1 催化剂的结构特性表征
4.2.1.1 N-TiO_2 催化剂的结构特性
4.2.1.2 B-TiO_2 催化剂的结构特性
4.2.2 催化剂的光学特性表征
4.2.2.1 N-TiO_2 催化剂的光学特性
4.2.2.2 B-TiO_2 催化剂的光学特性
4.3 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相反应系统中的测试
4.3.1 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相热催化反应中的应用
4.3.2 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相光催化反应中的应用
4.3.3 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相光热协同催化反应中的应用
4.4 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相反应系统中的测试
4.4.1 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相热催化反应中的应用
4.4.2 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相光催化反应中的应用
4.4.3 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相光热协同催化反应中的应用
4.5 小结
第5章 TiO_2(001)系列催化剂在甲苯液相反应系统中的测试与优化
5.1 引言
5.2 TiO_2(001)催化剂的表征分析
5.2.1 催化剂的结构特性表征
5.2.2 Pt单原子催化剂的尺寸表征
5.2.3 催化剂的光学特性表征
5.3 TiO_2(001)催化剂的测试与优化
5.3.1 TiO_2(001)催化剂在甲苯液相热催化反应中的应用
5.3.2 TiO_2(001)催化剂在甲苯液相光热协同催化反应中的应用
5.4 小结
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
参考文献
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】:
期刊论文
[1]金单原子催化剂上一氧化碳低温氧化(英文)[J]. 乔波涛,梁锦霞,王爱琴,刘景月,张涛. 催化学报. 2016(10)
[2]水热合成纳米二氧化钛的工业制备研究[J]. 郭国伟,黄晓冬,张亚非,刘浩东,王剑峰. 计算机与应用化学. 2015(07)
[3]水热法合成可见光响应的B掺杂TiO2及其光催化活性[J]. 于爱敏,武光军,严晶晶,郑春明,章福祥,杨雅莉,关乃佳. 催化学报. 2009(02)
[4]甲苯选择氧化制苯甲醛的研究进展[J]. 樊春玲,刘文明. 化工时刊. 2008(09)
[5]光电催化反应器的研究进展[J]. 杨幸,冷寒,刘克万,武晓敏. 环境保护科学. 2008(04)
[6]B离子掺杂TiO2催化剂(TiO2-xBx)光催化活性的研究[J]. 龙绘锦,孟庆巨,元晶,杨文胜,曹亚安. 化学学报. 2008(06)
[7]微型化工过程的研究现状和发展趋势[J]. 关婷婷,郑成,苏育志. 广东化工. 2005(12)
[8]Mechanochemical preparation of sulfur-doped nanosized TiO2 and its photocatalytic activity under visible light[J]. ZHOU Zhiqiang, ZHANG Xianyou, WU Ze & DONG Limin Material Science and Engineering College, Harbin University of Science and Technology, Harbin 150040, China. Chinese Science Bulletin. 2005(23)
[9]三相内循环流化床光催化反应器及其性能[J]. 尤宏,罗薇楠,姚杰,蔡伟民. 环境化学. 2005(06)
[10]甲苯液相氧化反应过程的动力学研究[J]. 唐盛伟,梁斌,吴潘,张全忠,刘长军. 化学反应工程与工艺. 2005(04)
博士论文
[1]{001}晶面主导的锐钛型二氧化钛单晶的制备、稳定性和应用研究[D]. 杨晓华.华东理工大学 2011
硕士论文
[1](001)面暴露的二氧化钛光催化材料的微结构调控与性能研究[D]. 郑妍.济南大学 2017
本文编号:3730491
【文章页数】:72 页
【学位级别】:硕士
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摘要
abstract
第1章 引言
1.1 甲苯资源化再利用制备高附加值产品
1.1.1 甲苯液相热催化选择氧化
1.1.2 甲苯液相光催化选择氧化
1.1.3 甲苯液相光热协同催化选择氧化
1.2 反应系统中反应器的选择
1.2.1 热催化反应器
1.2.1.1 管式反应器
1.2.1.2 釜式反应器
1.2.1.3 小型高温高压反应釜
1.2.2 光催化反应器
1.2.2.1 光催化反应器的分类
1.2.2.2 光催化反应器的结构形式
1.2.2.3 光催化反应器的优化
1.2.3 光热协同催化反应器
1.2.4 光热协同催化反应釜应用于甲苯液相反应系统中的机遇与挑战.
1.3 TiO_2 基催化剂的化学特性和工程应用
1.3.1 TiO_2 的结构与性能
1.3.2 TiO_2 的优化设计
1.3.2.1 N掺杂优化TiO
1.3.2.2 B掺杂优化TiO
1.3.2.3 增加(001)晶面暴露比优化TiO
1.3.3 TiO_2 基催化剂应用于甲苯液相反应系统的机遇和挑战
1.4 选题意义和研究思路
第2章 甲苯液相反应系统的设计
2.1 光热协同催化反应釜的设计
2.1.1 光热协同催化反应釜透光窗口的设计
2.1.2 光热协同催化反应釜光源的设计
2.1.3 光热协同催化反应釜取样装置的设计
2.1.4 光热协同催化反应釜的优势
2.2 TiO_2 基催化剂的设计
2.2.1 N-TiO_2 催化剂制备方法的设计
2.2.2 B-TiO_2 催化剂制备方法的设计
2.2.3 TiO_2(001)催化剂制备方法的设计
2.2.3.1 水热法制备TiO_2(001)催化剂
2.2.3.2 静电吸附法制备Pt/TiO_2(001)
2.3 甲苯液相反应的设计
2.3.1 甲苯液相光热协同催化选择氧化反应的设计
2.3.2 甲苯液相热催化选择氧化反应的设计
2.3.3 甲苯液相光催化选择氧化反应的设计
2.4 检测系统测试条件的设置与优化
2.4.1 待测样品前期处理
2.4.2 气相色谱测试条件的设计与优化
第3章 甲苯液相反应系统中反应器实验参数的优化
3.1 引言
3.2 光热协同催化反应釜运行时间的设计与优化
3.3 光热协同催化反应釜中催化剂投加量的设计与优化
3.4 光热协同催化反应釜实验温度的设计与优化
3.5 光热协同催化反应釜激发光波长的设计与优化
3.6 小结
第4章 N-TiO_2和B-TiO_2 催化剂在甲苯液相反应系统中的测试与优化
4.1 引言
4.2 N-TiO_2和B-TiO_2 催化剂的表征分析
4.2.1 催化剂的结构特性表征
4.2.1.1 N-TiO_2 催化剂的结构特性
4.2.1.2 B-TiO_2 催化剂的结构特性
4.2.2 催化剂的光学特性表征
4.2.2.1 N-TiO_2 催化剂的光学特性
4.2.2.2 B-TiO_2 催化剂的光学特性
4.3 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相反应系统中的测试
4.3.1 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相热催化反应中的应用
4.3.2 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相光催化反应中的应用
4.3.3 N-TiO_2 催化剂在甲苯液相光热协同催化反应中的应用
4.4 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相反应系统中的测试
4.4.1 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相热催化反应中的应用
4.4.2 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相光催化反应中的应用
4.4.3 B-TiO_2 催化剂在甲苯液相光热协同催化反应中的应用
4.5 小结
第5章 TiO_2(001)系列催化剂在甲苯液相反应系统中的测试与优化
5.1 引言
5.2 TiO_2(001)催化剂的表征分析
5.2.1 催化剂的结构特性表征
5.2.2 Pt单原子催化剂的尺寸表征
5.2.3 催化剂的光学特性表征
5.3 TiO_2(001)催化剂的测试与优化
5.3.1 TiO_2(001)催化剂在甲苯液相热催化反应中的应用
5.3.2 TiO_2(001)催化剂在甲苯液相光热协同催化反应中的应用
5.4 小结
第6章 结论与展望
6.1 结论
6.2 展望
致谢
参考文献
作者简历及攻读学位期间发表的学术论文与研究成果
【参考文献】:
期刊论文
[1]金单原子催化剂上一氧化碳低温氧化(英文)[J]. 乔波涛,梁锦霞,王爱琴,刘景月,张涛. 催化学报. 2016(10)
[2]水热合成纳米二氧化钛的工业制备研究[J]. 郭国伟,黄晓冬,张亚非,刘浩东,王剑峰. 计算机与应用化学. 2015(07)
[3]水热法合成可见光响应的B掺杂TiO2及其光催化活性[J]. 于爱敏,武光军,严晶晶,郑春明,章福祥,杨雅莉,关乃佳. 催化学报. 2009(02)
[4]甲苯选择氧化制苯甲醛的研究进展[J]. 樊春玲,刘文明. 化工时刊. 2008(09)
[5]光电催化反应器的研究进展[J]. 杨幸,冷寒,刘克万,武晓敏. 环境保护科学. 2008(04)
[6]B离子掺杂TiO2催化剂(TiO2-xBx)光催化活性的研究[J]. 龙绘锦,孟庆巨,元晶,杨文胜,曹亚安. 化学学报. 2008(06)
[7]微型化工过程的研究现状和发展趋势[J]. 关婷婷,郑成,苏育志. 广东化工. 2005(12)
[8]Mechanochemical preparation of sulfur-doped nanosized TiO2 and its photocatalytic activity under visible light[J]. ZHOU Zhiqiang, ZHANG Xianyou, WU Ze & DONG Limin Material Science and Engineering College, Harbin University of Science and Technology, Harbin 150040, China. Chinese Science Bulletin. 2005(23)
[9]三相内循环流化床光催化反应器及其性能[J]. 尤宏,罗薇楠,姚杰,蔡伟民. 环境化学. 2005(06)
[10]甲苯液相氧化反应过程的动力学研究[J]. 唐盛伟,梁斌,吴潘,张全忠,刘长军. 化学反应工程与工艺. 2005(04)
博士论文
[1]{001}晶面主导的锐钛型二氧化钛单晶的制备、稳定性和应用研究[D]. 杨晓华.华东理工大学 2011
硕士论文
[1](001)面暴露的二氧化钛光催化材料的微结构调控与性能研究[D]. 郑妍.济南大学 2017
本文编号:3730491
本文链接:https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3730491.html
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