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基于贻贝化学构筑贵金属负载的有机-无机纳米杂化材料及其应用研究

发布时间:2023-02-16 09:28
  贵金属纳米粒子(NPs)具有体积小,比表面积大,稳定性好等优点,在催化、电化学、光学、化学传感器和生物检测等方面具有广阔的应用潜力。然而,纳米颗粒的聚集和不稳定性等问题阻碍了其催化效率。因此,如何防止它们的聚集对金属纳米颗粒的催化作用至关重要。近年来,大量研究将金属纳米粒子负载到不同的有机、无机固体载体上。这不但有助于提高金属纳米粒子的分散性和稳定性,而且复合催化剂的不同组分之间的协同作用可以提高催化反应活性和选择性。此外,聚合物改性还可以改善催化剂载体表面的特性和分散性,进一步增强其催化性能和循环稳定性。在本论文中,我们成功实现了邻苯二酚-甲醛树脂(CFR)微球的可控合成,并利用邻苯二酚的贻贝化学功能将CFR微球和聚合物与磁性纳米材料、碳点和二维的双金属氢氧化物(LDH)材料结合构筑了不同结构的纳米杂化材料,并以此为载体负载贵金属制备了一系列新型纳米杂化催化剂材料,重点研究了它们在有机催化反应中的应用。具体研究内容如下:(1)利用邻苯二酚和甲醛,通过溶剂热法在碱性条件下成功制备了邻苯二酚-甲醛树脂(CFR)微球。我们系统研究了邻苯二酚与甲醛的配比、乙醇与水的配比、氨水浓度、温度等不同...

【文章页数】:172 页

【学位级别】:博士

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摘要
Abstract
第一章 前言
    1.1 基于贵金属的纳米杂化材料
        1.1.1 贵金属纳米粒子的特性
        1.1.2 贵金属纳米粒子及其杂化材料的制备
    1.2 贵金属纳米杂化载体材料的制备和结构调控
        1.2.1 贵金属纳米杂化材料载体的选择
        1.2.2 以碳材料为载体的贵金属纳米杂化催化剂
        1.2.3 以磁性四氧化三铁(Fe3O4)为载体的贵金属纳米杂化材料
        1.2.4 以双金属氢氧化物为载体的贵金属纳米杂化材料
        1.2.5 以有机聚合物为载体的贵金属纳米杂化材料
    1.3 基于贻贝化学构筑纳米杂化材料及在催化领域的应用
        1.3.1 聚多巴胺的聚合机理
        1.3.2 聚多巴胺的性质
        1.3.3 基于贻贝化学构筑的有机-无机纳米杂化材料
    1.4 酚醛树脂基纳米材料的制备及在催化领域的应用
        1.4.1 苯酚-甲醛树脂纳米材料的制备及应用
        1.4.2 间苯二酚-甲醛树脂纳米材料的制备及应用
        1.4.3 氨基苯酚-甲醛树脂纳米材料的制备及应用
        1.4.4 三聚氰胺-甲醛树脂纳米材料的制备及应用
    1.5 邻苯二酚及其衍生物的制备与应用
    1.6 本论文设计思想
第二章 贻贝启发的邻苯二酚-甲醛树脂微球及其银基纳米复合材料的制备与应用
    2.1 引言
    2.2 实验部分
        2.2.1 表征方法及主要实验药品
        2.2.2 邻苯二酚-甲醛树脂微球的合成
        2.2.3 CFR@Ag纳米杂化微球的制备
        2.2.4 TCFR@Ag纳米杂化微球的制备
        2.2.5 染料的催化还原反应
        2.2.6 4-硝基苯酚(4-NP)的催化还原反应
        2.2.7 CFR@Ag-3和TCFR@Ag-3 纳米杂化材料的抗菌活性测试
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 CFR纳米微球的可控制备及表征
        2.3.2 CFR@Ag和 TCFR@Ag纳米微球的制备和表征
        2.3.3 CFR@Ag和 TCFR@Ag纳米微球对染料的催化活性
        2.3.4 CFR@Ag和 TCFR@Ag纳米微球对4-NP的催化活性
        2.3.5 CFR@Ag和 TCFR@Ag纳米微球的抗菌活性
    2.4 本章小结
第三章 温度响应性聚合物刷修饰的Fe3O4@CFR核壳微球稳定的CDs/PdNPs纳米杂化材料的构筑及其催化应用
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 表征方法及主要实验药品
        3.2.2 Fe3O4纳米粒子的合成
        3.2.3 Fe3O4@CFR核壳纳米微球的合成
        3.2.4 碳点(CDs)的合成
        3.2.5 PNIPAM的合成
        3.2.6 巯基封端的PNIPAM(PNIPAM-SH)的合成
        3.2.7 Fe3O4@CFR-S-PNIPAM纳米微球的制备
        3.2.8 Fe3O4@CFR-S-PNIPAM@Pd/CDs纳米杂化微球的制备
        3.2.9 染料的催化还原
        3.2.10 催化还原4-硝基苯酚(4-NP)
        3.2.11 Knoevenagel缩合反应的催化性能评价
        3.2.12 Suzuki交叉偶联反应的催化性能评价
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 Fe3O4@CFR-S-PNIPAM@Pd/CDs纳米杂化材料的制备与表征
        3.3.2 纳米催化剂对染料的催化活性
        3.3.3 纳米催化剂对4-NP的催化活性
        3.3.4 纳米催化剂对Knoevenagel缩合反应的催化性能
        3.3.5 纳米催化剂对Suzuki交叉偶联反应的催化性能
    3.4 本章小结
第四章 基于贻贝化学构筑热响应聚合物修饰的层状双金属氢氧化物稳定的碳点/Pd纳米杂化材料及其催化性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 表征方法及主要实验药品
        4.2.2 MgAl-LDH的合成
        4.2.3 碳点(CDs)的合成
        4.2.4 LDH@PDA的合成
        4.2.5 LDH@PDA@PNIPAM的合成
        4.2.6 LDH@PDA@PNIPAM@Pd/CDs的合成
        4.2.7 染料的催化还原
        4.2.8 催化还原4-硝基苯酚(4-NP)
        4.2.9 Knoevenagel缩合反应的催化性能评价
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 LDH@PDA@PNIPAM@Pd/CDs纳米杂化材料的制备与表征
        4.3.2 LDH@PDA@PNIPAM@Pd/CDs催化剂对染料的催化活性
        4.3.3 LDH@PDA@PNIPAM@Pd/CDs催化剂对4-NP的催化活性
        4.3.4 LDH@PDA@PNIPAM@Pd/CDs对 Knoevenagel缩合反应的催化性能
    4.4 本章小结
第五章 结论与展望
参考文献
致谢
在学期间公开发表论文及著作情况



本文编号:3743964

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