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BiOCl光催化甲醇脱氢反应性能及催化剂失活机理研究

发布时间:2023-03-18 16:44
  由煤炭经甲醇转化为重要的化学品是煤炭清洁利用领域的一条重要途径。光催化甲醇直接脱氢制甲酸甲酯等重要化学品是一条新的绿色合成路线,既可以消耗甲醇缓解其产能过剩的压力,又可以取得经济效益,具有一定的实际意义和研究价值。BiOCl是一种具有独特层状结构的半导体,将其用于无氧条件下光催化甲醇直接脱氢反应具有一定的创新性,拓展了光催化有机合成反应的研究范围,丰富了光催化有机合成理论,具有一定的科学意义。本研究采用水热法制备了BiOCl催化剂,研究了溶剂对催化剂结构和性能的影响,通过X射线衍射(XRD)、固体紫外-可见漫反射(UV-Vis)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对催化剂结构、光吸收性能、表面羟基数目、形貌和价态进行了表征。考察了催化剂光催化甲醇直接脱氢反应的性能,从单纯紫外光照、甲醇气氛下光照和H2还原三方面研究了催化剂失活的原因,通过对比催化剂反应前后结构性能的变化,厘清了催化剂的失活机理,提出通过增氧方法解决催化剂稳定性的方案。具体研究结果如下:1、溶剂对催化剂结构、形貌以及光催化甲醇脱氢反应的催化性能有显著影响...

【文章页数】:74 页

【学位级别】:硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 甲醇的光催化产物
        1.2.1 二甲氧基甲烷(DMM)
        1.2.2 甲酸甲酯(MF)
    1.3 半导体光催化技术
        1.3.1 半导体光催化技术的发展
        1.3.2 半导体光催化材料
        1.3.3 半导体光催化原理
    1.4 氧氯化铋(BiOCl)光催化材料
        1.4.1 BiOCl的能带和空间结构
        1.4.2 BiOCl光催化剂制备方法
        1.4.3 BiOCl光催化剂的应用
    1.5 论文选题依据、研究内容及意义
        1.5.1 选题依据
        1.5.2 研究内容
        1.5.3 研究意义
第二章 实验部分
    2.1 实验仪器和试剂
    2.2 催化剂的表征分析
        2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.2.2 紫外-可见漫反射光谱分析(UV-Vis-DRS)
        2.2.3 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)
        2.2.4 扫描电子显微镜(SEM)
        2.2.5 透射电子显微镜(TEM)
        2.2.6 X射线光电子能谱(XPS)
    2.3 催化反应装置
    2.4 二甲氧基甲烷定性测试
第三章 氧氯化铋的制备、表征及光催化甲醇直接脱氢反应的性能研究
    3.1 BiOCl光催化剂的制备
    3.2 催化剂的表征
        3.2.1 XRD分析
        3.2.2 UV-Vis-DRS分析
        3.2.3 FT-IR分析
        3.2.4 SEM分析
        3.2.5 TEM分析
    3.3 无氧条件下光催化甲醇脱氢反应的性能
    3.4 本章小结
第四章 BiOCl光催化甲醇直接脱氢反应的失活机理研究
    4.1 催化剂失活原因分析
    4.2 失活实验测试
        4.2.1 光照对催化剂失活的影响
        4.2.2 H2对催化剂失活的影响
        4.2.3 甲醇的光催化反应对催化剂失活的影响
    4.3 催化剂失活机理与验证
    4.4 本章小结
第五章 氧气对BiOCl催化剂结构和催化性能的影响
    5.1 不同氧浓度对BiOCl催化性能的影响
    5.2 有氧条件下的反应机理推测
    5.3 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
参考文献
致谢



本文编号:3763496

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