转化高浓度木质素为环烷烃的研究

发布时间：2023-04-01 23:41

　　化石能源的过度开采导致能源短缺和环境破坏,而可再生能源的研究开发被提上议程。木质素作为仅次于纤维素的可再生生物质能源,是C9苯环结构的聚集体,有潜力替代石化资源来生产芳烃和环烷烃。但由于木质素C-O链接单元的多样性和解聚生成的酚容易聚合等特点,导致木质素转化效率较低,具体表现在转化速率低与反应原料木质素浓度低等。在这篇工作中,我们开发了Ni基无定型硅铝和Pt基纳米羟基磷灰石催化剂的物理混合体系,实现一步法转化高浓度木质素(150 g/L)为以C8乙基环己烷为主的单环烷烃和多环烷烃,在300℃和6 MPa H₂的条件下转化率接近80%,液体收率达到41.8%。据我们所知,这是目前报导的木质素液相转化的最高固体浓度。在我们开发的催化剂体系中,物理混合的Pt/HAP和Ni/ASA对高浓度的木质素的转化表现出协同作用:首先Pt/HAP表现出较强的木质素吸附能力并高选择性断裂木质素中的C-O键为多聚酚类,随后Ni/ASA加氢脱氧酚类和混合物为环烷烃产物。联合动力学检测、二维核磁共振和紫外吸附检测等实验表明物理混合的Ni/ASA与Pt/HAP较好的实现了木质素氢解和中间体加氢...

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【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 文献综述
    1.1 前言
    1.2 木质素资源及其利用
        1.2.1 木质素结构
        1.2.2 木质素及下游产物的利用
    1.3 木质素液化解聚应用
        1.3.1 非催化体系
        1.3.2 金属催化体系解聚木质素
        1.3.3 金属催化体系解聚木质素浓度及条件总结
    1.4 论文立意以及工作思路
第二章 实验部分
    2.1 实验药品
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 载体的制备
        2.2.2 催化剂的制备
    2.3 催化反应
    2.4 反应产物分析
        2.4.1 计算公式
        2.4.2 产物分析方法
    2.5 表征
        2.5.1 粉末X射线衍射(XRD)
        2.5.2 透射电子显微镜(TEM)
        2.5.3 扫描电子显微镜(SEM)
        2.5.4 程序升温还原(TPR)
        2.5.5 氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)
        2.5.6 二氧化碳程序升温脱附(CO₂-TPD)
        2.5.7 电感耦合等离子体原子发射光谱法(ICP-AES)
        2.5.8 氮气吸附脱附比表面积和孔径分布分析(氮气吸附)
        2.5.9 CO脉冲吸附
        2.5.10 紫外可见吸收光谱(UV-Vis)
        2.5.11 凝胶渗透色谱(GPC)
        2.5.12 二维碳氢核磁共振(2D-HSQC-NMR)
        2.5.13 气相色谱质谱联用仪(GCMS)
第三章 Pt/HAP和Ni/ASA催化解聚高浓度木质素为环烷烃机理研究
    3.1 引言
    3.2 催化剂的筛选
        3.2.1 双金属催化剂的筛选
        3.2.2 物理混合双金属催化剂的筛选
        3.2.3 最优催化剂对高浓度木质素的转化
    3.3 催化剂的表征
    3.4 Pt/HAP的量对反应的影响
    3.5 反应过程机理探究
        3.5.1 反应动力学研究
        3.5.2 凝胶渗透色谱监测反应过程中的分子量变化
        3.5.3 二维核磁监测反应过程中木质素结构的变化
    3.6 加入Pt/HAP顺序对反应的影响
    3.7 紫外可见吸收光谱研究Ni和Pt基催化剂对木质素的吸附能力
    3.8 小结
第四章 总结与展望
    4.1 总结
    4.2 展望
参考文献
科研成果
致谢



本文编号：3778091