TS-1的改性及其对丁酮氨肟化的催化性能研究
发布时间：2023-05-14 19:37
肟是一类重要的化工产品,一般通过醛或酮肟化获得。传统的肟化方法是羟胺法,即醛或酮与羟胺盐(如(NH2OH)2·H2SO4或NH2OH·HCl)进行非催化氧化得到。但是,羟胺法存在许多缺点,如原料羟胺毒性大,硫酸盐酸腐蚀性强,并且该法产生大量低值副产物硫酸铵或氯化铵。与传统的羟胺法相比,以钛硅分子筛TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂的氨肟化法是近年发展起来的一种制备肟的新方法。该方法具有原子利用率高、反应条件温和、副产品仅为水等许多优点,符合“绿色化学”的基本理念。近年来,具有MFI拓扑结构的钛硅分子筛TS-1在催化氧化方面的研究较多。在醛、酮氨肟化方面,TS-1最先大规模应用于环己酮氨肟化制备环己酮肟,目前已实现工业化,环己酮的转化率及环己酮肟的选择性均高于98%。此工艺大大简化了传统的生产流程,降低了生产成本,三废排放量显著降低,有力地促进了我国尼龙6的生产。然而,适用于环己酮氨肟化的TS-1催化剂对相对分子量较小的丁酮(MEK)氨...
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
1 前言
1.1 概述
1.2 钛硅分子筛TS-1
1.2.1 TS-1 简介
1.2.2 TS-1 的合成方法
1.2.2.1 水热合成法
1.2.2.2 气固相同晶取代法
1.2.2.3 其他合成法
1.2.3 TS-1 的改性方法
1.2.3.1 酸改性
1.2.3.2 碱改性
1.2.3.3 盐改性
1.2.3.4 金属改性
1.2.3.5 其他改性方法
1.2.4 TS-1 的应用
1.3 丁酮肟及其制备方法
1.3.1 丁酮肟的性质及用途
1.3.2 丁酮肟的制备方法
1.4 氨肟化反应机理
1.5 本研究的意义与内容
2 材料与方法
2.1 实验试剂与仪器
2.2 实验操作
2.2.1 催化剂的制备
2.2.1.1 TS-1 的合成
2.2.1.2 TPA-TS-1 的合成
2.2.1.3 M-TS-1 的合成
2.2.2 丁酮氨肟化反应
2.3 分析方法
2.3.1 催化剂的表征
2.3.1.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.1.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)
2.3.1.3 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)
2.3.1.4 全自动快速比表面及孔隙度分析仪
2.3.1.5 紫外-可见分光光度计(UV-Vis)
2.3.1.6 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.1.7 扫描电镜(SEM)
2.3.1.8 热重分析(TGA)
2.3.1.9 零点电荷(ZPC)
2.3.2 丁酮含量的测定
2.3.3 丁酮肟含量的测定
3 结果与分析
3.1 TS-1 的表征及其催化性能
3.1.1 不同硅钛比TS-1 的表征
3.1.1.1 XRD表征
3.1.1.2 FT-IR表征
3.1.1.3 UV-Vis表征
3.1.1.4 N2 吸脱附表征
3.1.1.5 SEM表征
3.1.2 丁酮氨肟化效果
3.2 TPA-TS-1 的表征及其催化性能
3.2.1 TPA-TS-1 的表征
3.2.1.1 XRD表征
3.2.1.2 FT-IR表征
3.2.1.3 UV-Vis表征
3.2.1.4 N2 吸脱附表征
3.2.1.5 SEM表征
3.2.2 丁酮氨肟化效果
3.3 M-TS-1 的表征及其催化性能
3.3.1 M-TS-1 的催化性能
3.3.2 XNi-TS-1 的催化性能
3.3.3 Ni-TS-1 催化MEK氨肟化反应效果
3.3.3.1 氨水用量对MEK氨肟化反应的影响
3.3.3.2 Ni-TS-1 的使用寿命
3.3.4 M-TS-1 的表征
3.3.4.1 XRD表征
3.3.4.2 FT-IR表征
3.3.4.3 SEM表征
3.3.4.4 ICP-AES及 N2吸脱附表征
3.3.4.5 UV-Vis表征
3.3.4.6 XPS表征
3.3.4.7 ZPC分析
3.3.5 Ni-TS-1 催化机理分析
4 讨论
4.1 不同硅钛比的TS-1 对丁酮氨肟化反应的影响
4.2 碱改性的TS-1 对丁酮氨肟化反应的影响
4.3 过渡金属改性的TS-1 对丁酮氨肟化反应的影响
5 结论
6 创新之处
7 参考文献
8 致谢
9 攻读学位期间发表的论文
本文编号：3817635
【文章页数】：68 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
中文摘要
ABSTRACT
1 前言
1.1 概述
1.2 钛硅分子筛TS-1
1.2.1 TS-1 简介
1.2.2 TS-1 的合成方法
1.2.2.1 水热合成法
1.2.2.2 气固相同晶取代法
1.2.2.3 其他合成法
1.2.3 TS-1 的改性方法
1.2.3.1 酸改性
1.2.3.2 碱改性
1.2.3.3 盐改性
1.2.3.4 金属改性
1.2.3.5 其他改性方法
1.2.4 TS-1 的应用
1.3 丁酮肟及其制备方法
1.3.1 丁酮肟的性质及用途
1.3.2 丁酮肟的制备方法
1.4 氨肟化反应机理
1.5 本研究的意义与内容
2 材料与方法
2.1 实验试剂与仪器
2.2 实验操作
2.2.1 催化剂的制备
2.2.1.1 TS-1 的合成
2.2.1.2 TPA-TS-1 的合成
2.2.1.3 M-TS-1 的合成
2.2.2 丁酮氨肟化反应
2.3 分析方法
2.3.1 催化剂的表征
2.3.1.1 X射线粉末衍射(XRD)
2.3.1.2 傅立叶变换红外光谱(FT-IR)
2.3.1.3 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)
2.3.1.4 全自动快速比表面及孔隙度分析仪
2.3.1.5 紫外-可见分光光度计(UV-Vis)
2.3.1.6 X射线光电子能谱(XPS)
2.3.1.7 扫描电镜(SEM)
2.3.1.8 热重分析(TGA)
2.3.1.9 零点电荷(ZPC)
2.3.2 丁酮含量的测定
2.3.3 丁酮肟含量的测定
3 结果与分析
3.1 TS-1 的表征及其催化性能
3.1.1 不同硅钛比TS-1 的表征
3.1.1.1 XRD表征
3.1.1.2 FT-IR表征
3.1.1.3 UV-Vis表征
3.1.1.4 N2 吸脱附表征
3.1.1.5 SEM表征
3.1.2 丁酮氨肟化效果
3.2 TPA-TS-1 的表征及其催化性能
3.2.1 TPA-TS-1 的表征
3.2.1.1 XRD表征
3.2.1.2 FT-IR表征
3.2.1.3 UV-Vis表征
3.2.1.4 N2 吸脱附表征
3.2.1.5 SEM表征
3.2.2 丁酮氨肟化效果
3.3 M-TS-1 的表征及其催化性能
3.3.1 M-TS-1 的催化性能
3.3.2 XNi-TS-1 的催化性能
3.3.3 Ni-TS-1 催化MEK氨肟化反应效果
3.3.3.1 氨水用量对MEK氨肟化反应的影响
3.3.3.2 Ni-TS-1 的使用寿命
3.3.4 M-TS-1 的表征
3.3.4.1 XRD表征
3.3.4.2 FT-IR表征
3.3.4.3 SEM表征
3.3.4.4 ICP-AES及 N2吸脱附表征
3.3.4.5 UV-Vis表征
3.3.4.6 XPS表征
3.3.4.7 ZPC分析
3.3.5 Ni-TS-1 催化机理分析
4 讨论
4.1 不同硅钛比的TS-1 对丁酮氨肟化反应的影响
4.2 碱改性的TS-1 对丁酮氨肟化反应的影响
4.3 过渡金属改性的TS-1 对丁酮氨肟化反应的影响
5 结论
6 创新之处
7 参考文献
8 致谢
9 攻读学位期间发表的论文
本文编号：3817635
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3817635.html
教材专著
