M/g-(O)C 3 N 4 (M=Co,Cu,Mn)催化分解气态臭氧研究

发布时间：2023-05-20 11:03

　　O₃是一种广泛使用的氧化剂,也是工业生产中常见的副产物。人居环境中的O₃会危害人体健康和生态系统,还会与有机物反应,生成醛、酸和超微粒子等二次污染物。目前催化分解是消除O₃的方法,主要集中于金属氧化物催化剂,其催化作用依赖于催化剂表面的氧空位,当氧占据氧空位并难以消除时,催化剂失活。失活催化剂再生需在高温条件下使用氢气还原,因此亟需开发一种能够克服以上缺点的催化剂。二维材料g-C₃N₄具有3-s-三嗪环结构,环中有六个N原子可以和金属原子配位,这些配位键能够固定金属原子并高效的分散金属原子,为合成稳定均一的催化剂提供了可能;金属原子能够暴露在g-C₃N₄表面,增大金属原子与O₃的有效接触;可以利用金属原子和N原子之间的配位数目和方式,影响分解O₃的催化过程和再生方式。本研究通过浸渍还原法制备了g-C₃N₄负载的Co亚纳米团簇、g-C₃

【文章页数】：78 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 研究背景
        1.1.1 臭氧的危害
        1.1.2 臭氧的污染现状
    1.2 消除臭氧的方法
        1.2.1 分解臭氧的催化剂
        1.2.2 催化剂载体
        1.2.3 臭氧分解机理
        1.2.4 催化剂的失活与再生
    1.3 本论文的研究意义和研究内容
        1.3.1 研究意义
        1.3.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂与实验仪器
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 实验仪器
    2.2 催化剂的制备
    2.3 催化剂的表征
    2.4 催化剂分解臭氧的性能评价
    2.5 密度泛函理论
第三章 亚纳米Co/g-C₃N₄催化剂制备及其分解气态臭氧研究
    3.1 引言
    3.2 结果与讨论
        3.2.1 XRD分析
        3.2.2 TEM分析
        3.2.3 XPS分析
        3.2.4 BET分析
        3.2.5 催化分解臭氧活性评价
        3.2.6 臭氧分解机理理论研究
        3.2.7 Cox(1-4)金属团簇在g-C₃N₄上的吸附
    3.3 本章结论
第四章 Cu/g-(O)C₃N₄催化剂制备及其分解气态臭氧性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 XRD分析
        4.3.2 TEM和HAADF-STEM分析
        4.3.3 XPS分析
        4.3.4 催化分解臭氧活性评价
        4.3.5 O₃在Cu/g-(O)C₃N₄分解机理
            4.3.5.1 催化剂Cu/g-C₃N₄和Cu/g-OC₃N₄的结构
            4.3.5.2 Cu/g-C₃N₄分解臭氧机理
            4.3.5.3 Cu/g-OC₃N₄分解臭氧机理
            4.3.5.4 Cu/g-C₃N₄和Cu/g-OC₃N₄分解臭氧反应能垒
    4.4 结论
第五章 Mn/g-(O)C₃N₄催化剂制备及其分解气态臭氧性能研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
    5.3 结果与讨论
        5.3.1 XRD分析
        5.3.2 TEM和HAADF-STEM分析
        5.3.3 XPS分析
        5.3.4 催化分解臭氧活性评价
        5.3.5 O₃在Mn/g-(O)C₃N₄分解机理
            5.3.5.1 催化剂Mn/g-C₃N₄和Mn/g-OC₃N₄的结构
            5.3.5.2 O₃在Mn/g-C₃N₄吸附和分解
            5.3.5.3 O₃在Mn/g-OC₃N₄吸附和分解
            5.3.5.4 Mn/g-C₃N₄和Mn/g-OC₃N₄分解臭氧反应能垒
    5.4 结论
第六章 结论和展望
    6.1 结论
    6.2 创新点
    6.3 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间主要科研成果



本文编号：3820998