硫化镉（100）、二氧化钛（110）光催化甲醇的理论研究

发布时间：2023-06-10 12:34

　　近年来光催化甲醇氧化受到大家广泛的关注。光催化甲醇氧化在纤锌矿CdS(100)和金红石TiO2(110)表面上有不同的选择性,在CdS(100)表面可以选择性理。同时,光催化反应的活跃中心固/液界面,一直以来备受生成大量的乙二醇;而在金红石TiO2(110)表面可以选择性生成甲醛,但他们的反应机理尚不明确。通过理论计算,可以从微观角度剖析光催化剂的性质和反应机理论研究者的关注的,也是理论计算中的一大难题。基于以上问题,在本论文中,利用我们课题组近年来发展的基于密度泛函理论的分子动力学模拟方法(DFTMD),从以下几个方面对CdS(100)和TiO2(110)的基本性质和表面光催化甲醇氧化过程进行了模拟研究:1.半导体的能带位置对光催化反应活性非常重要,首先计算研究了纤锌矿CdS(100)表面的电子能带结构,并结合分子动力学模拟的方法探究了固/液界面中的电子能带结构的变化,发现单层水吸附在CdS(100)表面时,表面的导带位置和价带位置均会向上移动,同时禁带宽度基本保持不变。固/液界面中,体相水分子和表面吸附的水分子之间的相互作用导致能带位置有略微的偏移。2.这里采用课题组发展的分子动力...

【文章页数】：69 页

【学位级别】：硕士

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中文摘要
英文摘要
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 光催化甲醇的研究现状
        1.2.1 硫化镉光催化甲醇的研究现状
        1.2.2 二氧化钛光催化甲醇的研究现状
    1.3 本论文的研究工作
    参考文献
第二章 理论基础与计算方法
    2.1 引言
    2.2 密度泛函理论(Density Functional Theory)
    2.3 基于密度泛函理论的分子动力学模拟方法
        2.3.1 氢植入法
        2.3.2 自由能微扰理论
        2.3.3 酸度常数的计算
        2.3.4 氧化还原电势的计算
        2.3.5 误差分析
    参考文献
第三章 CdS/H₂O固液界面电子能带结构的理论研究
    3.1 引言
    3.2 理论与方法
        3.2.1 电子能级位置的确定
        3.2.2 计算参数的设置
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 CdS (100)晶面电子能带结构
        3.3.2 CdS (100)/H₂O固液界面水的溶剂化作用
    3.4 本章小结
    参考文献
第四章 CdS (100)H₂O界面酸度常数的计算
    4.1 引言
    4.2 理论与方法
        4.2.1 表面零电荷点(PZC)
        4.2.2 酸度常数pK_a的计算
        4.2.3 计算参数的设置
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 表面基团的酸度常数
        4.3.2 表面上水分子的解离
    4.4 本章小结
    参考文献
第五章 CdS(100)和TiO₂(110)表面光催化甲醇氧化过程的探究
    5.1 引言
    5.2 理论与方法
        5.2.1. 酸度常数和脱氢电位的计算
        5.2.2. 计算参数的设置
    5.3 结果与讨论
        5.3.1. 热力学分析:CdS (100)和TiO₂ (110)表面上光催化甲醇氧化
        5.3.2. 动力学分析:CdS (100)和TiO₂ (110)表面上光催化甲醇氧化
    5.4 本章小结
    参考文献
作者攻读硕士学位期间发表与交流的论文
致谢



本文编号：3832894