Ni-La/Al 2 O 3 -ZrO 2 复合催化剂制备及其CO甲烷化性能研究
发布时间：2023-10-13 18:06
我国具有“富煤、贫油、少气”的能源结构,发展以煤为原料的煤制天然气是改善我国能源结构和实现煤炭清洁利用的一个重要途径。煤制气的核心工艺是合成气甲烷化,Ni/Al2O3是已工业化应用的甲烷化催化剂,但是同时提高Ni/Al2O3催化剂活性、抗积碳性和抗烧结能力仍是目前需要解决的主要问题。本文采用水解沉淀法制备了Al2O3-Zr O2复合氧化物载体,并利用柠檬酸络合法将特定组成的钙钛矿型复合氧化物La Ni O3担载于Zr O2-Al2O3复合氧化物载体上,制备了Ni-La/Al2O3-Zr O2催化剂,研究还原前后Ni、La的存在状态,通过调控Ni、La纳米颗粒的组成、结构获得同时具有高的抗烧结、抗积碳能力的纳米金属催化剂。载体焙烧温度影响载体和催化剂结构,700℃焙烧载体形成了原子相互...
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 文献综述
1.1 研究背景和意义
1.2 CO甲烷化反应
1.2.1 CO甲烷化反应机理
1.2.2 CO甲烷化反应动力学
1.3 甲烷化工艺
1.3.1 固定床甲烷化工艺
1.3.2 其他甲烷化工艺
1.4 CO甲烷化催化剂
1.4.1 活性组分
1.4.2 载体
1.4.3 助剂
1.4.4 催化剂制备方法
1.4.5 甲烷化催化剂失活
1.5 铝锆复合氧化物载体镍基催化剂研究现状
1.6 论文主要研究内容
第二章 实验设备及分析方法
2.1 实验仪器及药品
2.1.1 实验仪器
2.1.2 实验药品
2.2 催化剂表征
2.2.1 X-射线粉末衍射表征(XRD)
2.2.2 BET比表面积孔径测定
2.2.3 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.2.4 常规X射线光电子能谱测试(XPS)
2.3 催化剂催化性能评价
2.3.1 评价设备及流程
2.3.2 催化性能分析方法
第三章 水解沉淀法制备LaNiO3/Al2O3-ZrO2催化剂
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 水解沉淀法制备复合载体
3.2.2 催化剂制备
3.2.3 催化剂表征
3.2.4 催化剂性能测试
3.3 载体焙烧温度对催化剂结构和反应性能的影响
3.3.1 XRD分析
3.3.2 H2-TPR分析
3.3.3 催化剂性能测试
3.4 Ni-La共同负载量对催化剂结构和性能的影响
3.4.1 XRD分析
3.4.2 TPR表征分析
3.4.3 BET分析
3.4.4 XPS分析
3.4.5 不同负载量催化剂性能测试
3.4.6 稳定性测试
3.5 本章小结
第四章 Ni还原状态对催化剂催化性能的影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 复合载体制备
4.2.2 催化剂制备
4.2.3 催化剂表征
4.2.4 催化剂性能测试
4.3 结果分析
4.3.1 不同温度还原后的催化剂H2-TPR分析
4.3.2 XRD分析
4.3.3 催化剂不同还原温度的反应性能测试
4.4 添加钙镁助剂对Ni还原状态的影响
4.4.1 添加助剂后催化剂的H2-TPR分析
4.4.2 添加助剂后催化剂的性能测试
4.5 本章小结
第五章 制备方法对催化性能的影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 复合载体制备
5.2.2 催化剂制备
5.2.3 催化剂表征
5.2.4 催化剂性能测试
5.3 浸渍方式对催化剂结构和性能的影响
5.3.1 不同浸渍方式的催化剂H2-TPR分析
5.3.2 不同浸渍方式制备的催化剂性能测试
5.4 共沉淀法制备的催化剂焙烧温度对催化剂结构和性能的影响
5.4.1 不同焙烧温度共沉淀法制备的催化剂H2-TPR分析
5.4.2 焙烧温度对共沉淀法制备的催化剂催化性能的影响
5.5 制备方法对催化剂还原状态和催化性能的影响
5.5.1 不同方法制备的催化剂H2-TPR分析
5.5.2 不同方法制备的催化剂的催化性能
5.6 本章小结
第六章 结论与展望
6.1 主要结论
6.2 后续工作设想
参考文献
致谢
本文编号：3853632
【文章页数】：66 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 文献综述
1.1 研究背景和意义
1.2 CO甲烷化反应
1.2.1 CO甲烷化反应机理
1.2.2 CO甲烷化反应动力学
1.3 甲烷化工艺
1.3.1 固定床甲烷化工艺
1.3.2 其他甲烷化工艺
1.4 CO甲烷化催化剂
1.4.1 活性组分
1.4.2 载体
1.4.3 助剂
1.4.4 催化剂制备方法
1.4.5 甲烷化催化剂失活
1.5 铝锆复合氧化物载体镍基催化剂研究现状
1.6 论文主要研究内容
第二章 实验设备及分析方法
2.1 实验仪器及药品
2.1.1 实验仪器
2.1.2 实验药品
2.2 催化剂表征
2.2.1 X-射线粉末衍射表征(XRD)
2.2.2 BET比表面积孔径测定
2.2.3 H2程序升温还原(H2-TPR)
2.2.4 常规X射线光电子能谱测试(XPS)
2.3 催化剂催化性能评价
2.3.1 评价设备及流程
2.3.2 催化性能分析方法
第三章 水解沉淀法制备LaNiO3/Al2O3-ZrO2催化剂
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 水解沉淀法制备复合载体
3.2.2 催化剂制备
3.2.3 催化剂表征
3.2.4 催化剂性能测试
3.3 载体焙烧温度对催化剂结构和反应性能的影响
3.3.1 XRD分析
3.3.2 H2-TPR分析
3.3.3 催化剂性能测试
3.4 Ni-La共同负载量对催化剂结构和性能的影响
3.4.1 XRD分析
3.4.2 TPR表征分析
3.4.3 BET分析
3.4.4 XPS分析
3.4.5 不同负载量催化剂性能测试
3.4.6 稳定性测试
3.5 本章小结
第四章 Ni还原状态对催化剂催化性能的影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 复合载体制备
4.2.2 催化剂制备
4.2.3 催化剂表征
4.2.4 催化剂性能测试
4.3 结果分析
4.3.1 不同温度还原后的催化剂H2-TPR分析
4.3.2 XRD分析
4.3.3 催化剂不同还原温度的反应性能测试
4.4 添加钙镁助剂对Ni还原状态的影响
4.4.1 添加助剂后催化剂的H2-TPR分析
4.4.2 添加助剂后催化剂的性能测试
4.5 本章小结
第五章 制备方法对催化性能的影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 复合载体制备
5.2.2 催化剂制备
5.2.3 催化剂表征
5.2.4 催化剂性能测试
5.3 浸渍方式对催化剂结构和性能的影响
5.3.1 不同浸渍方式的催化剂H2-TPR分析
5.3.2 不同浸渍方式制备的催化剂性能测试
5.4 共沉淀法制备的催化剂焙烧温度对催化剂结构和性能的影响
5.4.1 不同焙烧温度共沉淀法制备的催化剂H2-TPR分析
5.4.2 焙烧温度对共沉淀法制备的催化剂催化性能的影响
5.5 制备方法对催化剂还原状态和催化性能的影响
5.5.1 不同方法制备的催化剂H2-TPR分析
5.5.2 不同方法制备的催化剂的催化性能
5.6 本章小结
第六章 结论与展望
6.1 主要结论
6.2 后续工作设想
参考文献
致谢
本文编号：3853632
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