含氧官能团对木质素模化物热化学解构机制的影响规律研究
发布时间：2023-11-25 02:52
木质素作为自然界中唯一的由苯环基本结构单元组成的可再生生物大分子,被认为是能够部分替代化石燃料获得高附加值酚类化学品的理想原料。将木质素结构选择性修饰后再热化学解聚,可以提高目标产物的选择性并减少活性中间体的二次反应,引起了学者们的广泛关注。本文开展的是基于β-O-4连接键上Cα位羟基氧化后的木质素的热化学解聚特性的研究。实验首先合成了高纯度的带有Cα-OH或Cα=O官能团的β-O-4连接键的木质素二聚体和高聚体模型物,然后分别对其进行不同工况条件下的热化学解聚实验,侧重于研究Cα-OH或Cα=O官能团对降解产物分布和转化路径的影响,最后对解聚过程中产生的典型单体的二次解聚路径进行研究。研究成果为探求木质素解聚新方法新理论提供依据,对推进木质素资源高值化利用技术的发展具有重要意义。成功合成了具有不同结构特征的二聚体、高聚体模型物,核磁等数据显示其具有较高的纯度。对四种愈创木基型的β-O-4连接键的二聚体的裂解实验表明:受Cα和Cβ位官...
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 木质素简介
1.3 木质素的热化学转化
1.3.1 木质素的热裂解工艺
1.3.2 木质素的水热转化
1.3.3 木质素的解聚产物
1.4 木质素模型物的研究
1.4.1 模型化合物的分类
1.4.2 单体模型物
1.4.3 二聚体模型物
1.4.4 三聚体模型物
1.4.5 四聚体及多聚体模型物
1.5 木质素及其模型物的热化学解聚机理研究
1.5.1 键能(BDE)理论
1.5.2 均裂和异裂反应机理
1.5.3 最新的机理研究进展
1.6 选题目的、意义和主要研究内容
1.6.1 选题目的和意义
1.6.2 主要研究内容
第二章 木质素模型化合物的合成与表征
2.1 引言
2.2 实验
2.2.1 实验原料
2.2.2 实验仪器设备
2.2.3 二聚体(D-1D-4)的合成方法
2.2.4 二聚体(D-5D-6)的合成方法
2.2.5 二聚体(D-7D-14)的合成方法
2.2.6 木质素高聚体模型物的合成方法
2.3 结果与讨论
2.4 本章小结
第三章 侧链官能团对木质素二聚体裂解的影响机制研究
3.1 引言
3.2 实验
3.2.1 实验原料
3.2.2 热重实验
3.2.3 裂解原位红外实验
3.2.4 热解气质联用
3.3 结果与讨论
3.3.1 热稳定性
3.3.2 特征官能团演变规律
3.3.3 热解产物
3.3.4 解聚机理
3.4 小结
第四章 侧链官能团对木质素二聚体水热转化的影响机制研究
4.1 引言
4.2 实验
4.2.1 实验原料
4.2.2 水热转化实验
4.2.3 产物的分析与检测
4.3 结果与分析
4.3.1 液相产物的定性分析
4.3.2 Cα位官能团的影响
4.3.4 Cγ位官能团的影响
4.3.5 转化路径
4.4 本章小结
第五章 木质素高聚体的热解机制研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验原料
5.2.2 木质素高聚物的管式炉裂解实验
5.2.3 木质素高聚物的裂解过程原位红外检测
5.3 结果与讨论
5.3.1 H-型木质素高聚物的解聚产物
5.3.2 G-型木质素高聚物的解聚产物
5.3.3 特征官能团的演变规律
5.3.4 解聚路径
5.4 本章小结
第六章 几种木质素热解单酚产物的裂解特性研究
6.1 引言
6.2 实验
6.2.1 实验原料
6.2.2 裂解实验
6.2.3 产物的分析
6.2.4 计算方法
6.3 结果与讨论
6.3.1 转化率
6.3.2 解聚产物得率分析
6.3.3 产物的表征
6.3.4 主要解聚路径
6.4 本章小结
全文总结与展望
一、全文总结
二、本文创新之处
三、下一步工作的建议
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
附件
本文编号：3867122
【文章页数】：151 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 引言
1.2 木质素简介
1.3 木质素的热化学转化
1.3.1 木质素的热裂解工艺
1.3.2 木质素的水热转化
1.3.3 木质素的解聚产物
1.4 木质素模型物的研究
1.4.1 模型化合物的分类
1.4.2 单体模型物
1.4.3 二聚体模型物
1.4.4 三聚体模型物
1.4.5 四聚体及多聚体模型物
1.5 木质素及其模型物的热化学解聚机理研究
1.5.1 键能(BDE)理论
1.5.2 均裂和异裂反应机理
1.5.3 最新的机理研究进展
1.6 选题目的、意义和主要研究内容
1.6.1 选题目的和意义
1.6.2 主要研究内容
第二章 木质素模型化合物的合成与表征
2.1 引言
2.2 实验
2.2.1 实验原料
2.2.2 实验仪器设备
2.2.3 二聚体(D-1D-4)的合成方法
2.2.4 二聚体(D-5D-6)的合成方法
2.2.5 二聚体(D-7D-14)的合成方法
2.2.6 木质素高聚体模型物的合成方法
2.3 结果与讨论
2.4 本章小结
第三章 侧链官能团对木质素二聚体裂解的影响机制研究
3.1 引言
3.2 实验
3.2.1 实验原料
3.2.2 热重实验
3.2.3 裂解原位红外实验
3.2.4 热解气质联用
3.3 结果与讨论
3.3.1 热稳定性
3.3.2 特征官能团演变规律
3.3.3 热解产物
3.3.4 解聚机理
3.4 小结
第四章 侧链官能团对木质素二聚体水热转化的影响机制研究
4.1 引言
4.2 实验
4.2.1 实验原料
4.2.2 水热转化实验
4.2.3 产物的分析与检测
4.3 结果与分析
4.3.1 液相产物的定性分析
4.3.2 Cα位官能团的影响
4.3.4 Cγ位官能团的影响
4.3.5 转化路径
4.4 本章小结
第五章 木质素高聚体的热解机制研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 实验原料
5.2.2 木质素高聚物的管式炉裂解实验
5.2.3 木质素高聚物的裂解过程原位红外检测
5.3 结果与讨论
5.3.1 H-型木质素高聚物的解聚产物
5.3.2 G-型木质素高聚物的解聚产物
5.3.3 特征官能团的演变规律
5.3.4 解聚路径
5.4 本章小结
第六章 几种木质素热解单酚产物的裂解特性研究
6.1 引言
6.2 实验
6.2.1 实验原料
6.2.2 裂解实验
6.2.3 产物的分析
6.2.4 计算方法
6.3 结果与讨论
6.3.1 转化率
6.3.2 解聚产物得率分析
6.3.3 产物的表征
6.3.4 主要解聚路径
6.4 本章小结
全文总结与展望
一、全文总结
二、本文创新之处
三、下一步工作的建议
参考文献
攻读博士学位期间取得的研究成果
致谢
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本文编号：3867122
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