钛基金属-有机骨架材料的设计调控合成研究
发布时间：2023-11-25 18:01
钛基金属-有机骨架材料(MOFs)由于其较高的水热稳定性,优异的催化氧化性能和光催化性能,在气体吸附、药物缓释、催化等领域有着广阔的应用前景。由于金属Ti较活泼且不易控制的特点,致使Ti-MOFs的种类较少,近年来关于其合成调控及新结构的设计研究受到了人们的广泛关注。本论文针对经典的Ti基MOFs材料NH2-MIL-125,通过对合成策略的探索,实现了形貌、尺寸和孔结构的可控合成,同时制备出Zr,Fe掺杂型M/Ti-NH2-MIL-125双金属MOFs,最后设计合成出三种新型二维拓扑结构Ti-MOF,扩展了 Ti-MOF体系。主要研究内容如下:(1)在合成NH2-MIL-125的过程中,通过提高合成原料的浓度,改变晶面的相对生长速度,样品形貌由圆片状向特殊多面体转变;改变钛源的种类,利用钛酯水解速度不同导致晶体成核和生长速度存在差异的性质,所得多面体形貌为正八面体(钛酸四异丙酯和钛酸四乙酯)和菱形十二面体(钛酸四丁酯)。使用不同形貌NH2-MIL-125作为晶种,通过二次晶化得到由片层堆积形成的堆垛形NH2-MIL-125样品,堆垛形结构存在层间的晶间孔,在光催化降解RhB的反应中有利...
【文章页数】：139 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 金属-有机骨架材料简介
1.1.1 金属-有机骨架材料的定义
1.1.2 金属-有机骨架材料的命名
1.2 钛基金属-有机骨架材料
1.2.1 钛基金属-有机骨架材料的简介
1.2.2 早期Ti-MOF
1.2.3 羧酸基Ti-MOF
1.2.4 单原子Ti-MOF
1.2.5 Ti3O3-cluster结构Ti-MOF
1.2.6 卟啉配体Ti-MOF
1.2.7 原位生成SBUs构筑Ti-MOF
1.2.8 后合成改性制备Ti-MOF
1.2.9 钛锆双金属MOFs
1.2.10 钛基金属-有机骨架材料的应用研究
1.3 MOFs材料的形貌和尺寸调控
1.4 本论文的选题依据及研究思路
2 实验部分
2.1 实验试剂
2.2 实验仪器
2.3 样品的表征
2.3.1 粉末X射线衍射
2.3.2 扫描电镜
2.3.3 透射电镜
2.3.4 Ar物理吸附
2.3.5 傅里叶变换红外光谱
2.3.6 紫外-拉曼光谱
2.3.7 紫外可见漫反射吸收光谱
2.3.8 热重分析
2.3.9 X射线光电子能谱
2.3.10 电感耦合等离子体发射光谱
2.3.11 X射线吸收精细结构光谱
2.4 样品的催化性能测试
3 原料种类及浓度对NH2-MIL-125形貌影响的研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 原料浓度的考察
3.2.2 钛源种类的考察
3.2.3 添加晶种合成NH2-MIL-125
3.3 结果与讨论
3.3.1 原料浓度对H2-MIL-125形貌的影响
3.3.2 钛酯类型对NH2-MIL-125形貌的影响
3.3.3 晶种对NH2-MIL-125(Ti)形貌的影响
3.3.4 可见光催化降解罗丹明B性能评价
3.4 小结
4 双金属M/Ti-NH2-MIL-125的合成
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 使用ZrCl4合成Zr/Ti-NH2-MIL-125
4.2.2 使用正丙醇锆合成Zr/Ti-NH2-MIL-125
4.2.3 使用乙酰丙酮铁合成Fe/Ti-NH2-MIL-125
4.3 结果与讨论
4.3.1 ZrCl4合成Zr/Ti-NH2-MIL-125的结果分析
4.3.2 正丙醇锆合成Zr/Ti-NH2-MIL-125的结果分析
4.3.3 乙酰丙酮铁合成Fe/Ti-NH2-MIL-125的结果分析
4.3.4 可见光催化降解罗丹明B性能评价
4.4 小结
5 添加剂对NH2-MIL-125合成的影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 羧酸添加剂辅助合成NH2-MIL-125
5.2.2 CTAB添加辅助合成NH2-MIL-125
5.3 结果与讨论
5.3.1 小分子羧酸添加剂对NH2-MIL-125的影响
5.3.2 类配体羧酸添加剂对NH2-MIL-125的影响
5.3.3 可见光催化降解罗丹明B性能评价
5.3.4 CTAB辅助合成多级孔NH2-MIL-125
5.4 小结
6 新型钛基MOFs材料的设计合成
6.1 引言
6.2 新型Ti-MOF的合成
6.3 结果与讨论
6.4 小结
7 结论与展望
7.1 结论
7.2 创新点摘要
7.3 展望
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢
本文编号：3867577
【文章页数】：139 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
ABSTRACT
1 绪论
1.1 金属-有机骨架材料简介
1.1.1 金属-有机骨架材料的定义
1.1.2 金属-有机骨架材料的命名
1.2 钛基金属-有机骨架材料
1.2.1 钛基金属-有机骨架材料的简介
1.2.2 早期Ti-MOF
1.2.3 羧酸基Ti-MOF
1.2.4 单原子Ti-MOF
1.2.5 Ti3O3-cluster结构Ti-MOF
1.2.6 卟啉配体Ti-MOF
1.2.7 原位生成SBUs构筑Ti-MOF
1.2.8 后合成改性制备Ti-MOF
1.2.9 钛锆双金属MOFs
1.2.10 钛基金属-有机骨架材料的应用研究
1.3 MOFs材料的形貌和尺寸调控
1.4 本论文的选题依据及研究思路
2 实验部分
2.1 实验试剂
2.2 实验仪器
2.3 样品的表征
2.3.1 粉末X射线衍射
2.3.2 扫描电镜
2.3.3 透射电镜
2.3.4 Ar物理吸附
2.3.5 傅里叶变换红外光谱
2.3.6 紫外-拉曼光谱
2.3.7 紫外可见漫反射吸收光谱
2.3.8 热重分析
2.3.9 X射线光电子能谱
2.3.10 电感耦合等离子体发射光谱
2.3.11 X射线吸收精细结构光谱
2.4 样品的催化性能测试
3 原料种类及浓度对NH2-MIL-125形貌影响的研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 原料浓度的考察
3.2.2 钛源种类的考察
3.2.3 添加晶种合成NH2-MIL-125
3.3 结果与讨论
3.3.1 原料浓度对H2-MIL-125形貌的影响
3.3.2 钛酯类型对NH2-MIL-125形貌的影响
3.3.3 晶种对NH2-MIL-125(Ti)形貌的影响
3.3.4 可见光催化降解罗丹明B性能评价
3.4 小结
4 双金属M/Ti-NH2-MIL-125的合成
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 使用ZrCl4合成Zr/Ti-NH2-MIL-125
4.2.2 使用正丙醇锆合成Zr/Ti-NH2-MIL-125
4.2.3 使用乙酰丙酮铁合成Fe/Ti-NH2-MIL-125
4.3 结果与讨论
4.3.1 ZrCl4合成Zr/Ti-NH2-MIL-125的结果分析
4.3.2 正丙醇锆合成Zr/Ti-NH2-MIL-125的结果分析
4.3.3 乙酰丙酮铁合成Fe/Ti-NH2-MIL-125的结果分析
4.3.4 可见光催化降解罗丹明B性能评价
4.4 小结
5 添加剂对NH2-MIL-125合成的影响
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 羧酸添加剂辅助合成NH2-MIL-125
5.2.2 CTAB添加辅助合成NH2-MIL-125
5.3 结果与讨论
5.3.1 小分子羧酸添加剂对NH2-MIL-125的影响
5.3.2 类配体羧酸添加剂对NH2-MIL-125的影响
5.3.3 可见光催化降解罗丹明B性能评价
5.3.4 CTAB辅助合成多级孔NH2-MIL-125
5.4 小结
6 新型钛基MOFs材料的设计合成
6.1 引言
6.2 新型Ti-MOF的合成
6.3 结果与讨论
6.4 小结
7 结论与展望
7.1 结论
7.2 创新点摘要
7.3 展望
参考文献
作者简介
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢
本文编号：3867577
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