配位不饱和金属位点对MOF材料气体分离性能影响的高通量计算研究

发布时间：2023-11-28 17:54

　　随着社会和经济的蓬勃发展,能源危机和温室效应逐渐成为人类面临的两大难题。为了减轻对传统化石燃料的依赖和对环境的压力,目前已经付出巨大的努力来开发替代性清洁能源和降低温室效应。氢同位素分离和CO2的捕获分别作为实现可控核聚变的关键步骤和降低CO2排放的有效途径,尽管此前已经在这方面取得了很大的进步,但是化工分离过程普遍存在的能耗高和效率低等问题亟需解决。作为多孔材料家族中的一类新型成员,金属-有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,简称MOFs)因其独特的物化特征,在气体的吸附分离方面展现出广阔的应用前景,尤其是含有开放金属位点(或称为配位不饱和金属位点)的材料受到了广泛关注。然而,由于已报道的MOF材料数量庞大且理论上有无限多种,仅仅依靠实验手段对其难以实现系统性的研究。因此,本论文基于剑桥晶体结构库(CSD),从其中收集出了具有桨轮状(paddle-wheel)次级无机结构基元的MOF材料数据库,并采用量子化学计算与分子模拟相结合的方式,对含Cu开放金属位点(Cu-OMS)材料的氢同位素分离和CO2捕获性能进行了系统性的理论研究。开展的主要研究工作如下:(1)...

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
学位论文数据集
摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 金属-有机骨架材料简介
        1.2.1 IRMOF系列材料
        1.2.2 ZIF系列材料
        1.2.3 MIL系列材料
        1.2.4 UiO系列材料
        1.2.5 孔笼-孔道结构系列材料
    1.3 计算化学简介
        1.3.1 量子力学方法
        1.3.2 分子模拟方法
    1.4 计算化学在MOF材料研究的应用
        1.4.1 量子化学与分子模拟在MOF中的应用
        1.4.2 高通量计算筛选在MOF中的应用
    1.5 MOF材料在吸附分离方面的应用
        1.5.1 氢同位素分离
        1.5.2 CO₂的捕获
    1.6 选题依据与意义
    1.7 本论文的创新之处
第二章 含Cu-OMS的MOF对氢同位素吸附的理论研究
    2.1 引言
    2.2 计算细节
        2.2.1 量化计算方法和过程
        2.2.2 力场开发方法和过程
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 量化计算结果
        2.3.2 力场开发结果
        2.3.3 力场验证
    2.4 本章小结
第三章 氢同位素分离的高通量计算筛选研究
    3.1 引言
    3.2 计算细节
        3.2.1 MOF材料的结构
        3.2.2 计算模型和方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 构效关系分析
        3.3.2 材料筛选
    3.4 本章小结
第四章 CO₂捕获性能的高通量计算筛选研究
    4.1 引言
    4.2 计算细节
        4.2.1 MOF材料的结构
        4.2.2 计算模型与方法
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 力场验证
        4.3.2 CO₂吸附存储
        4.3.3 CO₂/N₂分离
    4.4 本章小结
第五章 结论
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
附件



本文编号：3868641