碳化钽负载贵金属催化氧解离和一氧化碳氧化活性的第一性原理研究

发布时间：2024-02-04 19:58

　　能源危机和环境污染日益严重。近几年PM 2.5超标、雾霾频繁等问题危害着人们的身心健康的同时对生活也造成了诸多不便。质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种将燃料的化学能转化为电能并生成水的清洁能源装置。其传统的阴极催化剂是Pt纳米微粒在碳黑上(Pt/C)。但是碳黑在苛刻的电化学反应环境中容易被腐蚀,Pt不稳定且易一氧化碳(CO)中毒而失活,而且Pt储量稀缺、价格昂贵,这些问题都限制了PEMFC的推广使用。因此我们期望寻找一种高效廉价的催化剂来代替传统的Pt/C催化剂。通过对载体以及负载金属的优化设计,以过渡金属碳化物(TMCs)为载体的负载型纳米体系有望达到这个目的,本文以碳化钽(TaC)为研究对象进行了其催化性能的系统研究。氧还原和CO氧化是燃料电池的研究热点,我们采用基于密度泛函理论的第一性原理方法,首先研究了贵金属铂和钯单层和四个原子小团簇在纯净的TaC(100)表面吸附的稳定性,分析了负载金属与表面间的相互作用及电子结构;计算了氧气分子在不同的四个复合体系构型上的吸附和解离,并与纯净的TaC(100)表面以及Pt(111)比较,发现Pd_ML/TaC具有较高...

【文章页数】：58 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1-1PEMFC的结构

1.2质子交换膜燃料电池质子交换膜燃料电池(PEMFC)是目前发展规模最大的一种燃料电池[3]，其结构如图1-1，是一种以氢气和氧气为燃料，通过阴极和阳极反应最终生成水的清洁型燃料电池。特别是在日趋严重的环境污染的情况下，发展PEMFC技术已经成为重现绿水青山的要求。....

图1-2PEMFC的内部工作原理

PEMFC结构由膜电极(membrane-electrodeassembly，MEA)和具有一定形状的导体体槽及流体通道的双极板(BipolarPlate,BPP)。组成膜电极作为最关键的部分是于中间的聚合物电解质膜、催化层(catalystlayer)、气体扩散层(....

图1-3周期表中ⅣⅩ族金属碳化物化学结构式及其稳定性[18]

不上Pt催化剂[12]。科研人员最近研究发现核壳结构的纳米金属颗粒具有特殊的电子结构和表面性质[13,14]，有望应用于催化领域。比如Haruta等人[15]实验发现负载的金(Au)纳米粒子比惰性金表面具有更好的催化CO氧化能力。除了核壳结构纳米团簇，贵金属合金、纳....

图2-1材料科学研究领域的金字塔在自然界中物质的体系越来越复杂，大部分材料都是多电子体系，因此简化问题进

第二章理论基础随着科学技术的发展，计算机模拟在现代科学领域被人们广泛使用。人们为选择性能较好的材料，往往倾向于大量实验来反复摸索，花费大量人力物力和时间。计算机技术尤其是高性能并行计算技术的快速发展，使得研究人员可以通过计算机进行微观组织结构的观察、分子原子结构的搭建等，用计算....

本文编号：3895768