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贵金属/石墨烯纳米复合物制备及催化性能研究

发布时间:2024-02-19 11:58
  石墨烯,作为一种优良的载体材料,同贵金属纳米粒子之间有较强的相互作用,能够显著提高贵金属纳米粒子的催化性能和利用率。究其原因,是石墨烯超大表面积有效地降低了贵金属纳米粒子的粒径,石墨烯-贵金属纳米粒子之间的相互作用改变贵金属纳米粒子的电子结构。与非负载的贵金属纳米复合物相比,贵金属/石墨烯纳米复合物对许多重要的电化学反应,如乙醇氧化反应、甲醇氧化反应、乙二醇氧化反应及氧还原反应,均显示增强的电催化活性和稳定性。在贵金属/石墨烯纳米复合物的制备过程中,常用修饰剂来抑制石墨烯邻近片层间由于范德华力所引起的团聚和堆积。我们研究发现,修饰剂的分子量影响催化剂的催化性能,分子量大的修饰剂会限制电解质溶液与贵金属纳米粒子表面的接触。所以,在制备贵金属/石墨烯纳米复合物的过程中,我们选用分子量小的修饰剂。本文主要探讨了几种贵金属/石墨烯纳米复合物的可控制备方法及其在催化方面的应用。主要研究内容如下:1.通过一种简单的非共价方法,即利用1-丙基磺酸-3-甲基咪唑氯盐([PrSO3HMIm]Cl)和氧化石墨烯(GO)之间的π-π堆积作用,将磺酸基团修饰于GO表面。磺酸基团功能化氧化石墨烯(GO-SO3H...

【文章页数】:98 页

【学位级别】:硕士

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摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 前言
    1.2 贵金属纳米材料
        1.2.1 Pd纳米材料
        1.2.2 Pt纳米材料
        1.2.3 Au纳米材料
    1.3 优秀的贵金属载体——石墨烯
        1.3.1 负载贵金属纳米材料的载体
        1.3.2 石墨烯做贵金属载体
        1.3.3 氧化石墨烯(GO)与还原氧化石墨烯(RGO)
    1.4 修饰剂分子量对石墨烯负载贵金属纳米复合物催化活性的影响
    1.5 本论文的工作思路及主要研究内容
        1.5.1 研究思路
        1.5.2 主要研究内容
第2章 预沉淀法制备Pd纳米粒子/磺酸功能化还原氧化石墨烯复合物及其对甲酸的电催化氧化
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 试剂与材料
        2.2.2 磺酸功能化氧化石墨烯(GO-SO3H)复合物的制备
        2.2.3 Pd纳米粒子/磺酸功能化还原氧化石墨烯(Pd/RGO-SO3H)复合物的制备
        2.2.4 电化学性能测试
        2.2.5 分析与表征
    2.3 结果与讨论
        2.3.1 Pd/RGO-SO3H复合物的制备路线
        2.3.2 GO-SO3H复合物的制备及表征
        2.3.3 PdCl2水解及PdO·H2O和GO-SO3H复合物之间的相互作用
        2.3.4 Pd/RGO-SO3H复合物的表征
        2.3.5 Pd/RGO-SO3H复合物的电催化活性
    2.4 小结
第3章 自组装法制备Pt纳米线/盐酸胍功能化还原氧化石墨烯复合物及其对肼的电催化氧化
    3.1 前言
    3.2 实验部分
        3.2.1 试剂与材料
        3.2.2 Pt纳米线/盐酸胍功能化还原氧化石墨烯(Pt-NWs/RGO)复合物的制备
        3.2.3 电化学测试
        3.2.4 分析与表征
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 膦酸功能化的铂纳米线(Pt-NWs-P)复合物的表征
        3.3.2 盐酸胍功能化氧化石墨烯(GO@NH2)复合物的表征
        3.3.3 Pt-NWs-P和GO@NH2的自组装
        3.3.4 Pt-NWs/RGO复合物的表征
        3.3.5 Pt-NWs/RGO复合物的电催化活性
    3.4 小结
第4章 自组装法制备Au纳米粒子/膦酸功能化石墨烯复合物及其对对硝基苯酚的催化还原
    4.1 前言
    4.2 实验部分
        4.2.1 试剂与材料
        4.2.2 氨基功能化Au纳米粒子(Au-NP@NH2)复合物和羧酸功能化Au纳米粒子(Au-NP@COOH)复合物的制备
        4.2.3 膦酸功能化石墨烯(G-PO3H2)复合物的制备
        4.2.4 Au纳米粒子/膦酸功能化石墨烯(Au-NP/G)复合物的制备
        4.2.5 对硝基苯酚(4-NP)的催化还原
        4.2.6 分析与表征
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 Au-NP@NH2复合物的表征
        4.3.2 G-PO3H2复合物的表征
        4.3.3 Au-NP/G复合物的表征
        4.3.4 Au-NP/G复合物的催化活性
    4.4 小结
第5章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间的研究成果



本文编号:3902653

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