氮掺杂碳材料催化加氢研究

发布时间：2024-02-29 21:00

　　碳基非金属催化剂是减少催化反应中对金属基催化剂依赖性最有希望的候选者之一。本论文系统研究了氮掺杂碳材料的制备及其催化加氢性能:选用不同氮源对碳材料进行掺杂改性,通过高温热解制备了氮掺杂碳催化剂;用芳香硝基化合物催化加氢生产芳胺作为模型反应,在较温和的条件下对氮掺杂碳材料催化剂的催化加氢活性进行评价;通过实验探索反应机理,研究反应动力学。通过吸附实验研究发现聚多巴胺改性碳纳米管催化对硝基苯酚(NIP)加氢是一个双层吸附的过程,即氢分子吸附在催化剂表面并分裂成活性氢原子,活性氢原子进一步吸附NIP分子,随后进行加氢反应生成对氨基苯酚(AMP)和脱附。NIP液相加氢动力学分析表明,表面反应是速率控制步骤,反应活化能(₍(6))为100.71 kJ/mol。NIP的吸附是放热过程,焓变(Δ)为-130.78 kJ/mol;而H₂的吸附是吸热过程,焓变(Δ₂)为174.44 kJ/mol。所选取的四类不同氮源中,胺类化合物改性碳材料对NIP加氢均有活性;核苷类化合物改性碳材料均无活性;而多肽类化合物和吡啶类化合物中分别仅(色氨酸)...

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【部分图文】：

图1-1各种碳纳米管结构示意图

米管管是1991年Iijima在Nature杂志上首次发表的。碳纳米SWCNTs）和多壁碳纳米管（MWCNTs），如图1-1所示[一个卷起来的石墨烯片，其单元是由sp2杂化碳原子构成键（平面内）和π键（平面外），当沿着不同的向量卷起WCNTs；MWCNTs....

图1-2石墨烯结构转换成其它碳材料：卷绕成为富勒烯（0维），卷起成为纳米管（1维），堆叠成为石墨（3维）

反应5h原料才转化22%，说明羰基确实对反应墨烯是Novoselov和他的团队在2004年首次发现的，它是由单层的碳原子材料[31]。由于具有很强的共价键，石墨烯具且具有很高的比表面积（约2630m2/g），良好的惰性和显存储（支持电子/空穴转移）、涂层（增强耐腐....

图1-3路易斯酸碱对存在情况下的石墨烯基材料作为加氢催化剂催化加氢的反应机理，三角形和星形分别代表石墨烯材料上的酸性和碱性位点，黑色球体代表H2分子[34]

天津大学硕士学位论文石墨烯基材料本身作为催化剂进行催化加氢的报道较多。Trandafir等人[3300°C下在惰性气氛下热解藻酸盐获得的石墨烯用作非金属催化剂，在氢气作原剂的条件下能将硝基还原成氨基。该方法制备的石墨烯用于芳香硝基化合脂肪硝基化合物加氢，都可以将硝基转化为氨基....

图1-4氮掺杂碳材料中的不同氮类型[45]

天津大学硕士学位论文非金属催化剂。催化过程不需要添加金属盐，避免相应羟胺的积累偶氮化合物的形成。当C60:C60-=2:1、160℃、5MPA下，反应的转都可以达到100%，催化剂具有与贵金属相媲美的催化活性。掺杂的碳材料的研究进展究证明在碳纳米材料的蜂窝结构中掺入轻异质元....

本文编号：3914921