ZSM-5/MgO复合催化剂的制备及其催化合成甲硫醇

发布时间：2024-03-25 23:16

　　甲硫醇作为一种重要化工原料和有机中间体,被广泛用于食品、饲料添加剂和农药等领域。结合甲硫醇国内市场供需状况及贵州资源特点,硫化氢-甲醇法合成甲硫醇应用技术研发刻不容缓,其关键技术是催化剂。目前,该催化剂的研究主要集中在单一载体选取、制备和改性等方面,虽取得一定成果,但改性会使催化剂原有活性中心被覆盖、孔道缩小或部分孔道堵塞,致使催化剂寿命很短。根据单一载体催化剂在合成甲硫醇过程中表现的不足、复合催化剂自身组成和结构性质的优势,鉴于ZSM-5和MgO分别在甲醇吸附解离转化和甲硫醇选择性生成表现出优异性能,利用复合技术,整合ZSM-5和MgO在甲硫醇中的优良性能,制备出一种复合催化剂,解决单一载体催化剂酸碱调控、寿命短等难题。鉴于此,本文开展了高比表面积介孔MgO的制备、ZSM-5/MgO复合催化剂的制备及其催化性能研究,同时还初步探索了复合催化剂的积炭行为。采用液相法制备介孔MgO,借助XRD、SEM、BET等表征手段,考察原料和工艺条件对介孔MgO微观形貌、孔结构参数的影响。结果表明,有序介孔MgO适宜制备条件为:0.5 mol·L^-1 Mg(NO₃

【文章页数】：97 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 甲硫醇合成方法
        1.2.1 硫脲-硫酸二甲酯法
        1.2.2 磺酰氯-硫酸还原法
        1.2.3 甲醇-二硫化碳法
        1.2.4 氯甲烷-硫化碱法
        1.2.5 一氧化碳(二氧化碳)-硫化氢法
        1.2.6 甲硫醇钠-硫酸法
        1.2.7 硫化氢-甲醇法
    1.3 硫化氢-甲醇法合成甲硫醇
        1.3.1 硫化氢-甲醇法合成甲硫醇反应机理
        1.3.2 硫化氢-甲醇法合成甲硫醇催化剂研究状况
        1.3.3 硫化氢-甲醇法合成甲硫醇催化剂研究存在问题
    1.4 复合材料概述及其用于催化合成甲硫醇的优点
        1.4.1 复合材料分类
        1.4.2 复合材料合成机理
        1.4.3 复合材料制备方法
        1.4.4 复合材料用于催化合成甲硫醇的优势
    1.5 MgO和ZSM-5催化合成甲硫醇
        1.5.1 MgO催化合成甲硫醇
        1.5.2 ZSM-5催化合成甲硫醇
    1.6 研究目的和内容
        1.6.1 研究目的
        1.6.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验原料
    2.2 实验仪器
    2.3 催化剂制备
        2.3.1 介孔MgO的制备
        2.3.2 ZSM-5的制备
        2.3.3 ZSM-5/MgO复合催化剂的制备
        2.3.4 MgO/ZSM-5复合催化剂的制备
        2.3.5 MgO-ZSM-5共混型复合催化剂的制备
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 催化剂晶相组成分析
        2.4.2 催化剂骨架结构分析
        2.4.3 催化剂微观形貌分析
        2.4.4 催化剂比表面积和孔结构分析
        2.4.5 催化剂表面酸碱性质分析(CO₂/NH₃-TPD)
    2.5 催化剂催化性能评价
        2.5.1 固定床微型反应装置
        2.5.2 操作步骤
        2.5.3 产物分析方法
        2.5.4 目标产物定量分析
第三章 介孔MgO的制备及表征
    3.1 引言
    3.2 无机镁盐的选择
    3.3 表面活性剂的选择
    3.4 沉淀剂的选择
    3.5 制备条件对MgO微观形貌和孔结构的影响
        3.5.1 反应温度对MgO微观形貌和孔结构的影响
        3.5.2 Mg(NO₃)₂浓度对MgO微观形貌和孔结构的影响
        3.5.3 终点pH值对MgO微观形貌和孔结构的影响
        3.5.4 焙烧温度对MgO微观形貌和孔结构的影响
    3.6 本章小结
第四章 ZSM-5/MgO复合催化剂的制备、表征及催化性能评价
    4.1 引言
    4.2 不同结构复合催化剂结构性质分析及催化性能评价
        4.2.1 不同结构复合催化剂结构性质分析
        4.2.2 不同结构复合催化剂催化活性评价
    4.3 制备方法对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质及催化性能的影响
        4.3.1 制备方法对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质的影响
        4.3.2 制备方法对ZSM-5/MgO复合催化剂催化活性的影响
    4.4 质量比对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质及催化性能的影响
        4.4.1 质量比对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质的影响
        4.4.2 质量比对ZSM-5/MgO复合催化剂催化性能的影响
    4.5 反应温度对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质及催化性能的影响
        4.5.1 反应温度对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质的影响
        4.5.2 反应温度对ZSM-5/MgO复合催化剂催化性能的影响
    4.6 终点pH值对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质及催化性能的影响
        4.6.1 终点pH值对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质的影响
        4.6.2 终点pH值对ZSM-5/MgO复合催化剂催化活性的影响
    4.7 焙烧温度对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质及催化性能的影响
        4.7.1 焙烧温度对ZSM-5/MgO复合催化剂结构性质的影响
        4.7.2 焙烧温度对ZSM-5/MgO复合催化剂催化活性的影响
    4.8 本章小结
第五章 ZSM-5/MgO复合催化剂积炭及结构分析
    5.1 引言
    5.2 不同反应温度ZSM-5/MgO复合催化剂结构及积炭分析
        5.2.1 不同反应温度ZSM-5/MgO复合催化剂积炭分析
        5.2.2 不同反应温度ZSM-5/MgO复合催化剂结构分析
    5.3 不同反应时间ZSM-5/MgO复合催化剂稳定性及积炭分析
        5.3.1 不同反应时间ZSM-5/MgO复合催化剂结构分析
        5.3.2 不同反应时间ZSM-5/MgO复合催化剂结构分析
    5.4 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
    6.2 展望
致谢
参考文献
附录



本文编号：3938993