金属硫族超四面体团簇在晶格中的离散与组装调控及其光/电催化性能研究

发布时间：2024-03-27 00:53

　　零维金属硫化物四面体团簇具有纳米级尺寸、丰富元素组成、精确原子结构以及显著半导体特性。过去近三十年,基于此类簇基晶态材料的合成和性能探索一直成为学界关注的研究热点。零维金属硫化物四面体团簇可通过顶角硫原子共享组装模式形成簇基二维层或三维框架结构。通过团簇组装得到的晶态结构不仅保留了零维四面体硫化物团簇的固有特征,而且展现了二维层或三维框架的结构特点,有效结合了金属硫化物团簇的半导体特性和框架结构的孔洞性。然而,受制于有限的团簇种类与簇间连接模式类型,构筑基于此类团簇的新型晶态材料逐渐步入瓶颈期。通过调控反应条件来合成新型簇基硫化物晶态材料仍旧充满挑战,但富有意义。在本论文研究中,我们在合成方面创造了一种在晶格中可离散的零维纳米团簇,并通过在溶解热反应体系中引入高价金属离子拓展了零维四面体硫化物团簇的组装模式;在功能性方面,我们针对上述新型簇基晶态材料的光、电催化性能展开了进一步探究。本论文主要研究内容如下:(1)实现了零维四面体硫化物T4团簇在晶格中的离散;通过掺杂、分散和复合等手段构筑了 T4@g-C3N4复合光催化材料;借助其光催化产氢性能阐明了团簇离散化与能带结构调控对催化性能的...

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

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摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 晶态金属硫化物超四面体团簇
        1.2.1 晶态金属硫化物超四面体团簇的合成
        1.2.2 晶态金属硫化物超四面体团簇的次级结构单元
        1.2.3 基于超四面体Tn团簇的硫化物结构
    1.3 晶态簇基金属硫化物的应用
        1.3.1 簇基金属硫化物的光催化性能研究
        1.3.2 簇基金属硫化物的电催化性能研究
    1.4 本论文的选题依据及创新型
第二章 能带结构高度可调的零维四面体硫化物团簇的合成、离散与光催化性能
    2.1 引言
    2.2 实验部分(见附录)
    2.3 基本表征
        2.3.1 单晶结构
        2.3.2 SEM和EDS
        2.3.3 紫外-可见漫反射光谱
        2.3.4 纳米颗粒的制备及其与g-C₃N₄的复合
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 纳米粒子含量对光催化性能的影响
        2.4.2 纳米粒子禁带宽度对光催化性能的影响
        2.4.3 电子-空穴对分离速率的表征
        2.4.4 反应机理
    2.5 本章小结
第三章 四价金属诱导的新型簇基硫化物二维组装体及其光催化染料降解性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分(见附录)
    3.3 基本表征结果
        3.3.1 单晶结构
        3.3.2 元素分析
        3.3.3 粉末X射线衍射
        3.3.4 SEM和EDS
        3.3.5 红外光谱
        3.3.6 热重分析
        3.3.7 紫外-可见漫反射光谱
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 SOF-23与SOF-24的结构分析与讨论
        3.4.2 光催化染料降解
    3.5 本章小结
第四章 超四面体金属硫化物团簇的三维组装体及其电催化氧还原性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分(见附录)
    4.3 基本表征结果
        4.3.1 单晶结构
        4.3.2 元素分析
        4.3.3 粉末X射线衍射
        4.3.4 SEM和EDS
        4.3.5 热重分析
        4.3.6 紫外-可见漫反射光谱
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 SOF-20与SOF-21的结构讨论与分析
        4.4.2 化学稳定性
        4.4.3 电催化氧还原性能
    4.5 本章小结
结论
参考文献
硕士期间论文发表情况
致谢
附录



本文编号：3939948