利用循环伏安法和在线质谱对富勒烯C 60 在草酸二甲酯加氢Cu/SiO 2 催化剂中的促进机理研究
发布时间：2024-06-02 23:52
乙二醇作为一种重要的工业原料,广泛应用于化工生产、聚酯和汽车防冻液领域。目前通用的乙二醇合成路线是石油路线,针对我国“多煤少油”的能源分布格局,开发非石油路线制备乙二醇具有十分重要的意义。通过C1路线由合成气制草酸二甲酯(DMO)的技术已趋近成熟,而DMO加氢制乙二醇的Cu/SiO2催化体系尚不能满足工业化的需求。为此科研人员进行了大量研究,发现催化剂的载体、制备方法以及助剂的掺杂均能改善催化剂的活性与稳定性,其中寻找合适的催化剂助剂尚有很大的研究空间。富勒烯作为C元素的第三种同素异形体,是一类性质独特的新型碳材料。C60具有合适的能级,能够可逆地得到电子并将其释放,在光伏器件和催化领域均有重要的应用。目前以C60作为催化剂或催化助剂的研究基本上集中于光催化领域,在工业用多相催化体系中的应用研究较少,其作为催化反应“电子库”的潜力仍有充分的挖掘空间。质谱是一种检测反应中间体的行之有效的方法,通过对催化反应进行在线的实时监测可以得到中间体的分子量和结构信息,对理解催化反应机理起到了至关重要的作用。电喷雾电离技术允许我们原位检测液相反应的中间体,而对于气相反应中间体的检测尚未有报道。基于以...
【文章页数】：122 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 课题的研究背景与意义
1.2 草酸二甲酯加氢反应
1.2.1 乙二醇的性质及应用
1.2.2 乙二醇生产技术的研究概况
1.2.3 石油路线简介
1.2.4 非石油C1路线
1.2.5 DMO加氢制EG反应机理
1.2.6 DMO加氢制EG催化剂研究现状
1.2.7 Cu/SiO2催化剂在DMO加氢体系中的研究现状
1.2.8 Cu/SiO2催化剂的作用机理
1.2.9 Cu/SiO2催化剂的失活机理
1.3 富勒烯C60的性质及在催化领域的应用
1.3.1 富勒烯C60的发现历程
1.3.2 C60的结构性质
1.3.3 C60的电子性质
1.3.4 C60在催化领域的应用
1.4 质谱在催化反应中间体检测中的应用
1.4.1 质谱仪简介
1.4.2 质谱常用电离方式和离子源
1.4.3 基于ESI的新型常压敞开式离子源
1.4.4 二次电喷雾电离(SESI)在气体检测中的应用
1.4.5 质谱在检测催化反应中间体的应用
1.5 本文主要研究内容与思路
参考文献
第二章 C60在Cu-SiO2催化剂体系中电子转移作用的研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂及来源
2.2.2 实验器材及分析测试方法
2.2.3 样品制备
2.2.4 电化学测试
2.3 催化剂中C60掺杂的均匀性考察
2.3.1 XRD表征
2.3.2 TEM表征
2.4 循环伏安曲线分析
2.4.1 C60固体膜在PC-乙腈混合溶剂中的循环伏安曲线
2.4.2 Cu/SiO2催化剂的循环伏安曲线
2.4.3 C60-Cu/SiO2循环伏安分析
2.4.4 C60-Cu/SiO2与Cu/SiO2循环伏安对比分析
2.4.5 Cu (Ⅰ)硅氧烷笼状化合物Cu24O24Si8R8
2.4.6 Cu (Ⅰ)硅氧烷笼状化合物Cu24O24Si8R8的循环伏安分析
2.4.7 Cu24O24Si8R8与C60混合物的循环伏安分析
2.4.8 轨道能级分析
2.5 本章结论
参考文献
第三章 ESI-MS检测草酸二甲酯气相加氢反应中间体的研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验用试剂及气体纯度和来源
3.2.2 实验仪器及方法
3.2.3 质谱仪参数设置
3.3 数据分析与讨论
3.3.1 溶剂甲醇的离线和在线ESI-MS分析
3.3.2 DMO-甲醇溶液离线和在线ESI-MS分析
3.3.3 EG,MG等产物的甲醇溶液离线ESI-MS分析
3.3.4 20Cu/SiO2催化剂常压DMO加氢在线检测分析
3.3.5 中间体信号的MS-MS多级质谱分析
3.3.6 5C60-20Cu/SiO2催化剂常压DMO加氢在线检测分析
3.4 结论
参考文献
第四章 全文总结
硕士期间取得的研究成果
致谢
本文编号：3987866
【文章页数】：122 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
1.1 课题的研究背景与意义
1.2 草酸二甲酯加氢反应
1.2.1 乙二醇的性质及应用
1.2.2 乙二醇生产技术的研究概况
1.2.3 石油路线简介
1.2.4 非石油C1路线
1.2.5 DMO加氢制EG反应机理
1.2.6 DMO加氢制EG催化剂研究现状
1.2.7 Cu/SiO2催化剂在DMO加氢体系中的研究现状
1.2.8 Cu/SiO2催化剂的作用机理
1.2.9 Cu/SiO2催化剂的失活机理
1.3 富勒烯C60的性质及在催化领域的应用
1.3.1 富勒烯C60的发现历程
1.3.2 C60的结构性质
1.3.3 C60的电子性质
1.3.4 C60在催化领域的应用
1.4 质谱在催化反应中间体检测中的应用
1.4.1 质谱仪简介
1.4.2 质谱常用电离方式和离子源
1.4.3 基于ESI的新型常压敞开式离子源
1.4.4 二次电喷雾电离(SESI)在气体检测中的应用
1.4.5 质谱在检测催化反应中间体的应用
1.5 本文主要研究内容与思路
参考文献
第二章 C60在Cu-SiO2催化剂体系中电子转移作用的研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 实验试剂及来源
2.2.2 实验器材及分析测试方法
2.2.3 样品制备
2.2.4 电化学测试
2.3 催化剂中C60掺杂的均匀性考察
2.3.1 XRD表征
2.3.2 TEM表征
2.4 循环伏安曲线分析
2.4.1 C60固体膜在PC-乙腈混合溶剂中的循环伏安曲线
2.4.2 Cu/SiO2催化剂的循环伏安曲线
2.4.3 C60-Cu/SiO2循环伏安分析
2.4.4 C60-Cu/SiO2与Cu/SiO2循环伏安对比分析
2.4.5 Cu (Ⅰ)硅氧烷笼状化合物Cu24O24Si8R8
2.4.7 Cu24O24Si8R8与C60混合物的循环伏安分析
2.4.8 轨道能级分析
2.5 本章结论
参考文献
第三章 ESI-MS检测草酸二甲酯气相加氢反应中间体的研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 实验用试剂及气体纯度和来源
3.2.2 实验仪器及方法
3.2.3 质谱仪参数设置
3.3 数据分析与讨论
3.3.1 溶剂甲醇的离线和在线ESI-MS分析
3.3.2 DMO-甲醇溶液离线和在线ESI-MS分析
3.3.3 EG,MG等产物的甲醇溶液离线ESI-MS分析
3.3.4 20Cu/SiO2催化剂常压DMO加氢在线检测分析
3.3.5 中间体信号的MS-MS多级质谱分析
3.3.6 5C60-20Cu/SiO2催化剂常压DMO加氢在线检测分析
3.4 结论
参考文献
第四章 全文总结
硕士期间取得的研究成果
致谢
本文编号：3987866
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