Ru/氧化物催化剂在甲苯部分加氢反应中的载体效应

发布时间：2024-12-11 21:48

　　 采用浸渍-化学还原法制备了一系列负载型Ru催化剂,考察了一些常见的氧化物载体（Si O₂、mZr O₂、t-Zr O₂、g-Al2O3和P25）对甲苯部分加氢制甲基环己烯催化性能的影响。采用N₂物理吸附、X射线粉末衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）和X射线光电子能谱（XPS）等手段对催化剂进行了系统的表征。研究表明,载体通过影响Ru的粒径,进而影响甲苯部分加氢催化性能。当Ru纳米粒子的粒径由2.6 nm增大到17.3 nm时,甲苯的转换频率（TOF）以及甲基环己烯初始选择性（S0）先增加,然后降低,呈火山型变化趋势,二者的最大值均在Ru粒径为3.0 nm时出现。在催化性能最优的Ru/P25催化剂上,进一步考察了修饰剂的种类和浓度、反应温度、反应压力等条件的影响。当反应温度为423 K、H₂压力为5.0 MPa,以0.25 g七水合硫酸锌为修饰剂时,Ru/P25催化剂上的初始加氢速率（r0）为26 mmol?g^-1?min^-1,S...

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【部分图文】：

图1(A)载体及(B)相应负载Ru催化剂的XRD谱

罻)。其中，W表示Ru的负载量，NA为阿伏伽德罗常数，ρ为Ru的表面原子密度。甲基环己烯初始选择性(S0)通过外推甲基环己烯选择性－时间曲线至反应时间为0时得到。3结果与讨论3.1载体及催化剂的基本物性表1列出了载体及相应负载Ru催化剂的物理化学性质。催化剂中Ru的实际负载量基本....

图2负载Ru催化剂的TEM照片以及粒径分布图

P25催化剂的TOF值为2.1s－1，在所研究的催化剂中最高；Ru/SiO2催化剂的TOF值最低，为0.1s－1。类似地，Ru/P25催化剂的S0也最高为51%；Ru/SiO2催化剂的S0最低，为21%。上述结果表明负载Ru催化剂在甲苯部分加氢反应中的催化性能与载体的选择密切相关....

图3负载Ru催化剂的Ru3dXPS谱

u/P25催化剂的S0也最高为51%；Ru/SiO2催化剂的S0最低，为21%。上述结果表明负载Ru催化剂在甲苯部分加氢反应中的催化性能与载体的选择密切相关。Jacobsen等28研究了载体对Ru催化剂在合成氨反应中催化性能的影响，发现载体对Ru粒径的大小起着重要的作用，而催化活....

图4(a)Ru/t-ZrO2，(b)Ru/γ-Al2O3，(c)Ru/P25，(d)Ru/m-ZrO2和(e)Ru/SiO2催化剂上甲苯转换频率(TOF)及甲基环己烯初始选择性(S0)与Ru粒径的关系

ActaPhys.-Chim.Sin.2016Vol.32间会出现最大值29。Bu等30系统考察了Ru/SBA-15催化剂上Ru粒径对苯部分加氢制环己烯的影响，并将环己烯得率最大值的出现，归因于一定尺寸的Ru纳米粒子有最多的有利于生成环己烯的活性位。周功兵等17发现Ru/ZrO2....

本文编号：4016332