过渡金属催化剂的制备及二氧化碳催化加氢性能研究

发布时间：2024-12-27 01:55

　　由于煤炭、石油等化石燃料的使用,大气中的CO2不断累积,产生了温室效应等负面影响。作为一种C1资源,利用二氧化碳催化加氢合成甲烷、甲醇等对资源循环利用和环境保护具有重要意义。由于CO2较为惰性和反应动力学的限制需要使用催化剂。然而,贵金属活性高选择性好但价格昂贵,常用的镍基催化剂往往面临烧结和产碳的问题造成催化剂失活。为了解决这个难题,很多科研工作者致力于开发催化活性高且循环稳定的过渡金属催化剂。本文主要针对日前催化加氢中面临的问题,合成了几种地球中元素丰度高、成本低廉的催化剂,并对其催化性能进行了深入研究。本论文具体内容如下:通过化学浸渍再还原的方法,以金属有机框架化合物(MOFs)UiO-66为基底,我们报导了使用MOFs来锚定超小的镍颗粒,这种结构可以有效保护热催化过程中镍颗粒不会发生烧结团聚。透射电子显微镜(TEM)及元素能谱分析图(EDS)表明2nm左右的镍颗粒高度均匀的分散在UiO-66的孔隙中。此外,我们筛选出最优镍载量的催化剂,在长时间稳定性能测试中,即使在300℃的反应温度下20wt%镍载量的催化剂(20Ni@UiO-66)表现出优异的活性(CO2转化率达到57.6%)...

【文章页数】：106 页

【学位级别】：博士

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摘要
ABSTRACT
第1章 绪论
    1.1 引言
    1.2 CO₂的利用途径及现状
        1.2.1 CO₂的化学特性
        1.2.2 CO₂的捕获
            1.2.2.1 CO₂捕获技术路线
            1.2.2.2 CO₂捕获进展
        1.2.3 光催化还原
        1.2.4 电催化
        1.2.5 太阳能热化学转化
        1.2.6 生物化学转化
        1.2.7 热催化
    1.3 CO₂甲烷化机理及催化剂研究
        1.3.1 CO₂甲烷化机理分析
        1.3.2 CO₂甲烷化催化剂研究进展
    1.4 CO₂加氢制甲醇机理及催化剂研究
        1.4.1 CO₂加氢制甲醇机理分析
        1.4.2 CO₂加氢制甲醇催化剂研究进展
    1.5 选题依据及研究内容
    参考文献
第2章 Zr-MOF负载超小Ni纳米颗粒催化二氧化碳甲烷化的研究
    2.1 前言
    2.2 实验部分
        2.2.1 UiO-66 MOFs的制备
        2.2.2 Ni@UiO-66催化剂的制备
        2.2.3 Ni/SiO₂和Ni/ZrO₂的样品制备
        2.2.4 样品的表征
        2.2.5 催化性能测试
    2.3 结果与讨论
    2.4 结论
    参考文献
第3章 高活性Co₄N/Al₂O₃催化剂低温催化二氧化碳加氢性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 花球状CoAl-LDH的制备
        3.2.2 花状Co/Al₂O₃和Co₄N/Al₂O₃球体的制备
        3.2.3 催化剂表征
        3.2.4 催化性能测试
    3.3 结果与讨论
    3.4 本章小结
    参考文献
第4章 碳支撑的Co/C和Co₄N/C纳米催化剂的合成及催化二氧化碳加氢性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 ZIF-67的制备
        4.2.2 Co/C和Co₄N/C纳米催化剂的制备
        4.2.3 样品表征
        4.2.4 催化性能测试
    4.3 结果与讨论
    4.4 结论
    参考文献
致谢
在读期间发表的学术论文与取得的其他研究成果



本文编号：4020962