SiO 2 和CNTs限域Ni基催化剂的制备及其甲烷干重整催化性能研究

发布时间：2025-01-06 21:23

　　甲烷干重整反应能够转化甲烷和二氧化碳这两大温室气体,综合利用两大碳源,在缓解全球气候变暖的同时制得可用作羰基合成和费托合成重要中间体的H₂/CO=1合成气,在化工、环境、能源领域均具有重要的研究价值和现实意义。然而,由于缺乏成本低且高效稳定的工业催化剂,该反应迟迟未能实现工业化。Ni基催化剂与贵金属催化剂的反应活性相当,且成本更低,因此得到了广泛的关注和研究探索。但是,由于Ni基催化剂存在烧结和积碳两大问题,严重影响了其甲烷干重整催化性能。本文通过二氧化硅和碳纳米管载体限域,实现了对Ni活性相的稳定,从而获得了较好的甲烷干重整催化性能,具体工作如下:采用氨水辅助水热一步合成法,在无模板剂的情况下得到二氧化硅限域类核壳结构的Ni-SiO₂催化剂,在甲烷干重整30 h的稳定性测试中未出现明显烧结现象且实现近零积碳。该制备过程操作简易,选用成本低廉的硅溶胶作为载体,具有一定的经济效益。利用氨水与Ni物种的络合在水热条件下实现了Ni的有效分散,获得小的Ni颗粒尺寸（约为3.2 nm）,增强了金属载体相互作用,通过载体的限域稳定Ni纳米颗粒,从而抑制烧结...

【文章页数】：79 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 前言
    1.2 甲烷干重整反应研究概述
        1.2.1 研究进展
        1.2.2 研究难点
    1.3 甲烷二氧化碳重整催化剂体系
        1.3.1 催化剂构成
        1.3.2 催化剂制备
        1.3.3 催化剂作用机制
    1.4 Ni基催化剂的稳定性研究
        1.4.1 失活原因分析
        1.4.2 稳定策略分析
    1.5 论文的主要研究内容
        1.5.1 研究意义
        1.5.2 研究内容
第二章 实验部分
    2.1 实验试剂和仪器
    2.2 催化剂活性评价
    2.3 催化剂的表征
        2.3.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.3.2 氮气物理吸附
        2.3.3 氢气程序升温还原(H₂-TPR)
        2.3.4 热重(TG)
        2.3.5 X射线光电子能谱(XPS)
        2.3.6 透射电子显微镜(TEM)
第三章 SiO₂限域Ni纳米粒子构筑及其甲烷干重整催化性能
    3.1 引言
    3.2 催化剂的制备
    3.3 催化剂的结构表征
        3.3.1 氮气物理吸附
        3.3.2 XRD
        3.3.3 H₂-TPR
        3.3.4 XPS
    3.4 催化剂的催化性能
        3.4.1 催化剂活性测试
        3.4.2 催化剂稳定性测试
    3.5 反应后催化剂的表征
        3.5.1 XRD
        3.5.2 TEM
        3.5.3 TG
    3.6 本章小结
第四章 碳纳米管限域Ni基催化剂甲烷干重整催化性能
    4.1 引言
    4.2 催化剂的制备
        4.2.1 载体预处理
        4.2.2 催化剂制备
    4.3 催化剂的结构表征
        4.3.1 Ni/CNT和Ni-Mg/CNT
        4.3.2 Ni-5Mg/np-CNT和Ni-5Mg/wp-CNT
        4.3.3 TEM分析
    4.4 催化剂的催化性能
        4.4.1 催化剂活性测试
        4.4.2 催化剂稳定性测试
        4.4.3 本章小结
第五章 总结与展望
    5.1 总结
    5.2 展望
致谢
参考文献
附录A 论文发表情况
附录B 硕士研究生期间参与的科研项目



本文编号：4024000