Co_3O_4纳米材料制备及其对甲苯催化氧化研究

发布时间：2017-05-28 23:12

  本文关键词：Co_3O_4纳米材料制备及其对甲苯催化氧化研究，，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：挥发性有机化合物(VOCs)为含有机碳的液体或固体物质,如脂类,芳香烃,酮,醇,卤化烃,醛,醚,环氧化合物,酚类化合物。在这些有害物质中,甲苯是在常温下难以去除的一种有害气体,成为治理VOCs的一个瓶颈,因此,研究甲苯的去除已成为近几年来的一个研究热点。对于催化燃烧法去除甲苯,完全降解所需的温度往往都较高,不利于实际中应用。本文中主要研究了利用具有特殊结构的过渡金属氧化物Co3O4对气相甲苯的催化氧化。根据以上内容,本课题主要开展了以下几方面的工作： 1.采用低温水热法制备棒状纳米结构的Co3O4,通过加入少量的表面活性剂(聚乙烯吡咯烷酮简称PVP),在95℃下低温反应,并调控制备过程的老化时间、溶液的pH这两个因素合成了棒状Co3O4纳米结构。X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表明制得的是呈立方晶型的Co3O4纳米棒,氢气程序升温还原(H2-TPR)、N2吸附脱附等表征手段表明老化时间和pH的会影响Co3O4纳米棒的尺寸、孔隙结构,进而影响其比表面积大小。采用气相甲苯作为目标物,运用气相色谱(GC),对Co3O4的催化性能进行研究。结果表明在该实验中,调控老化时间和pH制得的Co3O4纳米棒只影响其低温降解效果,在温度低于260℃,活性最好的是pH=9,老化时间为12h的催化剂;当温度高于260℃后,其降解曲线基本一致。 2.采用简单的低温水热法制备了Co3O4纳米花簇。XRD,傅里叶红外光谱(FTIR),扫描电镜(SEM), TEM, H2-TPR,紫外可见漫反射(DRS),拉曼光谱(Raman),电子顺磁共振(EPR)和X射线光电子能谱(XPS)等一系列的手段对所制得的Co3O4进行表征.,发现制得的自组装Co3O4纳米花簇具有良好的结晶度和孔结构。采用气相甲苯作为目标物,对Co3O4纳米花簇的催化性能进行研究。通过与块状的Co3O4结构进行比较发现,本研究制备的Co3O4纳米花簇具有良好的催化活性和稳定性。 3.采用等体积浸渍法制备了Ag-Co3O4纳米材料,通过XRD, XPS表征发现Ag成功地负载在催化剂表面,且在Co3O4的表面分布均匀,通过与负载前的催化剂的降解甲苯能力比较,发现其催化活性有了明显提高,甲苯的完全转化温度较负载前有所降低。 4.采用傅里叶红外光谱仪研究上述制备的催化剂对甲苯的吸附过程和反应过程机理。通过分析吸附过程初步考察其催化剂对甲苯的吸附机理为平行吸附模式,升温反应的红外研究结果表明该反应过程中生成的主要中间产物为苯甲醛和苯甲酸,且负载Ag前和负载Ag后的反应机理不同。
【关键词】：Co_3O_4 Ag-Co_3O_4 催化氧化 甲苯 原位红外
【学位授予单位】：大连理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2012
【分类号】：O643.32
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 引言9-29
• 1.1 VOCs的概述9-13
• 1.1.1 VOCs的概念及来源9
• 1.1.2 VOCs的危害9-10
• 1.1.3 VOCs的污染控制技术10-13
• 1.2 甲苯的催化氧化技术13-16
• 1.2.1 甲苯的来源及危害13
• 1.2.2 甲苯的催化氧化技术13-14
• 1.2.3 提高甲苯催化氧化效率的途径14-16
• 1.3 Co_3O_4纳米材料在国内外的研究进展16-27
• 1.3.1 纳米技术与纳米材料16-17
• 1.3.2 过渡金属氧化物纳米材料17
• 1.3.3 过渡金属氧化物中Co_3O_4纳米材料的研究进展17-27
• 1.4 课题的选择27-29
• 2 Co_3O_4纳米棒的制备及其对气相甲苯的催化氧化29-38
• 2.1 实验部分29-32
• 2.1.1 试剂和仪器29-30
• 2.1.2 样品的制备30
• 2.1.3 样品的表征30-31
• 2.1.4 催化性能评价31-32
• 2.2 结果与讨论32-36
• 2.2.1 Co_3O_4的表征分析32-35
• 2.2.2 催化性能评价：不同制备条件对甲苯转化率的影响35-36
• 2.3 本章小结36-38
• 3 形貌可控水热法制备Co_3O_4纳米花簇及其对气相甲苯的催化氧化研究38-54
• 3.1 引言38
• 3.2 实验部分38-40
• 3.2.1 实验试剂与仪器38-39
• 3.2.2 催化剂的制备39
• 3.2.3 样品的表征39-40
• 3.2.4 催化性能评价40
• 3.3 结果与讨论40-52
• 3.3.1 Co_3O_4的表征分析40-49
• 3.3.2 催化性能评价：不同制备条件和反应条件对甲苯转化率的影响49-52
• 3.4 本章小结52-54
• 4 Ag负载Co_3O_4纳米材料对气相甲苯的催化氧化以及反应机理的研究54-66
• 4.1 引言54-55
• 4.2 实验部分55-56
• 4.2.1 实验试剂与仪器55
• 4.2.2 催化剂的制备55-56
• 4.2.3 样品的表征56
• 4.2.4 催化性能评价56
• 4.3 结果与讨论56-58
• 4.3.1 Ag-Co_3O_4的表征分析56-57
• 4.3.2 催化性能评价：不同制备方法对甲苯转化率的影响57-58
• 4.4 原位红外对甲苯在催化剂表面的吸附反应机理的初步研究58-65
• 4.4.1 In situ FTIR实验操作步骤58-59
• 4.4.2 In situ FTIR的结果与讨论59-65
• 4.5 本章小结65-66
• 结论66-68
• 参考文献68-74
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况74-75
• 致谢75-76

【引证文献】

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 乔晓娟;Bi_2O_3/Bi_2WO_6纳米复合物的制备及其光催化降解甲苯的研究[D];大连理工大学;2013年

  本文关键词：Co_3O_4纳米材料制备及其对甲苯催化氧化研究，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：403665