炭基稀土氧化物脱硫脱硝实验研究

发布时间：2017-06-11 03:02

  本文关键词：炭基稀土氧化物脱硫脱硝实验研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)是两种主要的大气污染物,对生态系统和人体健康具有极大的危害。中国的SO2和NOx排放量居全球首位,研究脱硫脱硝技术对我国控制大气污染具有重要意义。同时脱硫脱硝技术可在一个单元过程内达到SO2和NOx同时脱除的目的,具有无可比拟的优越性。其中,同时催化还原脱硫脱硝技术不仅能将SO2还原为单质S、将NO还原为N2,还可以利用烟气中的CO作为还原剂实现以废治废。 以改性活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列负载型炭基稀土氧化物催化剂及过渡金属氧化物共同负载的改性催化剂。使用微型反应器对催化剂进行CO+SO2、CO+NO和CO+SO2+NO三个反应体系的活性评价,结合XRD、SEM、BET等现代催化剂研究手段对催化剂的表征,分析催化剂物化性质与其活性之间的关系。 实验初步研究了单金属负载型炭基稀土氧化物催化剂的脱硫脱硝性能。结果表明,所制备的Re/AC催化剂皆为非晶结构,对CO+SO2和CO+NO反应都表现出良好的催化活性；除Ce/AC外,其它催化剂样品均对CO+SO2+NO表现出良好的活性。 深入考察了Y/AC、La/AC、Pr/AC和Nd/AC四种催化剂的同时脱硫脱硝性能。结果表明,载体与活性组分之间存在协同效应；活性组分负载量大小与催化剂的物化性能呈规律性变化,而与催化活性无对应性关系,其中Y2O3的最佳负载量分别为6%, La2O3、Pr6O11和Nd2O3的最佳负载量均为10%。在CO+SO2+NO反应中,低温时S02会促进NO的转化,而NO则会抑制S02的转化,温度较高时两者的影响较小。以Y/AC为例探讨了Re/AC催化剂的作用机理,研究表明CO+SO2反应遵循Red-ox和中间产物COS复合机理；CO+NO反应只遵循Red-ox机理；CO+SO2+NO反应遵循一种复杂的协同作用机理。 制备了一系列改性Y/AC催化剂,并考察了其同时脱硫脱硝性能。结果表明,氧化钴是一种良好的助催化剂,有效提高了Y/AC催化剂的活性,并拓宽了活性温度窗口,氧化钴的最佳掺杂量为2%；对载体进行改性也能提高催化剂的脱硫脱硝活性,其中引入含氮官能团效果较好。2Co-6Y/AC催化剂于350℃下在连续120h的活性评价实验中表现出良好的稳定性和较高的催化活性,SO2和NO转化率均在95%以上,但在富氧条件下,其活性较差。针对炭基稀土氧化物催化剂的抗氧性问题,设计了一种还原法烟气脱硫脱硝工艺。
【关键词】：烟气 脱硫脱硝 催化剂 活性炭 稀土氧化物 CO 还原
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 学位论文数据集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 第一章 绪论15-27
• 1.1 烟气脱硫脱硝技术的研究背景和意义15
• 1.2 同时脱硫脱硝技术概况15-20
• 1.2.1 炉内燃烧过程中同时脱硫脱硝技术16
• 1.2.2 湿法燃后烟气同时脱硫脱硝技术16-17
• 1.2.3 干法燃后烟气同时脱硫脱硝技术17-20
• 1.3 催化还原法同时脱硫脱硝技术20-23
• 1.3.1 催化剂20-21
• 1.3.2 还原剂的选择21-22
• 1.3.3 反应机理22-23
• 1.4 炭基材料在同时脱硫脱硝技术中的应用23-24
• 1.4.1 活性炭法23
• 1.4.2 改性活性炭法23-24
• 1.5 课题来源、研究目的及内容24-27
• 1.5.1 课题来源24-25
• 1.5.2 研究目的及内容25-27
• 第二章 实验器材和内容27-33
• 2.1 实验药品和仪器27-28
• 2.1.1 实验药品27-28
• 2.1.2 实验仪器28
• 2.2 催化剂的设计与制备28-30
• 2.2.1 催化剂设计28-29
• 2.2.2 催化剂的制备29-30
• 2.3 催化剂的表征30-31
• 2.3.1 表面形貌分析30
• 2.3.2 晶体结构分析30
• 2.3.3 比表面积、孔径和孔容的测定30
• 2.3.4 氢气程序升温还原30-31
• 2.4 催化剂的活性评价31-33
• 第三章 炭基稀土氧化物催化剂脱硫脱硝性能初步研究33-43
• 3.1 Re/AC催化剂的制备及其物性33-37
• 3.1.1 Re/AC催化剂的XRD表征33-37
• 3.1.2 Re/AC催化剂的BET表征37
• 3.2 Re/AC催化剂的活性评价37-42
• 3.2.1 Re/AC催化剂单独脱硫性能37-39
• 3.2.2 Re/AC催化剂单独脱硝性能39-40
• 3.2.3 Re/AC催化剂同时脱硫脱硝性能40-42
• 3.3 本章小结42-43
• 第四章 Re/AC催化剂同时脱硫脱硝实验研究43-71
• 4.1 Y/AC催化剂的物化性质及其催化活性43-49
• 4.1.1 Y/AC催化剂的物化性质43-45
• 4.1.2 Y/AC催化剂的活性45-48
• 4.1.3 Y/AC催化剂的上SO_2和NO的相互影响48-49
• 4.2 La/AC催化剂的物化性质及其催化活性49-55
• 4.2.1 La/AC催化剂的物化性质49-51
• 4.2.2 La/AC催化剂的催化活性51-53
• 4.2.3 La/AC催化剂的上SO_2和NO的相互影响53-55
• 4.3 Pr/AC催化剂的物化性质及催化活性55-60
• 4.3.1 Pr/AC催化剂的物化性质55-56
• 4.3.2 Pr/AC催化剂的催化活性56-58
• 4.3.3 Pr/AC催化剂上SO_2和NO之间的相互影响58-60
• 4.4 Nd/AC催化剂的物化性质及催化活性60-65
• 4.4.1 Nd/AC催化剂的物化性质60-61
• 4.4.2 Nd/AC催化剂的催化活性61-63
• 4.4.3 Nd/AC催化剂上SO_2和NO之间的相互影响63-65
• 4.5 Re/AC催化剂作用机理讨论65-70
• 4.5.1 Y/AC催化剂反应前后的XRD表征65-66
• 4.5.2 Y/AC催化剂单独脱硫作用机理66-67
• 4.5.3 Y/AC催化剂单独脱硝作用机理67-68
• 4.5.4 Y/AC催化剂同时脱硫脱硝作用机理68-70
• 4.6 本章小结70-71
• 第五章 Y/AC改性催化剂同时脱硫脱硝性能研究71-85
• 5.1 M-Y/AC催化剂的活性考察71-73
• 5.2 Co-Y/AC催化剂73-77
• 5.2.1 Co-Y/AC催化剂的SEM表征73
• 5.2.2 Co-Y/AC催化剂的BET表征73-74
• 5.2.3 Co-Y/AC催化剂的H_2-TPR表征74-75
• 5.2.4 Co-Y/AC催化剂的活性评价75-77
• 5.3 载体的预处理方式对2Co-6Y/AC活性的影响77-79
• 5.4 催化剂的稳定性实验79-80
• 5.5 催化剂的抗氧性80-83
• 5.5.1 富氧条件下催化剂的活性考察80-81
• 5.5.2 还原法烟气脱硫脱硝工艺81-83
• 5.6 本章小结83-85
• 第六章 结论85-89
• 6.1 结论85-86
• 6.2 创新点86-89
• 参考文献89-93
• 致谢93-95
• 研究成果及发表的学术论文95-97
• 作者及导师简介97-98
• 附录98-99

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 张宗宇;赵改菊;尹凤交;盛成;吴静;;液相同时脱硫脱硝技术研究进展[J];山东化工;2009年10期

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本文编号：440585