臭氧低温催化氧化低浓度甲苯的研究

发布时间：2017-06-24 16:05

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【摘要】：挥发性有机物排放总量呈现大幅度增长的趋势,如何从源头开始治理有机废气己成为环保领域的研究热点。臭氧催化氧化技术不仅可以将VOCs直接氧化成H20和CO2,无二次污染,还可以降低反应温度。但是目前利用03作为氧化剂的低温废气催化燃烧反应体系的研究,仍然存在着反应转化率低、催化剂失活快、反应不稳定、应用对象窄等缺点。本文以γ-Al2O3为载体,采用浸渍法制备了一系列用于臭氧催化氧化甲苯反应的催化剂。考察了催化剂制备条件对催化剂性能的影响。结果表明,复合氧化物催化剂催化效果优于单金属氧化物催化剂,适当添加助剂铈可以提高催化活性,铜锰铈摩尔比1：2：0.2、负载量5%、焙烧温度550℃的催化剂表现出最优催化活性。该催化剂在100h内具有较好的稳定性。采用上述优选铜锰催化剂探究臭氧催化氧化甲苯反应条件,确定适宜反应条件操作范围为：反应温度110-130℃,进料空速7000h"1-12000h"1,进料浓度比为8.8：3.2。基于上述臭氧催化氧化甲苯反应条件,利用原位红外技术探索臭氧催化氧化甲苯反应机理。结果表明,升高温度产生的游离OH基,具有较高氧化性,与臭氧分解时产生的活性吸附氧共同作用,催化氧化甲苯。推测反应过程为：首先臭氧分解产生的活性氧将甲苯氧化成苯甲醇和游离OH基,活性氧与OH基共同作用将苯甲醇氧化成苯甲醛和苯甲酸,进而深度氧化成一些低碳链的醇、醛和酸,最后生成H2O、CO2和CO。
【关键词】：臭氧催化氧化 低浓度甲苯 复合氧化物催化剂 反应机理
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：O643.36;X701
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 文献综述14-26
• 1.1 VOCs处理技术14-16
• 1.1.1 吸附-脱附技术14
• 1.1.2 膜分离技术14-15
• 1.1.3 生物降解技术15
• 1.1.4 光催化氧化技术15
• 1.1.5 等离子体技术15-16
• 1.2 催化燃烧技术16-17
• 1.2.1 催化燃烧的定义16
• 1.2.2 催化燃烧的特点16-17
• 1.3 催化燃烧催化剂17-21
• 1.3.1 催化剂载体17
• 1.3.2 贵金属催化剂17-18
• 1.3.3 过渡金属催化剂18-19
• 1.3.4 整体式催化剂19-20
• 1.3.5 催化剂助剂20-21
• 1.4 臭氧催化氧化技术21-22
• 1.4.1 臭氧催化氧化的特点21
• 1.4.2 臭氧催化氧化催化剂21-22
• 1.5 臭氧催化氧化机理22-24
• 1.6 课题研究目的及主要内容24-26
• 1.6.1 课题研究目的24
• 1.6.2 主要内容24-26
• 第二章 实验部分26-38
• 2.1 实验原料和设备26-27
• 2.1.1 实验原料26
• 2.1.2 实验设备26-27
• 2.2 催化剂的制备27
• 2.3 催化剂性能评价27-29
• 2.4 甲苯标准曲线29-30
• 2.5 催化剂表征30-31
• 2.5.1 BET表征30
• 2.5.2 XPS表征30
• 2.5.3 ICP表征30
• 2.5.4 SEM表征30
• 2.5.5 原位红外光谱分析30-31
• 2.6 预备实验31-38
• 2.6.1 反应器恒温区的测定31
• 2.6.2 装置气密性检验31
• 2.6.3 D07-7B/ZM型质量流量计的标定31-33
• 2.6.4 稳定性实验33-35
• 2.6.5 空白实验35-38
• 第三章 催化剂制备及性能评价38-62
• 3.1 活性组分对催化剂性能的影响38-44
• 3.1.1 不同活性组分对催化剂性能的影响38-42
• 3.1.2 铜锰比对催化剂性能的影响42-44
• 3.2 助剂对催化剂性能的影响44-49
• 3.2.1 添加助剂对催化剂性能的影响44-48
• 3.2.2 助剂添加量对催化剂性能的影响48-49
• 3.3 负载量对催化剂性能的影响49-52
• 3.3.1 催化性能评价49-50
• 3.3.2 催化剂表征50-52
• 3.4 焙烧温度对催化剂性能的影响52-60
• 3.4.1 催化性能评价52-53
• 3.4.2 催化剂表征53-60
• 3.5 催化剂的稳定性60
• 3.6 本章小结60-62
• 第四章 反应条件对实验的影响62-66
• 4.1 反应温度的影响62-63
• 4.2 进料空速的影响63
• 4.3 进料比的影响63-64
• 4.4 本章小结64-66
• 第五章 臭氧低温催化氧化甲苯反应过程研究66-78
• 5.1 实验原料和设备66-69
• 5.1.1 实验原料66
• 5.1.2 实验设备66-67
• 5.1.3 D07-7B/ZM型质量流量计的标定67-68
• 5.1.4 空白实验68-69
• 5.2 甲苯吸附69-70
• 5.3 不同温度下臭氧催化氧化甲苯反应70-72
• 5.4 不同浓度比下臭氧催化氧化甲苯反应72-74
• 5.5 臭氧催化氧化甲苯反应机理74-75
• 5.6 小结75-78
• 第六章 结论与展望78-80
• 6.1 结论78
• 6.2 展望78-80
• 参考文献80-84
• 致谢84-86
• 作者及导师简介86-87
• 附件87-88

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前2条

1 刘亚宁,黄海涛,李新军,孙始财,赵黛青;甲苯在负载型铜催化剂上吸附和氧化的原位红外光谱分析[J];安全与环境学报;2005年04期

2 顾玉林,刘淑文,徐贤伦;臭氧分解催化剂的制备及性能研究[J];工业催化;2002年06期

中国硕士学位论文全文数据库 前1条

1 李默君;低浓度甲烷催化燃烧泡沫碳化硅整体式催化剂制备及本征动力学研究[D];北京化工大学;2013年

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本文编号：478685