掺杂型石墨烯量子点的制备及其应用

发布时间：2017-06-30 20:11

  本文关键词：掺杂型石墨烯量子点的制备及其应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：石墨烯，包含了sp2杂化的碳原子，由于它独特的二维晶体结构、优异的物理和化学性能，以及在电子器件和分子传感方面的潜在应用，已经引起了广泛且深入的研究。理论和实验表明大小、形状、几何构型和化学性质共同确定了石墨烯纳米材料的性能。粒径小于100nm的石墨烯纳米片称作石墨烯量子点（GQDs），近年来由于它显著的荧光性能受到广泛关注。文献表明杂原子可进入石墨烯结构，调节石墨烯的电子能带结构，从而制备掺杂型的石墨烯量子点。带有杂原子的掺杂型石墨烯量子点能够有效地调节石墨烯量子点的内在性能,包括光学性能，表面以及局部化学性能。目前掺杂型石墨烯量子点的应用仍然处于初级阶段，这主要归因于合成方法的限制以及构建有效的基于GQDs传感平台所遇到的困难。本论文具体开展了以下工作： 1、通过水热法将硼掺杂的石墨烯（BG）切割成硼掺杂的石墨烯量子点（BGQDs）。经透射电镜（TEM）、原子力显微镜（AFM）表征，结果表明BGQDs大多为单层，粒径在2-4nm,高度在0.5-0.8nm，紫外可见吸收光谱（UV-vis）表明BGQDs在295nm处有一个宽且弱的吸收带，且在365nm的紫外灯照射下发蓝光。研究发现BGQDs的荧光发射（FL）具有激发波长依赖性，随着激发波长的增加（310-360nm），发射峰逐渐向长波方向移动并伴随着强度快速降低。傅立叶红外（FTIR）光谱表明所制得的BGQDs表面富含羧基和羟基，且含有硼氧键。X-射线光电子能谱（XPS）表征证实了硼原子已经成功地掺杂进入了石墨烯结构，，且硼原子百分含量为3.45%。X-射线衍射光谱（XRD）显示BGQDs在25°左右存在一个较宽的衍射峰，表明在BGQDs的制备过程中由于氧化还原反应使得其表面引入了更多的活性位点。拉曼光谱（Raman）进一步表明硼掺杂进入了石墨烯结构，由于硼原子进入共轭碳骨架导致某些混乱结构的产生，使BGQDs出现宽的D带。BGQDs水溶性好，光学性能稳定，室温下放置三个月不发生聚集以及颜色变化。 2、基于硼掺杂石墨烯量子点（BGQDs）“异常的”聚集诱导发光增强特异性检测葡萄糖。表面含硼酸基团的BGQDs可作为一种新型荧光探针用于免标记的葡萄糖传感器。它的原理是葡萄糖中的两个顺式醇羟基与BGQDs表面的两个硼酸基团反应形成刚性结构的BGQDs-Glu聚合体，限制了分子内部转动因而导致荧光强度显著提高。这种不寻常的“聚集诱导荧光增强”传感过程不适用于任何只有一个顺式二醇羟基的糖类，如对BGQDs具有高结合力的果糖，半乳糖和甘露糖均不会干扰测定。我们相信，硼的引入使GQDs呈现一种新的表面状态，并为PL增强机制以及糖尿病的治疗提供重要的科学依据。
【关键词】：石墨烯 掺杂型石墨烯量子点 聚集诱导发光增强 葡萄糖传感器
【学位授予单位】：南昌大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O613.71;O657.3
【目录】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-8
• 第1章 绪论8-28
• 1.1 引言8-9
• 1.2 石墨烯的主要掺杂方法9-15
• 1.2.1 石墨烯的分子取代掺杂9-13
• 1.2.1.1 非金属原子掺杂9-12
• 1.2.1.2 金属原子掺杂12-13
• 1.2.2 表面掺杂13-14
• 1.2.3 掺杂型石墨烯的应用14-15
• 1.3 石墨烯量子点和掺杂型石墨烯量子点15-21
• 1.3.1 GQDs 和 Doped-GQDs 的制备15-19
• 1.3.1.1 top-down 合成 GQDs 和 Doped-GQDs15-16
• 1.3.1.2 bottom-up 合成 GQDs 和 Doped-GQDs16-19
• 1.3.2 GQDs 及 Doped-GQDs 的应用19-21
• 1.3.2.1 GQDs 及 Doped-GQDs 在化学领域中的应用19-20
• 1.3.2.2 GQDs 及 Doped-GQDs 在生物领域中的应用20-21
• 1.4 本论文主要研究工作21
• 参考文献21-28
• 第2章 硼掺杂石墨烯量子点的合成及性能研究28-39
• 2.1 引言28-29
• 2.2 实验部分29-30
• 2.2.1 实验试剂29
• 2.2.2 实验仪器29
• 2.2.3 实验方法29-30
• 2.2.3.1 氧化石墨烯的制备29-30
• 2.2.3.2 硼掺杂石墨烯的制备30
• 2.2.3.3 硼掺杂石墨烯量子点的制备30
• 2.3 结果与讨论30-36
• 2.3.1 扫描电子显微镜、透射电子显微镜及原子力显微镜表征30-32
• 2.3.2 紫外可见吸收光谱(UV-vis)及荧光光谱(FL)表征32
• 2.3.3 红外光谱(FT-IR)表征32-33
• 2.3.4 X-射线光电子能谱(XPS)表征33-34
• 2.3.5 X-射线衍射(XRD)表征34-35
• 2.3.6 拉曼谱图(Raman)表征35-36
• 2.4 结论36
• 参考文献36-39
• 第3章 基于 BGQDs 聚集诱导发光增强特异性检测葡萄糖39-51
• 3.1 引言39-40
• 3.2 实验部分40-42
• 3.2.1 实验试剂40
• 3.2.2 实验仪器40-41
• 3.2.3 实验方法41-42
• 3.2.3.1 氧化石墨烯(GO)的制备41
• 3.2.3.2 硼掺杂石墨烯(BG)的制备41
• 3.2.3.3 硼掺杂石墨烯量子点(BGQDs)的制备41
• 3.2.3.4 “聚集诱导荧光增强”葡萄糖特异性荧光传感器的构建41-42
• 3.3 结果与讨论42-47
• 3.3.1 BGQDs 等电点的测定42-43
• 3.3.2 缓冲溶液 pH 的优化43
• 3.3.3 反应时间的优化43-44
• 3.3.4 BGQDs 检测葡萄糖44-45
• 3.3.5 选择性考查45-46
• 3.3.6 BGQDs 与葡萄糖异常荧光响应光散射及对应的 TEM 和 AFM 表征46-47
• 3.4 结论47
• 参考文献47-51
• 致谢51-53
• 攻读学位期间的研究成果53

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前1条

1 徐丹;褚良银;;苯硼酸及其衍生物在医药与化工领域的应用研究进展[J];化工进展;2006年09期

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本文编号：503324