量子点—水滑石电化学发光复合材料的组装及其性能研究

发布时间：2017-07-16 08:11

  本文关键词：量子点—水滑石电化学发光复合材料的组装及其性能研究

  更多相关文章： 电化学发光 量子点 水滑石纳米片 层层组装 共振能量转移 传感器

【摘要】：电化学发光(ECL)是在电极表面由电子转移而引起的化学发光行为,是电化学技术与化学发光的结合。近年来,因其灵敏度高、可控性强、仪器简单、线性范围宽等优点被广泛应用于食品安全、药物分析、环境监测等领域。量子点作为一种新型的发光剂,由于其独特的光学、电化学以及电化学发光性质受到了广泛关注,但是溶液状态的量子点容易发生聚集,存在电化学发光信号弱、稳定性较差等问题。因此,如何将量子点固载化以增强其电化学发光性能,提高其稳定性和重复利用性,是近年来量子点电化学发光研究领域的重要问题。本论文以水滑石层状材料(layered double hydroxides,LDHs)为主体,利用层层组装技术分别构筑了LDHs纳米片／量子点以及鲁米诺单钠盐插层LDHs纳米粒子／量子点复合薄膜。研究了复合薄膜修饰电极的ECL性能及其传感行为。论文的主要研究内容和结果如下：1.基于层层组装法将LDHs纳米片与CdTe量子点进行复合,得到了(LDHs/CdTe)n多层超薄膜。该复合薄膜呈现平整、连续的表面形貌和较低的表面粗糙度,并具有超晶格有序结构。LDHs二维层状结构为CdTe量子点的组装提供了稳定的限域空间,显著提高了量子点阳极电化学发光体系的ECL性能,同时该薄膜电极具有很好的稳定性和重现性。基于薄膜的电化学发光性质,在20-80℃范围内实现了对温度的可逆重复响应,在基于电化学发光的温度传感器方面具有潜在的应用价值。另外,基于(LDHs/CdTe)n-NaSO3阳极电化学发光体系,实现了对亚硝酸盐的高灵敏检测。薄膜传感器具有宽的检测范围和较低的检测限(0.719 μM),且具有良好的选择性和可逆重复性。该无机-无机复合薄膜同时实现了对温度和亚硝酸盐的灵敏响应,对多功能电化学发光传感器的设计和构筑具有一定借鉴意义。2.通过插层组装与层层组装方法联用,将鲁米诺单钠盐(3-AMS)插入LDHs层间制备了3-AMS-CoAl LDHs复合材料；然后其与量子点进行交替组装形成薄膜材料。利用LDHs二维限域空间有效缩短了两者间的距离,构筑了以鲁米诺为供体、量子点为受体的电化学发光共振能量转移的固态体系。(3-AMS-LDHs/CdTe QDs)n薄膜在垂直于基底方向呈现出长程有序性。利用鲁米诺-量子点在薄膜内部的电化学发光共振能量转移性能,实现了对3-硝基甲苯(TNT)溶液的双峰比率检测,提高了检测的灵敏度和精确度。LDHs的二维限域效应为实现以量子点为受体的电化学发光共振能量转移体系的全固态化提供了可行性,为ECL共振能量体系的发展进行了有益的探索。
【关键词】：电化学发光 量子点 水滑石纳米片 层层组装 共振能量转移 传感器
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB33;O657.3
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 第一章 绪论15-33
• 1.1 电化学发光15-22
• 1.1.1 电化学发光概述15-16
• 1.1.2 电化学发光反应的原理16-17
• 1.1.3 常见电化学发光体系17-22
• 1.2 量子点的制备及相关特性22-28
• 1.2.1 量子点的制备23
• 1.2.2 量子点的电化学发光23-28
• 1.2.2.1 量子点电化学发光的机理24-25
• 1.2.2.2 量子点电化学发光的应用25-27
• 1.2.2.3 基于量子点修饰的电化学发光传感器的研究现状27-28
• 1.3 水滑石类化合物简介28-31
• 1.3.1 水滑石概述28-29
• 1.3.2 水滑石的主要性质29
• 1.3.3 水滑石的制备方法29-30
• 1.3.4 LDHs复合薄膜的制备及其应用30-31
• 1.4 本论文的研究内容、目的及意义31-33
• 1.4.1 研究内容31-32
• 1.4.2 研究目的与意义32-33
• 第二章 CdTe QDs/LDHs超薄膜的组装及其电化学发光性能的研究33-51
• 2.1 引言33-34
• 2.2 实验部分34-36
• 2.2.1 实验药品34
• 2.2.2 CoAl-LDHs胶体纳米粒子的制备34
• 2.2.3 疏基丁二酸修饰的CdTe量子点的制备34-35
• 2.2.4 (CdTe QDs/LDHs)_n复合超薄膜的制备35
• 2.2.5 实验样品表征方法35-36
• 2.3 结果与讨论36-48
• 2.3.1 CoAl-LDHs和CdTe QDs前体的表征36-37
• 2.3.2 (LDHs/CdTe QDs)_n超薄膜组装过程的监测以及形貌表征37-40
• 2.3.3 (LDHs/CdTe QDs)_n薄膜修饰电极的电化学和电化学发光性能研究40-44
• 2.3.3.1 (LDHs/CdTe QDs)_n薄膜的组装层数与电化学发光强度的关系40-41
• 2.3.3.2 (LDHs/CdTe QDs)_n修饰电极的阳极电化学发光行为41-42
• 2.3.3.3 (LDHs/CdTe QDs)_n修饰电极的电化学阻抗42-43
• 2.3.3.4 (LDHs/CdTe QDs)_n修饰电极的电化学发光反应机理43-44
• 2.3.4 (LDHs/CdTe QDs)_n修饰电极对温度的电化学发光响应性能44-45
• 2.3.5 基于(LDHs/CdTe QDs)_(12)/ITO阳极电化学发光的亚硝酸盐检测45-46
• 2.3.6 (LDHs/CdTe QDs)_(12)薄膜修饰电极的选择性、重复性和稳定性46-48
• 2.4 本章小结48-51
• 第三章 基于量子点-鲁米诺共振能量转移的电化学发光传感器的构筑和性能研究51-65
• 3.1 前言51-52
• 3.2 实验部分52-54
• 3.2.1 实验药品52
• 3.2.2 3-AMS CoAl-LDHs的制备52-53
• 3.2.2.1 CoAl-NO_3 LDHs的制备52-53
• 3.2.2.2 3-AMS插层CoAl-NO_3 LDHs的制备53
• 3.2.3 (3-AMS-LDHs/CdTe QDs)_n薄膜的制备53
• 3.2.4 表征方法53-54
• 3.3 结果与讨论54-63
• 3.3.1 3-AMS插层CoAl LDHs的制备与表征54-55
• 3.3.2 (3-AMS-CoAl LDHs/CdTe QDs)_n薄膜结构和形貌表征55-57
• 3.3.3 (3-AMS-CoAl LDHs/CdTe QDs)_n复合薄膜的光学性能57-58
• 3.3.4 (3-AMS-CoAl LDHs/CdTe QDs)_n复合薄膜的电化学发光性能的研究58-63
• 3.3.4.1 (3-AMS-CoAl LDHs/CdTe QDs)_n的ECL共振能量转移性能58-59
• 3.3.4.2 Luminol-H202-CdTe QDs电化学发光共振能量体系的反应机理59-60
• 3.3.4.3 (3-AMS-CoAl LDHs/CdTe QDs)_n修饰电极电化学发光条件的优化60-61
• 3.3.4.4 (3-AMS-CoAl LDHs/CdTe QDs)_n修饰电极的稳定性和重现性61-62
• 3.3.4.5 (3-AMS-CoAl LDHs/CdTe QDs)_n修饰电极对TNT的ECL比率检测62-63
• 3.4 本章小结63-65
• 第四章 结论65-67
• 本论文创新点67-69
• 参考文献69-77
• 作者和导师简介77-79
• 致谢79-81
• 研究成果及发表的学术论文81-82
• 附件82-83

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