功能化金属有机骨架材料在吸附重金属离子方面的应用

发布时间：2017-07-17 05:17

  本文关键词：功能化金属有机骨架材料在吸附重金属离子方面的应用

  更多相关文章： 金属有机骨架 吸附 磺酸功能化 铅 巯基功能化 铜

【摘要】：金属有机骨架材料具有大的比表面积,而且能够在去除孔道中的溶剂分子后仍然保持骨架的完整性。因此,MOFs具有许多潜在的特殊性能,在新型功能材料超高纯度分离等新材料开发中有着广泛的应用,给多孔材料科学带来了新的曙光。本文研究了功能化金属有机骨架材料的合成与表征,以及其作为吸附剂吸附分离水溶液中的重金属离子。主要研究内容如下：1、磺化金属有机骨架材料有效去除水溶液中的重金属Cd(Ⅱ)将-SO3H官能团通过先合成修饰,再氧化的方式修饰到已经合成出来的MOF上,将带有磺酸基团的Cu3(BTC)2作为吸附剂吸附去除水溶液镉离子。合成所得的磺酸功能化的MOF, Cu3(BTC)2-SO3H对镉离子的有较好的吸附效果,超越了标杆吸附剂,吸附容量为88.7mg/g。此外,动力学速率常数K2为0.6818g/mg/min,比现有的从水溶液吸附重金属镉离子吸附剂材料动力学速率常数高出1-3个数量级。此外,它表明镉离子在其他背景金属离子共存的条件下的选择性高,并且可以容易地再生和再循环,而且镉吸附能力没有显著损失。我们的工作从而为功能化的MOFs材料作为一种新型的平台用于从废水中去除重金属镉离子铺平了道路。2、巯基化介孔锆金属有机骨架材料吸附去除水溶液中的重金属Cu(Ⅱ)本实验通过溶剂助合成配体结合技术合成了巯基功能化的介孔锆金属有机骨架材料MOF-545-SH,实验部分对所制备的得吸附剂进行了一系列的表征：傅里叶红外光谱、X射线衍射、扫描电镜、N2吸附等温线、X射线供电子光谱仪,并将其作为吸附剂吸附去除水溶液中的Cu(Ⅱ)。动力学研究表明,吸附在15 min内达到平衡,且适用于准二级动力学模型。相对于Freundlich吸附模型来说,吸附等温线数据更加适用于Langmuir吸附模型。吸附热力学数据研究表明,吸附实验是自发过程,同时是吸热过程。在最佳条件下,MOF-545-SH对铜离子有较好的吸附效果,吸附容量为4270mg/g。用01mol/L HCl进行吸附洗脱,在经过连续30的吸附/解吸周期之后,对Cu(Ⅱ)的吸附能力没有发生显著降低。鉴于其高吸附容量、快速吸附效率以及较好的稳定性,功能化介孔锆金属有机骨架材料吸附去除水溶液中的重金属铜离子具有良好的应用前景。
【关键词】：金属有机骨架 吸附 磺酸功能化 铅 巯基功能化 铜
【学位授予单位】：扬州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TB34;O647.3
【目录】：

• 摘要2-3
• Abstract3-8
• 第一章 前言8-25
• 1.1 功能配位聚合物简介8
• 1.2 金属有机骨架材料的历史背景和现状8-10
• 1.3 金属有机骨架材料的分类10
• 1.4 金属有机骨架材料的结构10-13
• 1.4.1 金属中心11
• 1.4.2 有机配体11-13
• 1.4.2.1 羧酸类配体11-12
• 1.4.2.2 含氮杂环类配体12-13
• 1.4.2.3 含氮杂环与羧酸混合类配体13
• 1.5 金属有机骨架材料的特点13-14
• 1.6 金属有机骨架材料的合成方法14-15
• 1.6.1 溶剂挥发法14
• 1.6.2 扩散法14-15
• 1.6.3 水热法15
• 1.7 金属有机骨架材料的应用15-21
• 1.7.1 气体储存15-16
• 1.7.1.1 吸附储氢15-16
• 1.7.1.2 CO_2捕捉16
• 1.7.2 吸附16-18
• 1.7.2.1 吸附重金属离子16-17
• 1.7.2.2 吸附有机物17-18
• 1.7.3 催化18-19
• 1.7.4 发光材料19-20
• 1.7.5 磁性材料20-21
• 1.8 本论文的主要研究和创新点21
• 1.9 参考文献21-25
• 第二章 磺化金属有机骨架材料有效去除水溶液中的重金属Cd(Ⅱ)25-42
• 2.1 实验部分26-27
• 2.1.1 仪器与试剂26
• 2.1.2 Cu_3(BTC)_2的合成26
• 2.1.3 Cu_3(BTC)_2的巯基功能化26
• 2.1.4 Cu_3(BTC)_2的磺基功能化26-27
• 2.1.5 吸附过程27
• 2.2 结果与讨论27-39
• 2.2.1 表征27-29
• 2.2.1.1 红外光谱分析27-28
• 2.2.1.2 X射线衍射分析28-29
• 2.2.1.3 扫描电镜分析29
• 2.2.1.4 BET分析29
• 2.2.2 吸附条件的优化29-32
• 2.2.2.1 pH的优化29-31
• 2.2.2.2 吸附时间的优化31-32
• 2.2.3 吸附模型32-35
• 2.2.4 吸附动力学模型35-37
• 2.2.5 解吸和重复使用37-39
• 2.2.6 干扰离子39
• 2.3 本章小结39
• 2.4 参考文献39-42
• 第三章 巯基化介孔锆金属有机骨架材料吸附去除水溶液中的重金属Cu(Ⅱ)42-60
• 3.1 实验部分43-44
• 3.1.1 仪器与试剂43
• 3.1.2 H_2TCPP的合成43
• 3.1.3 MOF-545的合成43
• 3.1.4 MOF-545的激活43-44
• 3.1.5 MOF-545的巯基功能化44
• 3.1.6 吸附过程44
• 3.2 结果与讨论44-56
• 3.2.1 表征44-48
• 3.2.1.1 红外光谱分析44-45
• 3.2.1.2 PXRD谱图45
• 3.2.1.3 SEM谱图45-46
• 3.2.1.4 BET分析46-47
• 3.2.1.5 XPS分析47-48
• 3.2.2 吸附条件的优化48-50
• 3.2.2.1 pH的优化48-49
• 3.2.2.2 吸附剂的用量的优化49
• 3.2.2.3 吸附时间的优化49-50
• 3.2.3 吸附模型50-52
• 3.2.4 吸附热力学52-53
• 3.2.5 吸附动力学模型53-56
• 3.2.6 解吸和重复使用56
• 3.2.7 干扰离子56
• 3.3 本章小结56-57
• 3.4 参考文献57-60
• 致谢60-61
• 硕士研究生期间发表的论文61-62

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 高称意;纤维骨架材料技术讲座 第2讲 纤维骨架材料的分类和性能(续完)[J];橡胶工业;2000年12期

2 文华;橡胶骨架材料专业委员会召开筹备会议[J];中国橡胶;2002年09期

3 文军;中橡协骨架材料专业委员会成立[J];中国橡胶;2002年14期

4 陈振宝;尚伟;;我国橡胶用骨架材料市场需求预测与建议[J];橡胶科技市场;2003年11期

5 高称意;新一轮纤维骨架材料建设热潮剖析[J];产业用纺织品;2004年08期

6 高称意;我国骨架材料行业的现状(一)[J];橡胶科技市场;2005年04期

7 高称意;我国骨架材料行业的现状(二)[J];橡胶科技市场;2005年05期

8 刘锦兰;刘全平;曹越;;视角六:推进自主创新 打造中国骨架材料名牌[J];中国橡胶;2006年18期

9 柳永杰;马建伟;;橡胶骨架材料行业浅析[J];橡胶科技市场;2008年07期

10 李书琴;;骨架材料行业:依靠高科技含量赢得信誉[J];中国橡胶;2011年09期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 裘式纶;;多孔有机骨架材料[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第27分会：多孔功能材料[C];2014年

2 宋雪旦;王新平;郝策;邱介山;;发光金属有机骨架材料用于检测炸药分子硝基苯的理论研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第15分会：理论化学方法和应用[C];2014年

3 朱广山;;目标合成多孔芳香骨架材料及其性质研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第13分会：晶体工程[C];2014年

4 贲腾;裘式纶;;共价多孔有机骨架材料的靶向合成与功能研究[A];中国化学会第27届学术年会第08分会场摘要集[C];2010年

5 常翠兰;祁晓月;李先江;王欣;白玉;刘虎威;;磁性金属-有机骨架材料的制备及其在手性分析中的应用[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第02分会：分离分析及微、纳流控新方法[C];2014年

6 钟地长;贾新建;邓记华;罗序中;;一个超级稳定并具有高选择性气体和溶剂分离功能的微孔氢键有机骨架材料[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第27分会：多孔功能材料[C];2014年

7 李先江;常翠兰;白玉;刘虎威;;手性金属有机骨架材料在色谱分离中的应用[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第02分会：分离分析及微、纳流控新方法[C];2014年

8 宋莉芳;高亚娜;;金属有机骨架材料在催化中的研究进展[A];第十届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2013年

9 韩娟娟;赵小莉;;一种三维多孔金属有机骨架材料的合成与结构[A];中国化学会第27届学术年会第08分会场摘要集[C];2010年

10 贲腾;裘式纶;;多孔有机骨架材料的碳化及其在环境、能源领域的应用研究[A];第十七届全国分子筛学术大会会议论文集[C];2013年

中国重要报纸全文数据库 前10条

1 北京橡胶工业研究设计院 高称意;纤维骨架材料出路在哪里[N];中国纺织报;2005年

2 本报记者 孟晶;轮胎“强筋健骨”，，骨架材料须升级[N];中国化工报;2014年

3 中国橡胶工业协会骨架材料专业委员会秘书长 陈振宝;骨架材料：结构调整仍需加速[N];中国化工报;2006年

4 梁金兰;轮胎管带骨架材料企业沟通供需[N];中国化工报;2003年

5 本报记者 孟晶;橡胶骨架材料行业深陷亏损泥潭[N];中国化工报;2013年

6 本报记者 孟晶;轮胎骨架材料市场出现“倒V”拐点[N];中国化工报;2010年

7 孟晶;专家建议采用新型骨架材料应对[N];中国化工报;2009年

8 朱芝培;汽车：塑料零部件知多少[N];中国化工报;2004年

9 王斐　焦昱;江苏太极一期项目投产[N];扬州日报;2011年

10 记者 翟敏;三力士拟定增募资4.1亿拓展产业链[N];上海证券报;2011年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 袁荣荣;新型多孔芳香骨架材料的合成及其功能化[D];吉林大学;2016年

2 王铭扬;柔性金属有机骨架材料对氯代气体吸附的性质研究[D];北京交通大学;2016年

3 常刚刚;金属—有机骨架材料在轻烃吸附分离与存储中的应用基础研究[D];浙江大学;2016年

4 赵旭东;金属—有机骨架材料对液相中离子的荧光识别和吸附的研究[D];北京化工大学;2016年

5 李正杰;金属—有机骨架材料气相分离性能的分子模拟研究[D];北京化工大学;2016年

6 肖远龙;金属—有机骨架材料的吸附与膜分离性能研究[D];北京化工大学;2015年

7 葛金龙;功能化金属有机骨架材料的快速制备及吸附性能研究[D];安徽大学;2016年

8 元野;定向设计与制备多孔芳香骨架材料及其功能化[D];吉林大学;2015年

9 黄麟;新型金属—有机及有机多孔骨架材料的制备和性能研究[D];吉林大学;2014年

10 孙立波;新型金属—有机及有机多孔骨架材料的设计合成和性质研究[D];吉林大学;2014年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 肖亚娟;基于氮唑和二羧酸配体构筑的金属—有机骨架材料的合成、结构和性能研究[D];东北师范大学;2015年

2 张建功;金属有机骨架材料的制备、表征及其催化性能研究[D];太原理工大学;2013年

3 赵方彪;磁性沸石和金属有机骨架材料的制备及其对金属离子的吸附研究[D];吉林大学;2016年

4 曹亚群;三维多孔杂金属有机骨架材料的合成及其性质的研究[D];吉林大学;2016年

5 周玉晓;金属有机骨架材料及其衍生物在多相催化中的应用[D];中国科学技术大学;2016年

6 曹鑫;基于金属有机骨架材料ZIF-8的多孔微球制备及其性能研究[D];北京林业大学;2016年

7 程珊珊;成品油长输管道封堵囊的研究[D];西安工业大学;2016年

8 胡应立;稳定金属有机骨架材料的合成与功能应用研究[D];中国科学技术大学;2016年

9 丁琳;MIL-101和Zr-MOFs改性与煅烧材料的制备及其去除重金属性能研究[D];南昌航空大学;2016年

10 农蕊瑜;基于氨基酸的金属—有机骨架材料用作高效液相色谱手性固定相研究[D];云南师范大学;2016年

本文编号：552150