光解水硅光阴极的纳米催化剂及纳米结构修饰改性

发布时间：2017-07-19 13:09

  本文关键词：光解水硅光阴极的纳米催化剂及纳米结构修饰改性

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【摘要】：将太阳能转换成电能或化学能是解决能源问题的重要途径之一,寻找合适的太阳能转换材料并构建高效的能量转换体系是太阳能转换领域的核心问题。硅(Si)作为一种常见的半导体材料,储量丰富,成本低廉,具有其它材料不可比拟的竞争优势,同时硅拥有非常强的可见光吸收能力且具有优异的电荷传输性质,而且导带位置要比H~~+/H_2的氧化还原电位更负,这些特点使其成为一种较为理想的光电化学(PEC)光解水光阴极材料。然而迟缓的表面反应速率、较高的反射率和载流子复合率等缺点制约了硅作为PEC光电极材料的进一步发展,因此对于硅光电极表面的改性显得尤为重要。本文主要通过在硅光阴极表面修饰氮(N)掺杂的碳纳米点(CNDs)催化剂以及蚀刻纳米类金字塔结构来提高硅光电极的性能。主要研究工作分为以下两部分:(1)CNDs稳定、无毒、大批量生产价格较低,既可以作为电子的受体也可以作为电子的给体以及其他新颖的光物理性能近年来引起了科研工作者极大的兴趣。在本论文中,我们首先利用通过电化学合成法制备的CNDs溶液在背面有np~+结的n型Si(简称np~+-Si)光阴极上沉积了CNDs。通过改变沉积CNDs的次数来优化CNDs/np~+-Si光阴极的PEC性能。然后使用射频激发的容性耦合装置对最优性能的CNDs/np~+-Si光阴极进行N2等离子体处理,形成N掺杂CNDs,进一步提高光阴极的PEC性能。同时研究了在N-CNDs/np~+-Si上负载Pt催化的效果。我们通过透射电子显微镜、扫描电子显微镜、X-光电子能谱和拉曼等一系列表征方法,系统研究N-CNDs/np~+-Si光阴极表面结构和成分等,并解释了光电化学性能增强的原因。相关工作已发表在Chemical Communications上。(2)各种不同形貌的纳米结构材料,在增强光吸收和载流子迁移/收集方面展现出了独特的优势。但是传统的硅纳米线结构沉积催化剂时,催化剂无法均匀分布在纳米线表面,而只能沉积在纳米线的顶端。针对这一缺点,我们通过金属催化化学蚀刻(MCCE)法制备了硅纳米多孔(Nanoporous-Si)以及更加开放的纳米类金字塔(Pyramid-Si)黑硅结构,并通过引入制氢催化剂Pt对两种结构进行改性。我们发现Nanoporous-Si结构相比于纳米Pyramid-Si结构对改善Si光阴极的PEC性能更为明显,但是在两者表面分别沉积Pt纳米颗粒之后,Pyramid-Si的光电化学性能比Nanoporous-Si更优越。尽管光电极的开路电压和短路电流相较于Normal-Si光阴极有着明显的增加,但是电极的稳定性并不是很好,因此论文提出构造一层表面钝化层来增加电极的稳定性很有必要,这将作为未来的工作进一步研究。
【关键词】：硅光阴极 产氢催化剂 碳纳米点 微纳结构
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-10
• 第一章 引言10-25
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 半导体光电化学分解水制氢概述11-14
• 1.2.1 半导体光电化学分解水制氢的原理11-12
• 1.2.2 光电化学电池对电极材料的要求12-14
• 1.3 硅光阴极的光电化学性能、改性及其研究现状14-20
• 1.3.1 表面修饰催化剂15-16
• 1.3.2 构建PN结16-17
• 1.3.3 微纳结构17-20
• 1.4 本文的研究内容20-22
• 参考文献22-25
• 第二章 样品的制备、结构及性能的表征25-34
• 2.1 样品的制备25-27
• 2.1.1 实验材料25
• 2.1.2 碳纳米颗粒的制备25-26
• 2.1.3 N-CNDs/np~+-Si 光阴极的制备26-27
• 2.2 样品结构及性能的表征方法27-29
• 2.3 样品光电化学性质的测试29-33
• 2.3.1 线性扫描伏安法（Linear Sweep Voltammetry, LSV）测试30
• 2.3.2 循环伏安法（Cyclic Voltammetry, CV）测试30-32
• 2.3.3 电化学阻抗谱（Electrochemical Impedance Spectroscopy, EIS）测试32-33
• 参考文献33-34
• 第三章 氮掺杂碳纳米点/np~+-Si光阴极的光电化学性能研究34-48
• 3.1 引言34-36
• 3.2 实验方法36
• 3.3 实验结果与讨论36-45
• 3.4 本章小结45-46
• 参考文献46-48
• 第四章 纳米类金字塔结构多晶硅光阴极的研究48-57
• 4.1 引言48-49
• 4.2 实验方法49-50
• 4.2.1 纳米类金字塔黑硅结构的制备49-50
• 4.2.2 Pt纳米颗粒的沉积50
• 4.3 实验结果与讨论50-53
• 4.4 本章小结53-55
• 参考文献55-57
• 第五章 总结57-59
• 攻读硕士学位期间公开发表的论文及科研成果59-60
• 致谢60-61

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本文编号：563029