石墨阳极电催化反应的探究和重金属离子对非均相电Fenton催化剂的影响

发布时间：2017-07-20 15:18

  本文关键词：石墨阳极电催化反应的探究和重金属离子对非均相电Fenton催化剂的影响

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【摘要】：电芬顿反应作为一种高级的电氧化技术常常用来处理水中的污染物,并常常在单室反应器中进行。通常被研究者们所忽视的是,阳极氧化可能在污染物的去除过程中起到了作用。在此项工作中,我们在单室反应器中研究阳极氧化过程,碳纸作为阳极,罗丹明作为探针污染物。在石墨阳极上外加2V电压并不断的通氧气,可以观察到罗丹明的部分降解。研究发现,减小电解液的pH可以提高罗丹明的降解效率,在pH=3和pH=6.8的电解液中,罗丹明分别在2小时和12小时脱色完全,矿化率也分别达到36.6±3.0%和30.2±9.5%。研究表明,在阳极的罗丹明降解中起主要作用的既不是直接氧化也不是活性氧化物的氧化。因此提出石墨电极阳极催化氧化的新机制,其中碳材中的不饱和基团在反应中作为催化剂。阳极电流的作用在于激发石墨中不饱和基团的催化活性,从而使污染物在阳极被氧气氧化。酸性矿山废水(AMD)中含有大量的Fe(Ⅱ),回收AMD中的铁一直受到科学家的关注,在前期,我们实验室提出了一种利用空气阴极燃料电池技术原位制备非均相电Fenton催化剂的方法。但是如果要真正模拟酸性矿山废水中的环境,我们需要考虑到常常存在于AMD中的其他重金属离子。根据相关资料查阅,我们发现,AMD中Fe2+的浓度为Mn2+, Cu2+, Al2+, Zn2+, Ni2+, Co2+等离子的1～10倍,于是,我们按照Fe2+与其他重金属离子浓度比为10：1的比例来分别制作铁基燃料电池。我们同样安排另一组Fe2+与其他重金属离子浓度比为1：1的燃料电池。制备出的金属化合物/石墨毡(GF)复合材料通过在中性条件下降解罗丹明B来观察它们的电芬顿催化性能,并进一步对重金属离子对铁氧化物/GF的影响进行评价。罗丹明B的初始浓度为25mg/L,经过5h降解,Fe2+与其他重金属离子浓度比为10：1制成的材料,掺杂铝,锌,锰的铁氧化物/GF具有较高的电芬顿催化活性,掺杂铜,镍,钴的铁氧化物/GF作为阴极具有较低的催化活性。Fe2+与其他重金属离子浓度比为1：1制成的材料,同样,掺杂铝,锌,锰的铁氧化物/GF具有较高的电芬顿催化活性,掺杂铜,镍,钴的铁氧化物/GF作为阴极具有较低的催化活性。
【关键词】：电芬顿 阳极氧化 重金属离子 燃料电池
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O643.36
【目录】：

• 致谢7-8
• 摘要8-9
• ABSTRACT9-16
• 第一章 绪论16-25
• 1.1 研究背景16-18
• 1.2 电催化氧化技术18-22
• 1.2.1 阳极氧化的基本原理和典型工艺18-19
• 1.2.2 阳极氧化实际应用情况19
• 1.2.3 阳极氧化电极选择19-20
• 1.2.4 非均相电芬顿技术及其基本原理20-21
• 1.2.5 非均相电Fenton反应处理污染物的研究现状和进展21-22
• 1.3 铁基空气阴极燃料电池技术22-24
• 1.3.1 酸性矿山废水中的重金属离子22
• 1.3.2 铁基空气阴极燃料电池应用到处理酸性矿山废水上22-23
• 1.3.3 铁基空气阴极燃料电池运行的基本原理23-24
• 1.4 本课题研究的主要内容、目的及意义24-25
• 1.4.1 本课题研究的目的及意义24
• 1.4.2 本课题研究的主要内容24-25
• 第二章 实验材料与内容25-29
• 2.1 实验试剂和仪器25-27
• 2.1.1 实验试剂与规格25-26
• 2.1.2 实验设备与仪器26-27
• 2.2 阳极电催化氧化和电芬顿反应效果评价27-28
• 2.2.1 罗丹明B降解效率的测试27
• 2.2.2 TOC去除效率的测试27-28
• 2.2.3 过氧化氢及自由基的测定28
• 2.3 电极材料的结构分析方法28-29
• 2.3.1 电极材料的XPS、FT-IF测试28
• 2.3.2 铁氧化物/GF的循环伏安测试(CV)28-29
• 第三章 石墨阳极电催化氧化罗丹明29-43
• 3.1 概述29-30
• 3.2 实验部分30-32
• 3.2.1 电解体系与操作30
• 3.2.2 化学分析30-31
• 3.2.3 罗丹明B降解产物的测定31
• 3.2.4 电化学分析31
• 3.2.5 石墨纸的表征31-32
• 3.3 结果与讨论32-42
• 3.3.1 石墨阳极上罗丹明的降解效率32-33
• 3.3.2 罗丹明B降解过程中的活性氧的作用33-35
• 3.3.3 罗丹明B阳极氧化的电化学过程35-37
• 3.3.4 罗丹明B阳极氧化过程中石墨中官能团的作用37-39
• 3.3.5 石墨阳极上的官能团结构39-40
• 3.3.6 石墨阳极上罗丹明B降解的机理40-42
• 3.4 本章小结42-43
• 第四章 酸性矿山废水中重金属离子对原位制备非均相电芬顿催化剂影响43-57
• 4.1 概述43
• 4.2 实验部分43-45
• 4.2.1 不同重金属离子掺杂铁氧化物/GF复合材料的制备43-44
• 4.2.2 罗丹明B的测量44
• 4.2.3 羟基自由基的测量44
• 4.2.4 TOC的测量44
• 4.2.5 吸附曲线的测量44-45
• 4.2.6 循环伏安45
• 4.3 结果与讨论45-56
• 4.3.1 不同非均相电Fenton催化剂降解罗丹明B效率的测定及分析45-46
• 4.3.2 羟基自由基的测定与分析46-47
• 4.3.3 TOC的测定与分析47-49
• 4.3.4 吸附曲线49-50
• 4.3.5 循环伏安50-51
• 4.3.6 不同重金属掺杂材料的XPS光谱扫描51-56
• 4.4 本章小结56-57
• 第五章 结论57-58
• 参考文献58-64
• 攻读硕士学位期间的学术活动及成果情况64

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本文编号：568674