硫化铟银基光催化剂的制备及其性能研究

发布时间：2017-07-20 20:08

  本文关键词：硫化铟银基光催化剂的制备及其性能研究

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【摘要】：光催化材料在光伏、光电、光催化等领域的广泛应用使得光催化技术在解决当前的环境、能源及可持续发展等问题上具有相当的优势。本论文以硫化铟银为研究对象,旨在探究材料的规模化制备及改性、单元过程的调控、生长机理及光催化机理等。实验采用简易的共沉淀法制备催化活性高、矿化能力强、光谱响应范围宽的硫化铟银基光催化剂。另外,实验引进功能化的碳纳米管及介孔氮化碳对硫化铟银功能化修饰。具体研究内容和结论归纳如下:(1)窄带隙富铟型AgInS2光催化剂的制备及其性能研究。实验采用一锅共沉淀法,分别以AgNO3、In(Cl)3?4H2O为银源和铟源,以硫代乙酰胺(TAA)为硫源和沉淀剂,通过调控体系反应温度、TAA投料量、溶剂及前驱体中In/Ag摩尔比以优化合成方案。实验通过一系列表征技术对合成产物的物相、形貌、结构及光电性能进行分析,且以甲基橙和邻硝基苯酚为降解底物,研究AgIn S2光催化活性及矿化程度,推导其降解机理。实验发现前驱体中In/Ag摩尔比对产物的形貌、光电性能及光催化活性有影响。当In/Ag为9时,AgInS2(In/Ag=9)的带隙能为1.62 eV,光电流密度为11μA?cm-2,且呈现出较高的催化活性。优异的光催化活性归因于Ag+-In3+前驱体与乙二醇的协同效应、较强的可见光响应能力、较窄的带隙能及较多的光生载流子等。(2)AgIn5S8(AIS)及改性AIS复合光催化剂(CNT/AIS、g-C3N4/AIS)的制备及其性能研究。首先分别以AgNO3、In(NO3)3?xH2O和硫代乙酰胺为原料,采用共沉淀法,在水溶液中低温制备立方尖晶石相AIS光催化剂,通过考察合成过程中样品的晶相、形貌、水合粒径及交流阻抗演变情况推导AIS晶体生长机理。实验以功能化的碳纳米管分散液(f-MWCNT)和介孔氮化碳(mpg-C3N4)为载体对AIS功能化修饰。通过一系列物相、结构、光电性能及光催化活性测试,确定优化的碳材料(f-MWCNT、mpg-C3N4)与AIS之间的比例均为3 wt%。复合材料呈现明显优异的光催化性能的原因可能是复合材料中引进的f-MWCNT作为电子受体,提高了AIS界面的电子传输能力和速度;而引进的mpg-C3N4与AIS能带匹配,耦合形成异质结复合材料,从而提高材料的催化活性。
【关键词】：光催化 降解 改性 能带调控 机理
【学位授予单位】：南昌航空大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第一章 绪论9-20
• 1.1 引言9-11
• 1.2 光催化技术概述11-15
• 1.2.1 光催化作用机理11-12
• 1.2.2 光催化剂的改性12-14
• 1.2.3 光催化技术的应用14-15
• 1.3 金属硫化物光催化剂15-16
• 1.3.1 二元金属硫化物15-16
• 1.3.2 多元金属硫化物16
• 1.4 碳材料16-19
• 1.4.1 碳纳米管17-18
• 1.4.2 氮化碳18-19
• 1.5 本课题研究的目的和主要内容19-20
• 第二章 实验所用主要原料、仪器及表征方法20-27
• 2.1 主要原料及设备20-21
• 2.2 材料的制备21-22
• 2.3 催化剂的表征22-26
• 2.3.1 X射线衍射22-23
• 2.3.2 扫描电镜及EDS元素分析23
• 2.3.3 紫外可见漫反射吸收光谱23
• 2.3.4 傅里叶变换-红外光谱23
• 2.3.5 光致发光光谱23-24
• 2.3.6 电化学性能测试24-25
• 2.3.7 Zeta电位及水合粒径25
• 2.3.8 比表面积及孔隙度25-26
• 2.3.9 X-射线光电子能谱26
• 2.4 光催化活性评价实验26-27
• 2.4.1 降解有机污染物26
• 2.4.2 还原重金属Cr~(6+)26-27
• 第三章 窄带隙富铟型AgInS_2光催化剂的制备及其性能研究27-44
• 3.1 前言27-28
• 3.2 AgInS_2光催化剂的制备28
• 3.3 结果与讨论28-43
• 3.3.1 优化合成方案28-31
• 3.3.2 晶相及表面结构分析31-35
• 3.3.3 光电性能研究35-37
• 3.3.4 光催化活性评价37-41
• 3.3.5 光催化机理分析41-43
• 3.4 小结43-44
• 第四章 AIS及CNT/AIS、g-C_3N_4/AIS复合光催化剂的制备及其性能研究44-66
• 4.1 引言44-45
• 4.2 实验45-47
• 4.2.1 低温共沉淀法合成AIS45
• 4.2.2 功能化碳纳米管的制备45-46
• 4.2.3 mpg-C_3N_4的合成46
• 4.2.4 CNT/AIS、g-C_3N_4/AIS复合光催化剂的制备46-47
• 4.3 结果与讨论47-65
• 4.3.1 AIS结构及电化学表征47-50
• 4.3.2 产物的物相及表面结构分析50-57
• 4.3.3 产物的光电性能分析57-59
• 4.3.4 光催化活性的评价59-62
• 4.3.5 AIS生长机理研究62-63
• 4.3.6 光催化降解机理研究63-65
• 4.4 小结65-66
• 全文结论66-67
• 参考文献67-77
• 硕士期间科研成果77-78
• 致谢78-79

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