基于杂原子掺杂三维石墨烯气凝胶的杂化材料作为高效的氧电极催化剂

发布时间：2017-07-27 17:54

  本文关键词：基于杂原子掺杂三维石墨烯气凝胶的杂化材料作为高效的氧电极催化剂

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【摘要】：由于传统能源的逐渐损耗,对于具有高效率、低成本和环境友好型的能量转换和储存系统引起了广泛的研究,氧气还原反应(ORR)和析氧反应(OER)的电化学催化剂是不同能源技术,包括燃料电池,金属-空气电池和水裂解技术的关键。然而主要的金属空气电池和燃料电池功能的实现取决于阴极ORR的能力,水裂解产生氧气可能通过OER来实现,从传统能源技术进步的主要步骤就是找到能够实现具有低过电位的ORR和OER的双功能催化剂。众所周知,Pt/C对于ORR具有好的催化性能(对于OER的催化效果较差),RuO2和IrO2对于OER具有好的催化作用(对于ORR的催化效果较差),即使Pt(或Pt合金)和这些金属氧化物(RuO2和Ir O2)的杂化材料能够作为ORR和OER的双功能催化剂,这些贵金属是地球上最稀有的元素之一,因此,大规模的商业应用是不实际的。为此,合成了一种高效的非贵金属催化剂和一种非金属催化剂,简写为Co_3O_4/N-GAs和N,B-GAs。这两种催化剂都是通过一步水热法制备水凝胶,经过后续的处理得到不同杂原子掺杂的气凝胶。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对复合物的形貌特征进行了测试。运用CV、RDE、RRDE和i-t电化学方法对复合材料进行了电化学测试。测试结果表明Co_3O_4/N-GAs对ORR和OER具有较好的催化效果,N,B-GAs对ORR具有较好的催化效果。此外,所制备的催化剂还有较好的耐甲醇性和优异的稳定性,通过有效的4电子过程催化氧气还原为水。所制备的催化剂具有较高的催化性能主要归因于所获得的杂合物大的比表面积和3D的连通结构、石墨烯独有的特性以及多组分之间的协同效应。
【关键词】：氧气还原反应 吸氧反应 石墨烯气凝胶 水热法
【学位授予单位】：长春理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-8
• 第一章 绪论8-28
• 1.1 引言8
• 1.2 燃料电池的分类8-11
• 1.3 直接甲醇燃料电池11-23
• 1.3.1 直接甲醇燃料电池的简介11-12
• 1.3.2 直接甲醇燃料电池的结构和工作原理12
• 1.3.3 直接甲醇燃料电池的挑战和发展12-13
• 1.3.4 直接甲醇燃料电池（DMFCs）的阴极催化剂13-23
• 1.4 石墨烯的简介23-26
• 1.5 本课题的意义和内容26-28
• 第二章 实验材料与表征方法28-32
• 2.1 实验部分28-30
• 2.1.1 实验试剂28-29
• 2.1.2 实验仪器29-30
• 2.1.3 实验所需溶液的制备30
• 2.1.4 工作电极的制备30
• 2.2 实验表征方法30-32
• 2.2.1 扫描电镜30
• 2.2.2 透射电镜30
• 2.2.3 X射线衍射30-31
• 2.2.4 BET比表面测试31
• 2.2.5 X射线光电子能谱31
• 2.2.6 电化学表征31-32
• 第三章 三维氮掺杂石墨烯气凝胶和Co_3O_4的复合物（Co_3O_4/N-GAs）作为高效的碱性体系氧电极催化剂32-54
• 引言32
• 3.1 催化剂材料的制备32-35
• 3.1.1 氧化石墨的制备32-33
• 3.1.2 三维氮掺杂石墨烯气凝胶和Co_3O_4复合物的合成(Co_3O_4/N-GAs)33-34
• 3.1.3.三维石墨烯气凝胶和Co_3O_4的复合物的合成（Co_3O_4/GAs）34-35
• 3.2 结果与讨论35-53
• 3.2.1Co_3O_4/N-GAs复合物的表征35-40
• 3.2.2 电化学测试40-53
• 3.3 小结53-54
• 第四章 N,B-GAS作为高效的碱性体系氧气还原反应催化剂54-73
• 引言54-55
• 4.1 催化剂材料的制备55-56
• 4.1.1 氧化石墨的制备55
• 4.1.2 氮掺杂石墨烯气凝胶的制备 (N-GAs)55
• 4.1.3 氮硼双掺的石墨烯气凝胶的制备（N,B-GAs）55-56
• 4.2 结果与讨论56-72
• 4.2.1 对氮硼双掺的石墨烯气凝胶（N, B-GAs）的表征56-63
• 4.2.2 电化学测试63-72
• 4.3 小结72-73
• 第五章 结论73-74
• 致谢74-75
• 参考文献75-85
• 附录85

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