锰基微纳催化材料的制备及其性能研究

发布时间：2017-07-28 20:27

  本文关键词：锰基微纳催化材料的制备及其性能研究

  更多相关文章： 纳米材料 液相法合成 多级多形体 固溶体 催化性能

【摘要】：本论文采用液相化学法控制合成了四氧化三锰、三氧化二锰和碳酸锰微纳结构材料,并进行过渡金属掺杂、贵金属负载等改性研究。制备了一系列包括纳米片堆积层状、花枝状、扇形、多级鳞片球状,纳米线等多种形貌的锰基微纳结构；同时从材料制备条件、形成机理、结构表征、性能检测及应用等几个方面进行了研究讨论。旨在通过对材料微纳结构(尺寸、形貌等)的控制合成、性质表征,探寻构建微纳结构材料的有效方法、研究材料催化性能的提高与组分、结构的关系。主要研就内容如下：1.一步溶剂热法合成四氧化三锰纳米片的研究选取硝酸锰作为锰源、聚乙烯吡咯烷酮作为结构导向剂,在弱碱溶剂DMF中,指定温度下水热反应。反应过程中采用单一变量法对实验影响因素进行了探讨,其中包括对温度、反应时间、硝酸锰的量、DMF的量及表面活性剂等。实验结果表明反应时间、温度、表面活性剂浓度影响了产物四氧化三锰的形貌与性能。PVP量为0.019 g,温度180℃、200℃、210℃反应24 h时,Mn304形貌稳定且具有优良的催化性能,因而可以通过实验方案的设计来实现对产物形貌及成分的有效控制。2.三氧化二锰纳米线的可控合成、掺杂、负载金及其CO催化氧化性能的研究。以硝酸锰为锰源,DMF和水为混合溶剂(体积比2：1),表面活性剂选用PVP和EDTA在180℃下保温21h即可得到三氧化二锰纳米线结构。通过一步水热法掺杂Ni2+、Co2+的产品保持纳米线形貌不变。XRD、Raman、H2-TPR、Mapping等多种表征手段表明Ni2+,Co2+已经进入三氧化二锰的晶格中,生成了均匀的Ni-Mn-0固溶体和Co-Mn-O固溶体。掺杂后提高了产品催化氧化CO的催化活性,这与Ni2+/Co2+掺杂后产品产生的晶格缺陷,氧空位增多有密切的关系。此外,我们还对纯相的三氧化二锰纳米线进行了负载金的改性实验。实验结果表明在葡萄糖溶液里通过共沉淀法进行的载金产物对CO催化氧化性能具有明显的改善。3.简单溶剂热条件下Co2+离子掺杂的碳酸锰多级多形体的可控制备及其催化性能研究选择硝酸锰作为锰源,PVP作为表面活性剂,以N,N-二甲基甲酰胺作为溶剂,在程序升温至210℃后维持18 h,成功合成多级复杂形貌的碳酸锰。反应溶液中加入Co(AC)2·4H2O作为掺杂钴源,通过控制钴掺杂量为0%,5%,10%,15%,20%获得形貌分别为微米花枝状,扇形,半刺球形和多级微鳞片球状结构。扫描电镜(SEM)观察显示所得产品分散性和均匀性好。通过对不同反应时间得到样品的透射电镜图像(TEM)跟踪观察,认为多级微米鳞片球的形成是钴离子引导的定向聚集的结果,钴离子作为导向剂加速了晶体成核、定向聚集和生长过程。这说明外加阳离子对产物的形貌具有重要影响。对所制备的样品同时进行了CO催化氧化的性能测试,结果表明15% Co掺杂的样品的催化活性最高,可归因于掺杂提高了产物的比表面积。
【关键词】：纳米材料 液相法合成 多级多形体 固溶体 催化性能
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要8-10
• Abstract10-13
• 第一章 绪论13-28
• 1.1 研究背景13
• 1.2 CO催化氧化机理简介13-14
• 1.3 纳米材料的特点及合成方法简介14-15
• 1.4 锰基材料的研究进展15-19
• 1.4.1 Mn_3O_4的催化研究进展17
• 1.4.2 Mn_2O_3的催化研究进展17-18
• 1.4.3 MnCO_3的研究进展18-19
• 1.5 本论文的选题依据和研究内容19-21
• 参考文献21-28
• 第二章 一步溶剂热法制备Mn_3O_4纳米结构材料的研究28-35
• 2.1 实验试剂、样品表征28-29
• 2.1.1 实验试剂28
• 2.1.2 样品表征28-29
• 2.2 实验部分29
• 2.3 实验结果与讨论29-33
• 2.3.1 产物的XRD29-30
• 2.3.2 反应体系的影响因素30-32
• 2.3.3 不同形貌产物催化性能32-33
• 2.4 小结33-34
• 参考文献34-35
• 第三章 Mn_2O_3的合成及掺杂、载金对其催化性能的影响35-55
• 3.1 实验试剂、样品表征36
• 3.1.1 实验试剂36
• 3.1.2 样品表征36
• 3.2 实验部分36-37
• 3.2.1 Mn_2O_3纳米线的合成36-37
• 3.2.2 Mn_2O_3纳米线掺杂和载金合成37
• 3.3 结果与讨论37-48
• 3.3.1 掺杂系列37-46
• 3.3.2 载金系列46-48
• 3.4 小结48-50
• 参考文献50-55
• 第四章 MnCO_3多级多形体材料制备与其催化性能研究55-75
• 4.1 实验试剂、样品表征56
• 4.1.1 实验试剂56
• 4.1.2 样品表征56
• 4.2 实验部分56-57
• 4.2.1 碳酸锰的合成56
• 4.2.2 钴离子掺杂的碳酸锰合成56-57
• 4.3 实验结果和讨论57-70
• 4.3.1 结构分析57-62
• 4.3.2 形貌影响因素62-70
• 4.4 小结70-71
• 参考文献71-75
• 第五章 结论与展望75-77
• 5.1 结论75-76
• 5.2 展望76-77
• 致谢77-78
• 攻读硕士学位期间所发表的论文及获得的荣誉和奖励78-94
• 学位论文评阅及答辩情况表94

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