水相重构法制备Ce改性Mg-Al复合氧化物及其在丙酮气相缩合反应中的应用

发布时间：2017-08-04 02:01

  本文关键词：水相重构法制备Ce改性Mg-Al复合氧化物及其在丙酮气相缩合反应中的应用

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【摘要】：通过水相重构法合成了Ce改性的Mg-Al复合金属氧化物HTc-Ce,采用X射线粉末衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)和氮气吸附-脱附表征了复合金属氧化物的组成和表面结构.水相重构过程使复合金属氧化物产生更多缺陷位,从而具有更多碱性位.Ce通过液相重构过程有效进入到水滑石的骨架,撑大了水滑石的层间距,进一步增加了催化剂的可接触碱性位,同时氧化铈丰富的氧空位显著提高了表面碱性位,特别是强碱性位的数量.XPS实验结果表明,三价Ce在氧化铈中的含量约为30%,氧空位提高有助于改善表面氧的迁移.原位红外漫反射(in situ DRIFTS)证实增加了表面低配氧的数量,CO2-程序升温脱附(CO2-TPD)实验证实了Ce的引入提高了表面强碱性位浓度.水相重构法合成Ce修饰的Mg-Al复合金属氧化物对于丙酮自缩合反应具有高效活性,HTc-Ce-3.2催化的丙酮转化率达到56.8%,是HTc催化剂的2.5倍,该催化剂因其层间距增加和结构疏松更有利于五聚产物的生成.
【作者单位】： 复旦大学化学系上海市分子催化与功能材料重点实验室先进材料实验室能源材料化学协同创新中心;
【关键词】： 水相重构 氧空位 复合金属氧化物 丙酮气相自缩合 铈改性
【基金】：上海市科委项目(批准号:14DZ2273900)资助~~
【分类号】：O643.36
【正文快照】： 水滑石类化合物(HT)是一类具有层状结构的无机功能材料,对于丙酮自缩合反应具有较高的催化活性.水滑石可以直接用于丙酮缩合的液固相催化反应,生成的主要产物为双丙酮醇[1].焙烧后得到的镁铝复合氧化物(HTc)也可用于丙酮自缩合的气固相催化反应[2].丙酮的气固相缩合反应环境友

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