微波光化学协同催化降解油烟中VOCs研究

发布时间：2017-08-06 03:22

  本文关键词：微波光化学协同催化降解油烟中VOCs研究

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【摘要】：中国独特的餐饮习惯导致烹饪过程中不可避免会产生较多致癌或致突变的物质。近几年,有关环保部门颁布了相关政策并希望对油烟污染进行净化。油烟的传统净化技术存在着能耗较高并且装置构型复杂、存在二次污染的问题。本论文采用微波光化学协同催化降解的新兴技术,可以将油烟中的VOCs转化为小分子物质,降解效率较高。本文将二氧化钛作为载体,使用共沉淀法引入铜锰元素制成铜锰氧化物-二氧化钛复合催化剂(Cu_xMn_y/TiO_2)。为进行对比,制备了锰-分子筛-二氧化钛复合催化剂材料(Mn-ZSM-5/TiO_2)。本文通过TEM、TGA、XRD. XPS、ICP、H2-TPR等多种表征手段对催化剂进行结构及特性的表征,探寻多种制备条件对催化剂形貌及结构的影响。结果表明,在铜锰原子比为1：1,负载量为30%时,45℃下制备,500℃下煅烧,制备的Cu_xMn_y/TiO_2催化剂具有最佳的表面形貌及结构特点。当反应温度为60℃,焙烧温度为400 ℃, TiO_2负载量为25%时,Mn-ZSM-5/TiO_2表现出了良好的形貌特征。选取正己醛作为油烟中的特征污染物,发现Cu_xMn_y/TiO_2在催化性能上要优于4n-ZSM-5/TiO_2,故采用Cu_xMn_y/TiO_2作为反应工况探索催化剂。先后研究了氧气含量、正己醛的初始浓度、气氛含水量以及正己醛初始浓度、反应温度、氧气开关效应等多因素对正己醛去除率的影响。结果表明,添加H20解离出的少部分羟基自由基在低水汽浓度范围能够促进降解反应进行,但当水汽含量与正己醛初始浓度上升时会形成竞争吸附不利于反应进行;水汽在较低反应温度时对催化活性有绝对性的抑制作用,而随着反应温度上升,水汽的影响逐渐降低。将微波无极光引入体系,发现其与催化燃烧降解具有一定的协同作用,研究了在单独光解,单独催化燃烧,以及协同系统下的正己醛降解机理,发现微波无极光主要能提供羟基自由基,得到较多酸类产物,而催化燃烧提供催化氧化作用,在两者协同作用作用下,产生较多小分子酸或者醇,并且使得缩醛类物质进一步分解,进而达到充分催化降解正己醛使其无害化的目的。
【关键词】：Cu_xMn_y/TiO_2 活性组份 催化氧化 光降解 正己醛
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.3
【目录】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 绪论16-32
• 1.1 研究背景16-20
• 1.1.1 餐饮油烟对人体健康的危害17-18
• 1.1.2 油烟中的主要特征污染物18-20
• 1.2 含醛类废气气体的处理方法及国内外研究现状20-24
• 1.2.1 吸附法20-21
• 1.2.2 化学吸收法21
• 1.2.3 生物处理法21-22
• 1.2.4 等离子体法22
• 1.2.5 光催化氧化法22-23
• 1.2.6 催化氧化法23
• 1.2.7 含醛类气体处理趋势23-24
• 1.3 微波光化学协同催化氧化醛类污染物的研究进展24-26
• 1.3.1 微波无极光化学的预处理效果24-25
• 1.3.2 臭氧协同催化氧化的研究进展25-26
• 1.4 锰系催化剂的催化氧化醛类的研究进展26-29
• 1.4.1 Mn-分子筛-TiO_2催化剂结构及应用26-27
• 1.4.2 Cu-Mn/TiO_2催化剂结构及应用27-29
• 1.5 研究目的意义及框架29-32
• 1.5.1 研究目的意义29
• 1.5.2 本论文的研究框架29-32
• 第二章 催化剂的制备工艺研究32-54
• 2.1 实验部分32-34
• 2.1.1 本章仪器32-33
• 2.1.2 实验使用材料33
• 2.1.3 Mn-ZSM-5/TiO_2材料的制备33
• 2.1.4 Cu-Mn/TiO_2催化剂的制备33-34
• 2.2 催化剂表征手段34
• 2.3 结果与讨论34-52
• 2.3.1 CuxMny/TiO_2的结构及性质表征34-46
• 2.3.2 Mn-ZMS-5/TiO_2的结构及性质表征46-52
• 2.4 本章小结52-54
• 第三章 锰系材料催化降解正己醛的性能研究54-70
• 3.1 实验部分54-56
• 3.1.1 实验使用材料54
• 3.1.2 活性测试装置及分析方法54-55
• 3.1.3 催化活性分析方法55-56
• 3.2 结果与讨论56-68
• 3.2.1 制备工艺对Mn-ZMS-5/TiO_2催化氧化性能的影响56-58
• 3.2.2 制备工艺对Cu_xMn_y/TiO_2催化氧化性能的影响58-62
• 3.2.3 反应工况对Cu_xMn_y/TiO_2催化氧化性能的影响62-67
• 3.2.4 催化剂稳定性考察67-68
• 3.3 本章小结68-70
• 第四章 光化学协同CuxMnY/TiO_2催化氧化正己醛及机理分析70-86
• 4.1 实验部分70-71
• 4.1.1 实验材料70
• 4.1.2 活性评价反应装置70-71
• 4.1.3 产物分析方法71
• 4.2 结果与讨论71-85
• 4.2.1 Cu_xMn_y/TiO_2进行光解协同催化氧化降解正己醛71-72
• 4.2.2 反应温度对臭氧协同催化氧化降解正己醛性能的影响72-74
• 4.2.3 正己醛降解机理分析74-85
• 4.3 本章小结85-86
• 第五章 结论与建议86-88
• 5.1 结论86-87
• 5.2 建议87-88
• 参考文献88-94
• 致谢94-96
• 研究成果及发表的学术论文96-98
• 导师与作者简介98-100
• 北京化工大学专业学位硕士研究生学位论文答辩委员会决议书100-102

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本文编号：628190