钇酸铋的制备、改性及其光催化还原二氧化碳的研究

发布时间：2017-08-07 22:16

  本文关键词：钇酸铋的制备、改性及其光催化还原二氧化碳的研究

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【摘要】：随着工业化、城镇化进程加快和消费结构持续升级,煤炭、石油、天然气等碳氢燃料燃烧产生的C02远远超过以往的C02排放量,由C02引发的能源危机和全球变暖问题成为影响人类生存和发展的全球性环境问题。本文采用水热法制备新型可见光半导体催化剂BiY03,并采用模版剂修饰及Cu对其改性,考察该催化剂的微观结构对其光催化CO_2还原为甲酸的性能的影响。具体内容包括以下三个方面：首先,分别以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、乙二胺四乙酸二钠(EDTA)、柠檬酸(CA)为模板剂,采用水热法制备了BiYO_3催化剂,并对催化剂进行表征,探讨模板剂对BiYO_3催化剂的结构及其对光催化CO_2转化的影响。研究表明,未添加模板剂的BiYO_3为片状或条状结构,添加十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、乙二胺四乙酸二钠(EDTA)、柠檬酸(CA)为模板剂后BiYO_3的形状分别变为薄片状,表面覆盖细小粉末的板条状,及均匀的鳞片状结构。以乙二胺四乙酸二钠为模板剂制备的BiYO_3比表面积由6.75 m2·g~(-1)增加到20.87 m2·g~(-1),禁带宽度由2.39 eV减小为2.18 eV,可吸收更多的可见光进行反应。该催化剂表面具有更低的羟基自由基含量,因而光催化还原C02得到的甲酸产量更高,为1.68μmol·mL~(-1),是未添加模板剂BiYO_3光催化还原CO_2产物产量的1.9倍,是高温固相法制备BiYO_3催化剂光催化还原CO_2产物产量的2.6倍。其次,以乙二胺四乙酸二钠为模板剂制备的BiYO_3为催化剂,考察了光催化CO_2还原反应过程中反应时间、CO_2流量、催化剂用量、还原剂种类等反应条件对光催化CO_2还原产物甲酸产量的影响及光催化剂的稳定性,并探究可能的反应机理。研究结果表明,BiYO_3光催化CO_2还原反应的最佳工艺条件：光照6 h,CO_2流量为100mL·min~(-1),催化剂用量为0.40g,以0.25 mol·L~(-1)的NaOH和0.10 mol·L~(-1)的Na2SO_3为还原剂。在该条件下,甲酸产量为1.68 μmol·mL~(-1)。该催化剂在重复利用第6次时,甲酸产量降为1.57 μmol·mL~(-1),仅降低了6.5%,说明该催化剂具有较好的活性稳定性。最后,通过水热法制备了Cu掺杂量分别为0.5%、1%、2%、3%(摩尔分数)的Cu/BiYO_3催化剂,对催化剂进行了表征,考察了Cu掺杂量对BiYO_3催化剂的结构及光催化CO_2转化性能的影响。研究表明,当Cu掺杂量为2%时,Cu/BiYO_3比表面积为18.64 m2·g~(-1),吸收边为549 nm,禁带宽度2.26 eV,其表面具有更低的羟基自由基含量,表现出更好的光催化活性。光催化CO_2还原反应6 h时得到甲酸产量为2.04 μmol·mL~(-1),是采用BiYO_3时所得甲酸产量的2.2倍,是采用P25为催化剂时所得甲酸产量的2.7倍。
【关键词】：钇酸铋 模板剂 光催化 二氧化碳 铜掺杂
【学位授予单位】：广西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ225.121
【目录】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 文献综述11-19
• 1.1 前言11-12
• 1.2 半导体光催化剂制备方法12-15
• 1.2.1 沉淀法13
• 1.2.2 溶胶-凝胶法13-14
• 1.2.3 微乳液法14
• 1.2.4 水热法14-15
• 1.3 铋系半导体光催化剂研究进展15-17
• 1.3.1 钒酸铋15-16
• 1.3.2 钨酸铋16
• 1.3.3 钛酸铋16-17
• 1.3.4 钇酸铋17
• 1.4 课题研究内容17-19
• 第二章 模板剂对水热法制备BiYO_3催化剂的影响及其光催化CO_2还原性能研究19-33
• 2.1 前言19
• 2.2 实验部分19-21
• 2.2.1 BiYO_3光催化剂制备19-20
• 2.2.2 光催化还原CO_2反应20
• 2.2.3 光催化剂的表征20-21
• 2.3 结果与讨论21-32
• 2.3.1 BiYO_3催化剂的X-射线衍射分析21-22
• 2.3.2 BiYO_3催化剂的扫描电镜分析22-23
• 2.3.3 BiYO_3催化剂的XPS分析23-25
• 2.3.4 BiYO_3催化剂的比表面积及孔结构分析25-27
• 2.3.5 BiYO_3催化剂的紫外-可见漫反射光谱27-28
• 2.3.6 傅里叶红外光谱分析28-29
• 2.3.7 对苯二甲酸荧光光谱分析29-30
• 2.3.8 Zeta电位测定30-31
• 2.3.9 BiYO_3催化剂的光催化还原CO_2反应31-32
• 2.4 小结32-33
• 第三章 BiYO_3光催化CO_2还原的工艺研究33-41
• 3.1 前言33
• 3.2 实验部分33
• 3.3 结果与讨论33-40
• 3.3.1 反应时间对光催化CO_2还原产物的影响33-34
• 3.3.2 BiYO_3用量对光催化CO_2还原的影响34-35
• 3.3.3 CO_2流量对光催化CO_2还原的影响35-37
• 3.3.4 还原剂种类对光催化CO_2还原的影响37-38
• 3.3.5 催化剂稳定性38-39
• 3.3.6 BiYO_3光催化还原CO_2反应机理39-40
• 3.4 小结40-41
• 第四章 Cu/BiYO_3催化剂的制备及其光催化CO_2还原性能研究41-57
• 4.1 前言41
• 4.2 实验部分41-42
• 4.2.1 Cu/BiYO_3催化剂的制备41-42
• 4.2.2 Cu/BiYO_3催化剂的光催化还原CO_2反应42
• 4.2.3 Cu/BiYO_3催化剂的表征42
• 4.3 结果与讨论42-56
• 4.3.1 X-射线衍射分析42-43
• 4.3.2 X光电子能谱分析43-45
• 4.3.3 傅里叶拉曼光谱分析45-46
• 4.3.4 扫描电镜分析46-47
• 4.3.5 比表面积及孔径分布分析47-49
• 4.3.6 紫外-可见漫反射光谱分析49-50
• 4.3.7 电化学阻抗谱分析50-51
• 4.3.8 对苯二甲酸荧光光谱分析51
• 4.3.9 Cu掺杂量对Cu/BiYO_3光催化还原CO_2的影响51-53
• 4.3.10 反应时间对Cu/BiYO_3光催化还原CO_2的影响53
• 4.3.11 催化剂用量对Cu/BiYO_3光催化还原CO_2的影响53-54
• 4.3.12 CO_2流量对Cu/BiYO_3光催化还原CO_2的影响54-55
• 4.3.13 催化剂稳定性55-56
• 4.4 小结56-57
• 第五章 结论与展望57-59
• 5.1 结论57-58
• 5.2 展望58-59
• 参考文献59-71
• 致谢71-72
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录72

【参考文献】

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本文编号：637016